186 МЕЖКРИСТАЛЛИТНОЕ МАГНИТНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ И

МЕЖКРИСТАЛЛИТНОЕ МАГНИТНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ И
ПРОЦЕССЫ ПЕРЕМАГНИЧИВАНИЯ В ТОНКОПЛЕНОЧНЫХ
СТРУКТУРАХ НА ОСНОВЕ Со
В.Г. Шадров, А.В. Болтушкин
Введение. Магнитожесткие пленки сплавов на основе кобальта
привлекают интерес исследователей возможностью их применения в
качестве сред как для продольной, так и для вертикальной магнитной записи
[1,2]. Несмотря на весьма обстоятельное
характеристик
указанных
взаимодействие,
материалов,
исследование магнитных
межкристаллитное
магнитное
его взаимосвязь с процессами перемагничивания и
особенностями структуры изучены все же недостаточно. Межкристаллитное
магнитное взаимодействие представляет самостоятельный научный интерес
и определяет такие практически важные характеристики тонкопленочных
покрытий
как
плотность
записи
и
отношение
сигнал/шум,
термостабильность, величину коэрцитивной силы Нс и удельную магнитную
энергию[3-5
].
Особенно
мало
изучены
указанные
вопросы
в
электрохимических пленках,хотя технологические возможности управления
их характеристиками
и сравнительно низкая себестоимость делают их
предпочтительными во многих элементах и устройствах магнитной
микроэлектроники [6-8].
В настоящей работе проведено исследование взаимосвязи параметров
структуры с межкристаллитным магнитным взаимодействием и процессами
перемагничивания в «сплошных» пленках сплавов Co-W и Со- содержащих
металлоксидных гетероструктурах на поверхности алюминия. В первом
случае магнитное разделение ГПУ кристаллитов менее выражено и
обусловлено более высокой концентрацией дефектов кристаллической
186
решетки, примесных атомов, соединений и т.п. в межкристаллитных
прослойках и, как следствие, снижением намагниченности прослоек [9,10].
2. Методы получения пленок и измерения их характеристик.
Пленки сплавов на основе Co-W получали путем электрохимического
осаждения на медные подложки из сульфатно-хлоридных электролитов [10].
Со
содержащие
металлоксидные
гетероструктуры
получали
электрохимическим осаждением в поры, сформированные на поверхности
алюминия АД-1 анодированием в сернокислом электролите при условиях
аналогичных приведенным в работе [9]. Магнитные характеристики пленок
изучались с помощью автоматизированных вибрационного и силового
магнитометров в полях до 20 кЭ.
Поскольку
методы
прямого
наблюдения
процессов
перемагничивания можно использовать в ограниченных случаях (например,
лоренцева микроскопия возможна только на свободных и тонких пленках),
достаточно широко используются косвенные методы, в частности измерение
угловых
зависимостей
коэрцитивной
силы,
потерь
на
гистерезис,
вращательного гистерезиса [11]. В случае перемагничивания образца,
состоящего из изолированных кристаллитов, некогерентным вращением
угловая зависимость коэрцитивной силы описывается формулой [12]
Hc Ho
108
, S
2 2
(1 108
, S )
2
(1 108
, S 2)
sin
2
2
(1 116
, S )
1/2
,
(1)
где S R / R o , R —радиус частицы; R o =A1/2/Is—характеристический
радиус,
определяемый
энергией
обменного
взаимодействия
А
и
намагниченностью насыщения Is.
Межзеренное магнитное взаимодействие оценивалось с помощью
анализа
кривых
остаточной
намагниченности
187
Id,
Ir,
необратимой
восприимчивости
d
irr ,
r
irr
и
М кривых [4,13], определяемых следующим
образом :
M(H)=Id(H) –(I -2Ir(H))
(2)
где I - остаточная намагниченность после выключения насыщающего
поля;
и
I d (H )
I r (H )
- также остаточные намагниченности после
выключения поля Н , но в первом случае прикладывается отрицательное
поле к образцу в состоянии I , а во втором -положительное поле к
размагниченному образцу; H r и H r
-поля, при которых Id(Hr )=0 и
I r (H r ) 0,5 I .
