Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu

International Radioecology Laboratory
19.07.07
Бондарьков М.Д.
SLAVUTYCH, UKRAINE
CHORNOBYL, UKRAINE
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs,
154Eu, 241Am и
Pu в почвах топливных следов
выпадений ближней зоны ЧАЭС
М. Д. Бондарьков, Д. М. Бондарьков, С. П. Гащак, М. В. Желтоножская,
Ю. А. Иванов, А. М. Максименко
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Чорнобильська АЕС
Єкспериментальна ділянка - «Рудий Ліс»
Схема розташування трьох експериментальних площадок на ділянці “Рудого Лісу”
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
ЦЕЛЬ РАБОТЫ:
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu в
почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
ЗАДАЧИ:
исследовать процессы вертикальной миграции радионуклидов
чернобыльского происхождения в образцах почвы изучаемых
полигонов;
с использованием полученных экспериментальных данных
уточнить параметры модели конвективно-диффузионного
переноса изотопов Pu, 241Am, 154,155Eu, 90Sr, 137Cs в почвенных
профилях ближней зоны ЧАЭС.
рассчитать экологические периоды полуочищения 5см. корнеобитаемых
горизонтов почв ближней зоны ЧАЭС
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
МЕТОДЫ
БЕТА-СПЕКТРОМЕТРИЯ:
90Sr
РЕНТГЕНОВСКАЯ И ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЯ:
134Cs, 137Cs, 154,155Eu, 241Am, 238-239-240-241Pu
АЛЬФА-СПЕКТРОМЕТРИЯ:
238-239240-241Pu, 241Am
РАДИОХИМИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ:
90Sr, 238-239240-241Pu, 241Am
математическая статистика, математическое
моделирование
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Методы и результаты
С использованием общепринятых методов анализа и разработаных
методик проведены экспериментальные измерения активности
радионуклидов 90Sr, 137Cs, 154-155Eu, 241Am и Pu в ~2000 образцов
почвы на топливных следах выпадений в ближней зоне ЧАЭС,
отобранных в 2001-2003 гг. Проанализировано более 100 профилей почв
на глубину 30см.
Анализ вертикального распределения радионуклидов по профилю
почв показал существенное влияние физико-химических форм
выпадений, характеристик почвенного покрова, свойств радионуклидов
как изотопов конкретных химических элементов, роющей деятельности
животных и т.д., наблюдается четкая дифференциация распределения
радионуклидов в почвенных профилях в зависимости от того, в
выпадениях какой физико-химической формы они попали в почву,
изотопами каких химических элементов они являются, в каких
почвенных условиях они мигрируют.
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Модель миграции
В модели не разделяются процессы сорбции радионуклидов (сорбция на границах
кристаллов, необратимая сорбция внутри кристаллической решетки глинистых минералов
и др.). Также не учитывается диффузионный перенос сорбированных радионуклидов,
поскольку скорость диффузии ионов примесей в кристаллах существенно ниже, чем в
растворе. Все эти процессы описаны системой дифференциальных уравнений,
аналогичных уравнению конвективной дифузии1.1.
C(x,t)  
C(x,t) 
C(x,t)
 D(x,t) 

V
(
x
,
t
)

   C(x,t)  F(x,t) (1.1)
t
x 
t 
t
Для случая выпадения только водо-растворимых форм радионуклидов в
однородном почвенном слое (D=const), без учета сорбции и комплексообразования, при
постоянном водном режиме (V=const) получается широко известное решение.


 ( x  V  t )2 
V

x
x+V

t


 1





  V x exp
C1(x,t) = Co
exp 1

erf




 exp(  t)




