Отчет по работе, проделанной в рамках инновационного
реклама
Отчет по работе, проделанной в рамках инновационного проекта “Низкофоновая установка для радиоуглеродной датировки. В. Погосов Целью проекта являлось завершение работы по созданию в низкофоновой лаборатории установки для археологической датировки объектов органической природы радиометрическим методом. Напомним вкратце постановку задачи. В настоящее время для радиоуглеродной датировки используется два метода – масс-спектрометрический и радиометрический. Оба метода основаны на определении доли радиоактивного изотопа 14C в углероде образца, которая непосредственно связана со временем, прошедшем с момента прекращения жизнедеятельности исследуемого об’екта. Преимуществом масc-спектрометрического метода является его высокая чувствительность. Он требует для исследования небольшие количества вещества (порядка десятков миллиграмм) и относительно малого времени измерений. Однако этот метод дорогостоящий, т.к. требует проведения очень прецизионных измерений для надежного выделения изотопа 14C на фоне 12C и 13C, содержание которых соответственно на 12 (один атом14C на триллион) и 10 порядков выше. Современные масс-спектрометрические установки стоят миллионы долларов. Радиометрический метод основан на определении доли 14C путем измерения количества актов распада ядер 14C. Этот метод существенно дешевле, но годится для исследования образцов заметно большихмасс (требуемое содержание углерода в образце несколько граммов и выше, в то время как масс-спектрометрия требует несколько миллиграмм). Малое требуемое количество вещества в образце является, пожалуй, единственным преимуществом масс-спектрометрического метода, поскольку основная погрешность при определении возраста возникает не из-за точности определения процентного содержания 14С, а из-за непостоянства во времени потока космического излучения, вызывающего генерацию этого изотопа в атмосфере. Настоящая ситуация такова, что Армения отправляет образцы для их датировки за рубеж, что связано с заметными финансовыми затратами, включающими как оплату за исследования, так и за транспортировку. Основная цель данного проекта заключалась в том, чтобы создать условия для проведения соответствующих измерений непосредственно у нас. Этопозволит существенно снизить затраты и расширить область археологических исследований в нашем регионе. Мы поставили перед собой задачу создать низкофоновую установку для археологической датировки радиометрическим методом. Низкофоновые условия в радиометрии позволяют повысить чувствительность метода благодаря более надежной идентификации полезных событий. В итоге потребуется сравнительно меньшее количество вещества исследуемого образца и меньшая продолжительность измерений. Предложенный нами метод содержит несколько компонент новизны. Во-первых, детектирующая система помещена в подземную лабораторию, расположенную в солевой шахте. На этой глубине поток мюонов космического излучения составляет около 200/м2 в час (на поверхности этот поток в тысячи раз выше), а фон от окружающей солевой породы намного меньше фона в обычном помещении. Во-вторых, вместо традиционно используемого детектора на основе жидкого сцинтиллятора, мы используем тонкие пластические сцинтилляторы, которые из-за малой толщины менее чувствительны к гамма фону, составляющую заметную долю фонового излучения. Кроме того, такая конфигурация детектора дает возможность применения дополнительных средств подавления фона. Так, используя систему антисовпадений сигналов от обоих пластиков, можно отсечь фон от заряженных частиц, проходящих через оба пластика (бета-частицы от углерода образца могут попасть только в один сцинтиллятор). Отметим еще одно преимущество нашего метода. Исследуемый образец при необходимости можно использовать для повторных контрольных измерений, что практически невозможно в случае применения методики жидких сцинтилляторов. Предлагая проект, мы рассчитывали целиком на ресурсы нашего института без привлечения помощи других организаций. В частности, учитывалось наличие у нас химлаборатории с соответствующей инфраструктурой, необходимой для подготовки исследуемого образца к измерениям. Приведем некоторые оценки ожидаемого числа полезных событий . В одном грамме углерода в современном образце содержится около 5*1010 ядер 14C , что соответствует примерно 2*104 распадам в сутки (период полураспада 5730 лет). Поскольку геометрия установки близка к 4π, то при, скажем, полной эффективности регистрации 0.25 с учетом и поглощения в образце ожидаемая скорость счета составит 0.5*104/сутки, что позволит при ожидаемом фоне обеспечить статистическую точность в 1% за время измерений не более трех суток. Для получения такой же точности с образцом той же массы, извлеченным из древнего объекта, потребуются более продолжительные измерения (при возрасте 6000 лет потребуется около шести дней измерений). Ошибка в 1% приводит к неточности определения возраста в 80 лет. Добавим также, что