Каталитическое окисление метанола в водных растворах на

УДК 629.039(06) Радиационная и ядерная безопасность
Т.А. НИКИТИНА
Научный руководитель – М.В. БРЕНЧУГИНА, ст. преподаватель
Северский технологический институт НИЯУ МИФИ
КАТАЛИТИЧЕСКОЕ ОКИСЛЕНИЕ МЕТАНОЛА В ВОДНЫХ РАСТВОРАХ НА УРАНОКСИДНОМ
КАТАЛИЗАТОРЕ
В настоящей работе исследовался процесс глубокого каталитического окисления метанола в водных смесях с применением ураноксидных катализаторов. Проведенные исследования показали, что в диапазоне
температур от 350 до 450°С метанол с исходной концентрацией 2 мас.% в водном растворе окисляется до
ПДК (3 мг/дм3). При этом наблюдается образование интермедиатов – муравьиной кислоты и формальдегида.
В настоящее время разработка технологий, и исследование процессов глубокой очистки производственных вод газоконденсатных месторождений (ГКМ) от органических веществ, в частности, от метанола, является актуальной задачей.
После целевого использования метанола он находится в смеси с водой, и дальнейшее его использование
затруднительно. Существуют регенеративные, деструктивные, методы обращения с ними, а также хранение
метанольных растворов или их закачка в пласты.
Перспективным деструктивным методом, позволяющим довести содержание метанола до уровня ПДК,
представляется метод глубокого каталитического окисления. Впервые для данного процесса мы предлагаем
проводить окисление метанола в производственных водах на ураноксидных катализаторах. Использование
данных катализаторов уже около 15 лет привлекает внимание ученых.
Целью данной работы является исследование процесса глубокого каталитического окисления метанола в
водных смесях с применением ураноксидных катализаторов.
Для этого планировалось решить следующие задачи:
- изучить существующую литературу по данному вопросу;
- приготовить ураноксидные катализаторы на основе оксида алюминия;
- исследовать каталитические свойства приготовленных катализаторов путем окисления метанола в водных растворах.
Уникальные свойства системы U-O являются весьма привлекательными для катализа. В работах Г.Дж.
Хатчингса [1], исследованы каталитические свойства оксидов урана в реакции низкотемпературного каталитического окисления летучих органических соединений. Показана возможность практически полной (99,9%)
конверсии летучих органических соединений на ураноксидных катализаторах при 100% селективности по
CO2 при температуре 3000-400°С. Ураноксидные катализаторы сохраняют высокую активность в присутствии примесей сернистых соединений и паров воды. Обладают повышенной термической стабильностью.
Также для каталитического окисления метанола в воде ранее рассматривались другие каталитические
системы, а именно медно – хромовый катализатор, Mg – хромовый и Сu-Mg – хромовый, железооксидный.
Анализ литературы позволяет заключить, что существует большое число химических процессов, эффективно протекающих с участием катализаторов на основе оксидов урана [2]. Благодаря возможности синтезировать смешанные многокомпонентные ураноксидные катализаторы, они успешно применяются в промышленных процессах окисления.
Ураноксидные катализаторы, нанесенные на оксид алюминия, готовят методом пропитки сферического
носителя γ – Al2O3 (размером гранул 1,0 – 1,6 мм), водными растворами нитрата уранила (UO 2(NO3)·6H2O).
Катализатор после пропитки высушивали при 100°С и прокаливали при температурах 600, 800, 900°С в течении 4 ч или при 1000°С в течении 3 ч. Содержание урана в оксидных катализаторах UO x/Al2O3 рассчитывали как количество элемента U в мас. % [2]. Приготовленные катализаторы содержали 0,5 или 2 мас. % U.
Эксперименты проводили на установке со стационарным слоем катализатора. Метод анализа конечных
продуктов на выходе из реактора – газохроматографический. Исследования проводили на реальных производственных растворах ГКМ, содержащих 2 мас.% метанола, серу, неорганические соли и нефтяные фракции (менее 1 мас. %). Продолжительность контакта смеси с катализатором составляла 0,9 с. Проведенные
исследования показали, что в диапазоне температур от 350 до 450°С метанол с исходной концентрацией 2
мас.% в водном растворе окисляется до ПДК (3 мг/дм 3). При этом наблюдается образование интермедиатов
– муравьиной кислоты и формальдегида.
Список литературы
1 Hutchings G.J. Taylor S.H. // Catalysis Today. 1999. – v.49 – p.105
2 Исмагилов З.Р., Кунцевич С.В., Кузнецов В.В., Шикина Н.В. и др. Исследование новых катализаторов
на основе оксидов урана // Кинетика и катализ, 2007. том 48