4
D

t
2
D




D 
2 D t 
   D t



— здесь и далее: D –коэффициент диффузии, см2с-1;
— Vk — скорость конвективного переноса, смс-1
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Параметры переноса 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и 238,239,240Pu в профиле почв увлажненных
участков полигона «Рыжий Лес»
Точка
отбора
54/1
138/2
90/1
66/2
6/2
96/2
42/1
120/1
Параметр
D
Vk
D
Vk
D
Vk
D
Vk
D
Vk
D
Vk
D
Vk
D
Vk
90
Sr
6,2E-09
1,1E-12
8,9E-09
4,6E-13
9,1E-09
3,5E-10
1,8E-08
6,0E-14
2,2E-08
4.23e-13
4,1E-08
1,7E-14
4,5E-08
5,5E-14
4,2E-07
3,2E-11
137
Cs
4,5E-09
9,0E-10
7,0E-09
2,5E-10
4,1E-09
2,8E-09
7,7E-08
4,1E-13
1,6E-08
7,2E-13
1,9E-08
2,4E-13
1,8E-08
1,9E-09
2,0E-08
1,6E-14
154
Eu
2,2E-10
3,9E-09
5,1E-10
3,7E-09
3,1E-09
3,0E-09
6,4E-08
1,1E-09
2,1E-09
5,0E-09
1,2E-09
4,5E-09
4,5E-09
4,9E-09
1,6E-08
5,8E-09
241
Am
1,1E-09
3,3E-09
2,9E-09
2,7E-09
3,4E-09
2,9E-09
6,6E-08
1,3E-09
2,3E-09
5,2E-09
1,1E-09
4,4E-09
4,2E-09
5,1E-09
1,1E-08
6,0E-09
Pu
3,3E-09
1,5E-13
8,7E-09
2,6E-14
4,4E-09
9,3E-15
7,7E-09
7,1E-16
3,1E-09
4,5E-09
1,7E-08
1,5E-12
1,0E-08
1,7E-12
6,1E-09
1,1E-14
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Сравнение параметров миграции 90Sr, 137Cs для различных участков зоны
4
1
2
3
6
7
5
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Результаты
Анализ профилей распределения радионуклидов в почве на различных
участках, а также значений изотопных отношений 90Sr/154Eu,
239,240Pu/154Eu, 241Am/154Eu, 239,240Pu/137Cs, 241Am/137Cs и 137Cs/90Sr, с учетом
того, что маркером топливных частиц может служить 154Eu, показал, что
различия в характере и интенсивности перераспределения
рассматриваемых радионуклидов в профиле почв обусловлены рядом
причин.
В автоморфных минеральных почвах с нормальным водным режимом
радионуклиды можно расположить в следующий ряд в соответствии с их
миграционной подвижностью: 90Sr > 137Cs > 241Am > 154Eu ~ 239,240Pu.
В гидроморфных органогенных почвах миграционная подвижность 137Cs
сопоставима с подвижностью 90Sr.
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Результаты
В случае малой интенсивности деструкции топливных частиц и перехода
радионуклидов из их матрицы в почвенный раствор наблюдается близкая
интенсивность переноса всех радионуклидов.
Трансурановые радионуклиды в целом характеризуются меньшей
миграционной подвижностью по сравнению с 90Sr и 137Cs.
С использованием конвективно-диффузионной модели оценены
параметры вертикального переноса радионуклидов в профиле
почв. Показан различный вклад диффузионного и конвективного
переноса радионуклидов в их суммарную миграцию в различных
ландшафтно-геохимических условиях.
В целом можно сделать вывод о близкой миграционной
подвижности трансурановых нуклидов и изотопов Eu, хотя на
отдельных
участках
наблюдается
некоторое
превышение
подвижности изотопов Eu и Am по сравнению с изотопами Pu за
счет конвективного переноса.
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Экологические периоды полуочищения 5 см. корнеобитаемых
горизонтов почв
для полигона «Рыжий Лес» изменяются для разных
радионуклидов в пределах: 137Cs - от 2814 лет до 300110
лет, 90Sr - от 2115 лет до 230130 лет, 154Eu - от 2611 лет
до 460270 лет, 241Am - от 2510 лет до 460220 лет и Pu от 10045 лет до 260120 лет, соответственно, для
заболоченных и сильно увлажненных участков,
представленных автоморфными почвами, и участков,
представленных автоморфными суглинистыми почвами.
для полигона "Озеро Глубокое " изменяются в пределах:
137Cs - от 256 лет до 180160 лет, 90Sr - от 80100 лет до
16090 лет, 154Eu - от 3220 лет до 180130 лет, 241Am - от
5652 лет до 180130 лет, соответственно, для
увлажненных участков ближней полосы от берега озера и
удаленных от берега озера участков, сформированных на
минеральных авиоморфных почвах.
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
выводы
Полученные на основе экспериментальных результатов оценки
вкупе с опубликованными ранее оценками убедительно
показывают, что на топливных следах выпадений в почвах
ближней
зоны
выпадений
миграционная
подвижность
радиологически значимых радионуклидов выброса ЧАЭС
существенно ниже, чем в почвах удаленных от точки выброса
территорий, где загрязнение характеризуется преобладанием
конденсационной компоненты в выпадениях, а топливная
компонента представлена топливными частицами существенно
меньшего размера.
Результаты исследований показали, что вертикальная миграция
радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах ближней зоны ЧАЭС
реализуется с небольшой скоростью. Отмечена существенно
менее интенсивная вертикальная миграция трансурановых
радионуклидов по сравнению с 137Cs и 90Sr. С учетом параметров
вертикального переноса в профиле почв и периода полураспада
трансурановых радионуклидов их депонирование в верхнем слое
почвы будет наблюдаться в течение сотен-тысяч лет.
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Спасибо за внимание
Спасибо за
внимание
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
Миграционная подвижность изотопов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am и Pu
в почвах топливных следов выпадений ближней зоны ЧАЭС
400
300
.
350
200
300
150
250
100
200
70
150
40
90
100
10
50
1
1
137
Sr
Cs
5.0
5.0
4.0
4.0
3.0
3.0
2.0
2.0
1.0
1.0
0.5
0.5
0.0
0.0
241
Am
(238+239+240)
Pu