требуемая статистическая точность ниже, поскольку вклад других факторов в ошибку датирования по содержанию изотопа 14С, как правило, выше. План работ, которые мы обязались выполнить, включал в себя развитие системы сбора и накопления информации для проведения исследований в низкофоновой лаборатории; отработку методики энергетической калибровки пластических сцинтилляторов; отработку в химлаборатории методики изготовления тонких однородных углеродных пленок; измерения спектров от образцов углерода сцинтилляторами и оптимизация режима их работы; сборку в подземной лаборатории низкофоновой установки на основе этих сцинтилляторов; проведение измерений по определению уровня фона внутри установки и ее дальнейшая оптимизация; завершение подготовки установки к реальному радиометрическому анализу. Основные пункты этого плана нами были, в целом, выполнены. Созданная система сбора и накопления информации уже сегодня позволяет проводить измерения, однако нуждается в усовершенствовании, поскольку к данному моменту нам не удалось приобрести соответствующую электронику. Мы надеемся, что удастся приобрести ее в ближайшее время. Освоена методика калибровки детекторов. Трудности были связаны с отсутствием бета источников, необходимых для полноценной калибровки (идеальным был бы эталонный источник 14С), и до настоящего времени мы использовали косвенные методы. Использовались источники америций-241 и стронций-90. Сейчас мы собираемся в качестве источника 14С использовать углерод, извлеченный из древесины, сформированной в начале 60-х, в которой из-за т.н.” бомб-эффекта“ концентрация изотопа 14С в углероде в два раза выше обычной. На рис.1 представлен фрагмент, собранной нами низкофоновой установки. Рис. 1 Детектор состоит из двух пластических сцинтилляторов, каждый из которых просматривается двумя ФЭУ. Исследуемый образец в виде порошка (или пленки) из углерода, извлеченного из соответствующего объекта (например, фрагмента древнего артефакта), располагается между сцинтилляторами. Детектор окружен пассивной защитой из радиационночистого свинца, а вся система помещена в целлофановый мешок, внутренний об'ем которого продувается азотом для вытеснения радиоактивного радона. В детекторе были использованы сцинтилляторы толщиной 3 мм. Как отмечалось выше, гамма кванты составляют значительную долю общего фона. Источником дополнительного гамма фона могут служить обычные ФЭУ, которые мы используем, т.к. его конструкционные детали содержат калий и, как следствие, радиоактивный 40К, испускающий гамма кванты с энергией 1461 КэВ. При толщине сцинтиллятора 3мм только 1.5% квантов от 40К, попадающих в сцинтиллятор могут зарегистрироваться в нем. И эту долю можно заметно уменьшить, если использовать более тонкие сцинтилляторы вплоть до 300 мкм. Для полного поглощения бета спектра от 14С требуется толщина менее 300 мкм. Блок-схема электроники представлена на рис.2. Сигналы с обоих сцинтилляторов подаются на схему антисовпадений, что позволяет подавить заряженную компоненту фона, поскольку истинные события не могут дать сигналов одновременно в двух сцинтилляторах. Âåòî î ò âí åø í èõ ñöèí òèëëÿòî ðî â Рис. 2 Цирами 4,5,6,7 помечены фотоумножители. Параллельно в химлаборатории проводились исследования с целью отработки методики выделения углерода из древесины, подвергаемой датировке, и приготовления из него образцов для последующего радиометрирования. Обычно этот процесс состоит из нескольких этапов. Первый – заключается в выделении из исследуемой древесины целлюлозы, а последующие – в получении из нее углерода путем пиролиза и приготовления образцов для измерения. В результате исследований, проводимых в химлаборатории, была освоена методика выделения целлюлозы; подобран режим работы муфельной печи для пиролиза. Благодаря работам по оптимизации процедуры пиролиза целлюлозы с целью уменьшения потерь углерода, выделяемого путем этой процедуры, удалось свести потериуглерода к минимуму (если в предыдущих опытах при пиролизе удавалось выделить всего несколько процентов углерода, то теперь сами потери не превышают 15%, что является важным достижением, поскольку существенно уменьшают необходимое количество вещества исследуемого артефакта); продукты пиролизаподвергались химической обработке, размельчались и просеивались металлическими ситами. Просеянный углерод далее использовался для тестовых измерений на собранной нами радиометрической установке. Кроме того, углеродный порошок использовался для проведения исследований с целью изготовления из него пленок на подложках из тонкого (вплоть до 6 мкм) майлара. В доступной нам литературе не удалось найти описания способов получения тонких углеродных пленок толщиной в десятки микрон. Поэтому исследования, проведенные в этом направлении в химлаборатории, можно считать уникальными. Исследовались различные жидкости в качестве дисперсионной среды для углеродного порошка; определялись оптимальные соотношения между объемом дисперсионной среды и массой порошка; испытаны и найдены наиболее подходящие материалы (стекло, полистирол, майлар и т.