Согласно [14], для невзаимодействующих однодоменных частиц
справедливо:
M (H ) 0, H r H r
(3)
Если взаимодействие между однодоменными кристаллитами носит
магнитостатический (дипольный) характер, то
случае
же
разбиения
кристаллитов
взаимодействия между кристаллитами
на
M (H ) 0, H r H r . В
домены
и/или
обменного
M (H ) 0, H r H r .
В соответствие с уравнением
Vact=kT/HfIs ,
(4)
где Hf (H)=S(H) / (H) - флуктуационное поле,рассчитывалась величина
активационного обьема
элементарной ячейки перемагничивания пленок
[15,16].
3. Результаты и их обсуждение. Исследованные нами «сплошные»
пленки Со-W как с перпендикулярной магнитной анизотропией (ПМА) (25
вес.% W), так и с плоскостной ориентацией намагниченности (15 вес % W) и
Со содержащие структуры на основе анодных оксидных пленок (АОП) на
188
поверхности алюминия состоят из кристаллитов, отделенных друг от друга
прослойками (границами) с пониженными значениями намагниченности или
немагнитными (АОП структуры). Сами кристаллиты по своим размерам (1835 нм диаметр игольчатых частиц структур на поверхности АОП и 40-50 нм
диаметр столбчатых кристаллитов пленок Co-W с текстурой [00.1]) близки к
однодоменным
и состоят из субзерен сферической (текстура [001]) или
вытянутой вдоль их длинной оси (текстура [100]) формы [17,18].
Соответственно, магнитное поведение данных структур будет определяться
межкристалитным взаимодействием как на уровне субзерен, так и самих
столбчатых (игольчатых) кристаллитов (частиц). Так, когда энергия
анизотропии игольчатых кристаллитов Кu (АОП) заметно превосходит
размагничивающую энергию (2 Ms2), в образце формируется ПМА и по
магнитному поведению такую пленку можно рассматривать как ансамбль
невзаимодействующих частиц. Это подтверждается измерениями кривых
остаточной
намагниченности
в
плоскости
Со
содержащих
АОП
( M 0,Hr Hr'), и характером угловой зависимости коэрцитивной силы: на
начальном участке экспериментальные кривые хорошо совпадают с
расчетными
(выражение
1),
если
принять
S =R/Ro=1,43; 1,38 и 1,42 для кривых 1, 2 и 3
соответственно (рис. 1).
Рис. 1. Зависимость коэрцитивной силы от угла
перемагничивания:
_____ -расчетные кривые; ---о---экспериментальные кривые; кривая 5 рассчитана по
теории смещения [17] 1-пленка Со с порами 18 нм,2образец 3 после отжига, 3- пленка Со с порами диаметром
30 нм, 4-пленка Co-20 вес. %W c текстурой [001],
5пленка Co-20 вес. %W с текстурой [100]
Совпадение экспериментальных и расчетных кривых
будет еще лучше, если
учесть конечные размеры
частиц кобальта и дисперсию осей легкого намагничивания и поля
189
анизотропии (такая коррекция проведена для одноосных пленок кобальтхром с параметрами, близкими к параметрам исследованных нами
[19].
Некогерентным
пленок
вращением перемагничиваются и пленки кобальт-
вольфрам (25 вес.%W), обладающие текстурированной [00.1] структурой на
основе ГПУ Со и столбчатой микроструктурой. Эксперимент (рис 1, кривая
4) по крайней мере до 30-40о совпадает с расчетом, если принять S =1,30,
однако при больших углах перемагничивания значительное расхождение
экспериментальной и расчетной кривых указывает на существенный вклад
иного механизма перемагничивания, обусловленного межкристаллитным
магнитным взаимодействием вследствие изменения локальной ориентации
Is [9].
Рассмотренные выше примеры показывают, что в пленках Со(АОП) и,
в меньшей мере, в пленках Со-W с ПМА процессы перемагничивания могут
быть описаны с помощью модели изолированных одноосных кристаллитов.
