1. Прокопьев Е.П. Аннигиляция позитронов и комплексы Уилера полупроводниках // Химия высоких энергий. 1995. Т.29. №5. С.394-396. в УДК 539.124.6.539.21.539.189.2 АННИГИЛЯЦИЯ ПОЗИТРОНОВ И КОМПЛЕКСЫ УИЛЕРА В ПОЛУПРОВОДНИКАХ И ИОННЫХ КРИСТАЛЛАХ Е.П.Прокопьев Федеральное Государственное Унитарное Предприятие «Государственный Научный центр Российской Федерации- Институт теоретической и Экспериментальной Физики им. А.И.Алиханова», ФГУП ГНЦ РФ – ИТЭФ, 117218 Россия, Москва, ул. Б.Черемушкинская, 25 2 Московский Государственный Институт Электронной техники (технический университет), МИЭТ, 124498 Россия, Москва, г.Зеленоград, проезд 4806, д.5 Поступила в редакцию 2008 г. 1 Исследованы свойства комплексов Уиллера сложной природы Ps Ex (позитронийэкситон), могущие образовываться при облучении позитронами полупроводников и ионных кристаллов при низких температурах в условиях оптической накачки экситонами. Энергия связи таких и более сложных систем в отношении распада на Ps и Ex и/или Ex превышает, по крайней мере, 0,1 эВ, а время жизни относительно двух квантовой самоаннигиляции 2 5,02 10 10 c3 с ( c - феноменологический параметр метода эффективной массы). Оценки времен жиэни 2 и 2F (полные времена жизни комплексов Ps Ex с учетом аннигиляции позитронов на валентных электронах) позволили сделать заключение о том, что комплексы Ps Ex возможно детектировать в ряде окисных полупроводников, сульфиде цинка, а также в щелочно-галоидных кристаллах. В то же время в кремнии, арсениде галлия и других полупроводниках A3 B 5 , A2 B 6 наблюдение этих комплексов маловероятно. Проблема комплексов Уиллера сложной природы Ps Ex [1] в полупроводниках и ионных кристаллах (например, состава e2 e и еще более сложных составов), как локализованных, так и делокализованных, - предмет ряда теоретических работ [2-15]. Анализ энергий комплексов Уиллера в приближении метода эффективной массы (м.э.м) позволил сделать заключение об их динамической стабильности в довольно широком температурном интервале. Особый интерес представляют делокализованные комплексы Ps Ex (позитроний- экситон) и Ps Ex (позитроний-ионы экситона), могущие образовываться при облучении позитронами полупроводников и ионных кристаллов при низких температурах в условиях оптической накачки экситонами. Данное сообщение посвящено выяснению 1 особенностей существования и распадов, включая и аннигиляционные распады, комплексов Ps Ex в различных полупроводниках и ионных кристаллах. Комплексы Уиллера Ps Ex , включающие в свой состав два электрона, позитрон и дырку, являются как аналогами молекул позитрония ( Ps 2 ) [16,17], так и аналогами молекул экситона ( Ex2 ) [18-20]. Если принять эффективные массы электрона ( m n ), позитрона ( m p ) и дырки ( mh ) равными друг другу, то этот комплекс, согласно Хиллу [16], можно рассматривать как модель молекулы из атомов позитрония, в котором каждый атом Ps действует как электрический диполь конечной длины, что приводит к притяжению между диполями. Уравнение Шредингера, описывающее относительное движение в такой, имеет известный вид 2 1 d 2 d r V (r ) | E |R(r ) 0 , 2 2 r dr dr (1) где - «приведенная» масса двух точечных дмполей, V 2 p 2 / r 3 , p - дипольный момент, | E | - энергия связи молекулы. Уравнение (1) дополняется граничными условиями R(0) 0; R() 0 (2) Отметим, что первое граничное условие в (2) определяет взаимодействие аннигилирующих пар, а второе – дает связанные состояния. Вводятся новые переменные 2 Kr; 2 2 4 p 2 2 2 (3) Тогда уравнение Шредингера для комплекса Ps Ex запишется в виде d2 2 d 3 1 R( ) 0 2 dr d (4) Решение этого уравнения с граничными условиями вида (2) имеет вид 2 1 R( ) exp a k k k Коэффициенты ak и показатель экспоненты k (5) определяются рекуррентным соотношением 2(k 2)ak 3 k (k 3)ak 2 { 2(k 1)]ak 1 ak 0 , Причем при k a2 a3 a1 0 или ak 0 при (6) k . С учетом этого обстоятельства Хилл [16] численным методом решил уравнение (6) и нашел значение в (3), соответствующее связанному состоянию, которое зависит от и , а следовательно, и от радиуса каждого радиуса Ps . В качестве была выбрана приведенная масса двух атомов Ps , каждый из которых имеет массу 2mn . Этот случай, по существу, соответствует приближению точечных диполей. Расчет по Хиллу дает для радиусов Ex и Ps 0,106 нм, значение «радиуса» молекулы Ps Ex 0,175 нм и энергию связи | E | 0,055 эВ, что по порядку величины согласуется с расчетом Шармы [17]( | E | 0,948 эВ), Оре [21] ( | E | 0,135 эВ) и Оре и Хиллерааса [22] ( | E | 0,11 эВ). Далее из расчетов Липника [23] следует, что время жизни экситона при 1 – 4 К (как раз в этом температурном интервале Хейнес [18] наблюдал существование молекул Ex2 ) имеет порядок 10 3 с в отношении распада на электрон и дырку. С другой стороны , пара - Ps имеет время жизни 1,25 1010 с в отношении двухквантовой аннигиляции, что доказывает динамическую стабильность самого Ps , входящего в состав комплекса Ps Ex . Вопрос о динамической стабильности самого комплекса Ps Ex также решается положительным образом, если учесть результат Хейнеса [18] о существовании релаксированного состояния молекулы Ex2 . Отметим некоторые другие случаи, которые могут встретиться для условий существования комплексов Ps Ex . Это, во-первых, mh ~ m p и mh mn , m p mn . Такого рода системы ближе по своим свойствам молекуле водорода в приближении м.э.м. В другом случае mn mh , mn m p имеем случай аналога молекулы антиводорода Ее характеристики примерно те же, что и молекулы водорода в приближении м.э.м., за исключением аннигиляционных характеристик. Более общий случай mn mh m p может быть рассмотрен в рамках, например, вариационных методов [20,21]. При этом полученные в [2,3] результаты не отличаются существенно от приведенных выше. 3 Важными характеристиками систем Ps Ex являются аннигиляционные двух- и трехквантовые распады, также процесс оптической аннигиляции электрона и дырки, входящих в состав этого комплекса. Для процесса двухквантовой аннигиляции комплекса Ps Ex может быть использован результат Ферранте [24] по расчету этого процесса в комплексе Уиллера состава e2 e w2 J ( P )d 3 P 1 (e e e ) 1 ( Ps Ex) wPs 3 wPs 3 2 c (e e ) 2 c (e e ) (7) где wPs (2 ) 3 | A(m , m) | 2 (e ' e ) (8) - хорошо известное значение скорости аннигиляции Ps из основного состояния [2,24], J (P ) - амплитуда вероятности аннигиляции [24], (e e ) =0,0398 a 0 , a 0 - радиус Бора, (e e e ) - трехчастичная плотность частиц в комплексе Ps Ex . Расчет по Ферранте [24] дает время жизни позитрона в комплексе