д.) в качестве твердой подложки для углеродных пленок, а также “специальные цементы”, связывающие углеродные частицы в виде однородных пленок;определены концентрационные и температурные зависимости получения углеродных пленок с заданными параметрами (толщина, диаметр). На рис. 3 приведена фотография одного из образцов пленки.Минимальная толщина пленки, которую удалось получить на данный момент составляет около 100 мкм.Для эффективного использования углерода необходимо иметь более тонкие пленки. Оптимальная толщина для исследования 1г углерода в выбранной нами геометрии составляет около 20мкм. Однако толщины, в несколько раз большие, также приемлемы(более того, уменьшаются требования к степени однородности), но требуют соответственно большую массу образца (или же большего времени измерений) для обеспечения приемлемой статистики. В настоящее время мы исследуем возможность получения более тонких пленок. Для дальнейшего уменьшения толщины необходимо, в частности, последующее размельчение крупинок углерода, полученных после пиролиза, а также дальнейшее развитие методики получения тонких углеродных пленок. Заметим, однако, что достигнутый уровень изготовления образца (в виде пленки, или порошка) позволяет нам приступить к измерениям по определению возраста при наличии образца, содержащего несколько граммов углерода. Рис. 3 Приведем результаты некоторых измерений, проведенных нами в процессе выполнения данного проекта. На рис. 4 представлено сравнение фоновых спектров в открытом (без пассивной защиты) сцинтилляторе, измеренные в лабораторном помещении на поверхности (зд.4 ЕрФИ) и в подземной лаборатории.Налицо значительный эффект от использования подземной лаборатории. Применением пассивной защиты привело примерно к троекратному уменьшению уровня фона в детекторе. Дальнейшего уменьшения уровня фона мы добились продувом азотом об’ема, в который помещен детектор. Рис. 4 Исследовалась степень надежности работы собранной нами установки. Сравнивались результаты измерений, проведенных в разные дни. На рис. 5 приведены результаты измерения спектров фона, проведенных в разные дни, приведенные к одному времени набора. Налицо воспроизводимость результатов. Другим доказательством надежности результатов измерений является экспериментально полученное распределение почасового интегрального счета числа фоновых событий в течение длительных измерений, приведенного на рис. 6. Это распределение, как и ожидалось, хорошо описываются гауссовским. Рис. 5 B Gauss fit of Data1_B 0,014 Data: Data1_B Model: Gauss Equation: y=y0 + (A/(w*sqrt(PI/2)))*exp(-2*((x-xc)/w)^2) Weighting: y No weighting Y Axis Title 0,012 0,010 Chi^2/DoF R^2 = 1 0,008 y0 xc w A 2.9657E-10 ±1.9976E-10 757.9375 ±1.7911E-7 65.57378 ±1.177E-6 1 ±3.0819E-8 840 860 0,006 = 6.2877E-20 0,004 0,002 0,000 660 680 700 720 740 760 780 800 820 X Axis Title Рис. 6 Для определения возраста образца необходимо иметь эталоннный образец, по отношению к которому осуществляется привязка концентрации 14С. Наиболее подходящим является образец относящийся к концу 19-го века, т.к. в более поздних образцах на концентрацию изотопа 14С влияет индустриальная деятельность, которая из-за интенсивного сжигания углеводородов ископаемого происхождения уменьшает долю 14С в атмосфере, а, начиная с момента испытаний ядерного оружия, наоборот, к резкому ее увеличению. На первых порах мы исследовали фрагмент сундука, изготовленного в конце 19-го века. Мы проводили измерения спектра от углерода, полученного из этого фрагмента. На рис. 7 представлены результаты измерений, проведенные с этим образцом в разные дни. Эти спектры, в частности, еще раз показывают воспроизводимость результатов. На рис. 8 представлена разность спектров с образцом из сундука и фона. Этот результат можно использовать в качестве предварительного эталона для дальнейших измерений по определению возраста образца. Рис. 7 Рис.8 Трудности с электроникой (которые, мы надеемся, будут преодолены) не позволили реализовать задуманное в полной мере. Однако уже сегодня достигнутый нами уровень позволяет приступить к измерениям по определению возраста образцов, и в этом смысле мы считаем, что те обязательства, которые мы взяли на себя, выполнены. Что касается точного определения чувствительности нашей установки по определению возраста, мы сможем ответить только после конкретных измерений. С этой целью в настоящее время мы приступили к подготовке, предоставленного нам, пробного археологического образца к измерениям. В заключение заметим, что мы видим возможности дальнейшего усовершенствования детектирующей системы. В частности, имеются резервы для дальнейшего подавления фона. К ним можно отнести усовершенствование процедуры антисовпадений( связано с усовершенствованием электроники), уменьшение толщины сцинтилляторов и т.д. Кроме того, продолжаются усилия по усовершенствованию технологии изготовления тонких однородных углеродных пленок.