Однако при снижении энергии магнитной одноосной анизотропии или росте
намагниченности
насыщения
сильнее
проявляется
влияние
магнитостатического взаимодействия между субзернами. Такой случай
реализуется в пленках Co-W с 15 вес %W, где несмотря на столбчатый тип
структуры и текстуру [00.1], магнитный момент лежит в плоскости пленки
[20]. Экспериментальные результаты для пленок Co-W (15 вес.% W)
свидетельствуют о преобладании магнитостатического взаимодействия,
поскольку в большинстве исследованных образцов
М<0, Hr<Hr’[20-22].
Укрупнение субзерен (при формировании текстуры [10.0] и увеличении
толщины пленок со смешанной текстурой) приводит к нарушению условия
однодоменности и проявляется на
М кривых как вклад обменного
взаимодействия между кристаллитами [20, 21]. В целом величина
взаимодействия,
характеризуемая
Mmax,
определяется
размером
кристаллитов, ориентацией осей легкого намагничивания (ОЛН) (текстурой),
190
количеством
дефектов
и
включенных
в
осадок
примесей
и
их
распределением в области кристаллит-граница [20-22].
Проведенный расчет активационного объема Vact пленок Co-W (15
вес.%W) и близких к ним по микроструктуре пленок Co-Ni-W показывает,
что Vact, представляющий объем элементарной ячейки перемагничивания,
составляет 3-5*10-17 см3, т.е. близок к объему сферических субзерен (40 50
нм) для пленок с текстурой [00.1] и смешанными текстурами [00.1]+[10.0] и
[10.0]+ [11.0]. Для пленок с текстурой [100] величина Vact увеличивается в 45 раз, что соответствует вытянутой форме субзерен [15,16]. Для изучения
влияния межкристаллитного (субзеренного) магнитного взаимодействия на
процессы перемагничивания нами были
получены (варьированием
температуры электролита) образцы Co-W практически одинакового состава,
с близкой величиной Vact и различной ориентацией осей С ГПУ решетки Со
(nабл.1). Оказалось, что для образцов с последовательным изменением
ориентации ОЛН величина межкристаллитного взаимодействия
(за
исключением образца 4,взятого для сравнения с увеличенным Vact )
изменяется линейно ( рис.2)
Таблица 1
Текстура и магнитные характеристики ТП структур
Co-W
Cо(АОП)
№ обр
1
2
3
4
5
6
7
Текстура [001] сл.[001] [001]+[100] [100] [100]+[110] [110]+[101] [100]
Нс,Э
175
535
510
460
390
445
1860
Mr///Ms
0,49
0,63
0,62
0,56
0,51
0,52
0,29
Mmax =Н /Нэф–1 (Н/2000)-1
Экстраполяция
полученной
прямой
на
оси
(5)
координат
дает
максимальное(теоретическое) приведенное значение магнитостатического
взаимодействия ( M =-1) в точке Н=0 (обратимое перемагничивание) и поле
191
Нэфф 2000 Э, характеризующее некую систему изолированных субзерен с
M = 0. Логично
предположить, что величина Нэфф играет роль поля
анизотропии в плоскости, результирующей для системы изолированных
субзерен с различной ориентацией ОЛН, что соответствует нашим оценкам
Нк [18], при
этом
случаю Нс=Нк 2000 Э соответствовали бы Со-W
содержащие АОП с текстурой [100] (табл.)[23].
0
Рис.2.
M,
Полевые зависимости
снятые на пленках
Номера
кривых
Co W .
соответствуют
номерам
образцов в табл.1
M,отн.ед.
-0.25
-0.50
4
5
-0.75
-1.00
3
2
6
1
0
1000
2000
3000
Н,Э
Полученная зависимость позволяет сделать заключение
межкристаллитного
взаимодействия,
ориентации
о взаимосвязи
ОЛН,
величины
анизотропии и процессов перемагничивания в реальных магнитных
структурах: 1). Магнитное поведение исследованных нами покрытий
определяется величиной анизотропии и межкристаллитного магнитного
взаимодействия
на
различных
структур(микромагнитном,
уровнях
мезоскопическом
иерархии
и
магнитных
макроскопическом).