Ps Ex относительно двухквантовой аннигиляции 2 5,02 10 10 c3 , с (9) где c m / 2 (10) Здесь mn m p /( mn m p ) - приведенная масса аннигилирующей электронно-позитронной пары, - диэлектрическая проницаемость. Аналогичный расчет по Ферранте [24] дает время жизни позитрона в комплексе Ps Ex относительно трехквантовой аннигиляции 2 5,066 10 7 c3 , с Обсудим возможность экспериментального наблюдения (11) комплексов Ps Ex в различных полупроводниковых системах и ионных кристаллах. Вероятность образования 4 комплексов Ps Ex (скорость) может быть оценена либо по методу Ферранте Джераситано [25], либо исходя из стандартной формулы kW W N Ex v (12) Здесь W - сечение образования комплекса Ps Ex , N Ex - концентрация экситонов, v скорость термализованного Ps . Исследования [25] показали, что W близко по порядку величины площади сечения экситона 10 14 10 13 см2. Так как v 10 6 см/с, то kW ~ 10 7 N Ex и, таким образом, при концентрации экситонов 1016 1017 величина kW ~ 10 9 1010 с-1. Эта величина сопоставима по порядку величины с вероятностями аннигиляции 10 9 1010 с-1 в различных веществах, и, таким образом, комплексы Уиллера Ps Ex можно наблюдать. Приведем расчеты времен жизни позитронов по формулам (9), (11) для кремния, ряда окисных полупроводников, сульфида цинка и щелочно-галоидного кристалла KI . В кремнии время жизни 2 7,9 10 5 с; время жизни, обязанное аннигиляции Брандта_Райнхаймера [26] на валентных электронах, B R 2.45 10 10 с. Иная ситуация свойственна окисным полупроводникам MgO, Cu2O, ZnO, ZnS , а также щелочно-галоидным кристаллам. Оценки для окисных полупроводников на примере MgO дают следующие порядки величин 2 4 10 9 с, в то время как время жизни позитрона, входящего в состав комплекса Ps Ex , обязанное pick off - аннигиляции [27], равно примерно p 4,46 10 9 с. Отсюда нашли полное время жизни позитрона в комплексе Ps Ex : tot 2,11 10 9 с, вероятность аннигиляции позитрона внутри комплекса PW ~ 0,51 . Такие же порядки этих величин свойственны Cu2O, ZnO, ZnS . Аналогичные оценки для KI дают 2 9,94 10 10 с, p 6,6 10 9 с, так что tot 8,6 10 10 с, а PW ~ 0,86 . Примерно такого же порядка величины получаются для времен жизни и для других щелочно-галоидных кристаллов. Таким образом, экспериментальное наблюдение комплексов Уиллера Ps Ex в кремнии – событие маловероятное, в то время как в ряде окисных полупроводников, сульфиде цинка и щелочно0галоидных кристаллах наблюдение этих комплексов кажется вполне возможным\ Отметим в заключение, что оптическая аннигиляция в коплексах Ps Ex [2] должна приводить к некоторому уменьшению средних полных времен жизни комплексов Уилера Ps Ex в силу процесса Ps Ex оптические кванты + атом Ps . Рассмотрение этого процесса представляет важную физическую задачу. 5 СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Wheeler J. A. Polyelectron systems // Ann. N.Y. Acad. Sci. 1946. Vol. 48, № 1. P. 219 - 226. 2. Прокопьев Е.П. Введение в теорию позитронных процессов в полупроводниках и ионных кристаллах. М., 1979. 384 с. - Деп. в ЦНИИ “Электроника”. Р-2837. МРС ВИМИ “Техника, технология, экономика”. №27. 1980. Сер.”ЭР”. 3. Прокопьев Е.П. Исследования в области физики медленных позитронов. Позитронная аннигиляция - новый метод изучения строения вещества. М., 1986. 86 с. - Деп. в ЦНИИ “Электроника”. Р-4367. Сб. реф. НИОКР, обзоров, переводов и деп. рукописей. Сер.”ИМ”. №12. 1987. 4. Арифов П.У., Арутюнов Н.Ю., Прокопьев Е.П. и др. Квантовые свойства атомов и ионов и позитронная диагностика. Ташкент: ФАН, 1975. 242 с. 5. Арефьев К.П., Прокопьев Е.П. О полиэлектронных системах Уилера в дефектных кристаллах // Оптика и спектроскопия. 1975. Т.39. С.998-999. 6. Прокопьев Е.П. Комплексы Уилера в полупроводниках. М., 1979. 12 с. - Деп. в ЦНИИ “Электроника”. Р-2757. МРС ВИМИ “Техника, технология, экономика”. №28. 1979. Сер. “ЭР”. 7. Прокопьев Е.П. Особенности позитронной спектроскопии широкозонных полупроводников // Тезисы докладов “3 Всесоюзное совещание по широкозонным полупроводникам”. Л.: Изд-во ЛЭТИ, 1978. С.32. 8. Мокрушин А.Д., Прокопьев Е.П. Влияние Оже-процессов на аннигиляционный распад комплексов Уилера в полупроводниках // Тезисы докладов “30 Совещание по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра”. Л.: Наука, 1980. С.556. 9. Прокопьев Е.П. Особенности позитронной спектроскопии полупроводников // Проблемы физики и технологии широкозонных полупроводников / Под ред. Вавилова В.С., Осипьяна Ю.А. (2-е Всесоюзное совещание по широкозонным полупроводникам. Ленинград, 1979”. Л.: ФТИ им. А.Ф. Иоффе. 1979). Л.: ЛИЯФ, 1979. С.265-269. 10. Арефьев К.П., Прокопьев Е.П., Нурмагамбетов С.Б. Комплексы Уилера в кристаллах // Известия вузов. Физика. 1981. №4. С.16-17. 6 11. Арефьев К.П., Воробьев С.А., Прокопьев Е.П. Позитроника в радиационном материаловедении ионных структур и полупроводников. М.: Энергоатомиздат, 1983. 88 с. 12. Прокопьев Е.П., Кузнецов Ю.Н., Хашимов Ф.Р. Основы позитроники полупроводников. М.,1976. 343 с. - Деп. в ЦНИИ “Электроника”. Р-2073. РИ.77.06.3412. 13. Варисов А.З., Арефьев К.П., Воробьев А.А., Кузнецов Ю.Н., Прокопьев Е.П. Позитроны в конденсированных средах. М., 1977. 489 с. - Деп. в “Электроника”. ЦНИИ Р-2317. Сб. ВИМИ “ Военная техника и экономика”. Сер. общетехническая. №9. 1978. 14. Малоян А.Г., Прокопьев Е.П. Образование и распад позитронных состояний в полупроводниках // В сб.: Прикладная ядерная спектроскопия. Л.: Энергоатомиздат, 1984. Т.13. С.87-89. 15. Малоян А.Г., Прокопьев Е.П. Рассеяние позитронов на точечных и линейных дефектах в полупроводниках. Время термализации позитронов при низких температурах // В сб.: Прикладная ядерная спектроскопия. Л.: Энергоатомиздат, 1984. Т.13. С.82-84. 16. Hill C.T. // Nuovo Cimento. 1972. V.10B. №2. P.511. 17. Sharma R.R. // Phys. Rev. 1968. V.171. №1. P.36. 18. Haynes J.R. // Phys. Rev. Letters. 1966. V.16. №7. P.860. 19. Akimoto O., Hanamura E. // J. Phys. Soc. Japan. 1972. V.33. №5. P.1537. 20. Akimoto O.. // J. Phys. Soc. Japan. 1973. V.35. №3. P.973. 21. Ore A. // Phys. Rev. 1947. V.71. №1. P.913. 22. Hylleraas E.A., Ore A. // Phys. Rev. 1947. V.71. №8. P.493. 23. Липник А.А. // Физика твердого тела. Т.1. М.;Л.: 1959. С.36. 24. Ferrante G. // Phys. Rev. 1968. V.170. №1. P.76. 25. Ferrante G., Geracitano R. // Phys. Rev. 1969. V.182. №1. P.215. 26. Brandt W., Reinheimer J. // Phys. Rev. B. 1970. V. 8. № 3. P.3104. 27. Bertolaccini M., Bisi A., Gambarini G., Zappa L. // J. Phys. C: Solid State Phys. 1971. V.4. №2. P.734. 7 8