Соответственно, эффективная величина межкристаллитного взаимодействия
( Mmax), определяемая в общем случае конкуренцией намагничивающего и
размагничивающего взаимодействий, зависит и от величины анизотропии,
т.е.увеличение анизотропии (в плоскости пленки, для рис.2) ослабляет
192
проявление
магнитостатического
взаимодействия.
Справедливо
и
заключение о влиянии взаимодействия на анизотропию [24]. В частности,
рост
обменного
кристаллитов
взамодействия
с
одной
субзерен
стороны
в
пределах
ослабляет
столбчатых
результирующее
магнитостатическое взаимодействие, а с другой - приводит к формированию
анизотропии формы кристаллитов. На макроуровне это сопровождается
появлением
ПМА.
2)
Как
известно
[17],
величина
Н
с
в
(поликристаллических) магнитных пленках заметно меньше Нк, что
обьясняется дефектной структурой кристаллитов, разориентацией ОЛН,
межкристаллитным
магнитным
взаимодействием.
Проведенные
исследования показывают, что в реальных магнитных материалах влияние
взаимодействия
и дисперсии
ОЛН на Нс эквивалентно, т.е.
разориентации ОЛН эквивалентен
учет
(в случае пленок с одноосной
анизотропией) учету соответствующего изменения взаимодействия. Более
сложная картина взаимодействия наблюдается в случае пленок со
смешанной текстурой [001]+[100], когда в более слабых полях происходит
перемагничивание
наблюдается
кристаллитов
обменное
(субзерен)
взаимодействие,
с
а
ориентацией
в
более
перемагничиваются кристаллиты с ориентацией [001]
[100]
и
сильных
-
и наблюдается
магнитостатическое взаимодействие (рис.3). Объединение кристаллитов в
агрегаты
также
приводит
к
усложнению
механизм
влияния
межкристаллитного взаимодействия на
Нс [25].
Рис.3. Полевые зависимости необратимой
восприимчивости пленок Co W (образец
3): 1 -
193
d
,2-
r
Проведенный нами анализ результатов авторов работ [4,13] по
исследованию ТП носителей Co-Ni-Cr с преобладающим обменным
взаимодействием ( М(Н)>0),которое уменьшается вследствие варьирования
толщины подслоя хрома, показывает, что полученные там зависимости
могут
служить
дополнением
приведенной
схемы
взаимосвязи
межкристаллитного взаимодействия и процессов перемагничивания.
Практически
линейная
зависимость
Мmax(Н)
и экстраполяция
прямой в случае пленок Co-Ni-Cr дает пересечение с осью М
соответствующей
максимальному
значению
М
для
в точке 2.0,
обменного
взаимодействия. Пересечение с осью Н также, как и в нашем случае,
происходит в области полей, близких к величине Нк таких покрытий [13].
Полученные в настоящей работе результаты показывают, во-первых,
что при разработке условий получения как магнитомягких, так и
магнитожестких
материалов
необходимо
учитывать
влияние
межкристаллитного магнитного взаимодействия на величину Нс и Нк [26],и,
во-вторых, что для ряда материалов смена знака межкристаллитного
магнитного взаимодействия с учетом иерархичности магнитных структур
наглядно
проявляется
в
качестве причины
необратимых
процессов
перемагничивания и, соответственно, магнитного гистерезиса. Представляют
интерес и возможные корреляции приведенной схемы с диаграммой
Прейзаха [27].
Работа выполнена при финансовой поддержке ФФИ РБ (Т99-107) и
NATO HTECH LG N940656.
Список литературы
1. A.Moser, K.Takano, D.Margulies. J.Phys. D: Appl. Phys.35, R157 (2002).
2. P.J.J.Grundy. Phys. D: Appl. Phys. 31, 2975 (1998).
3. R.Ranjan, J.S.Gau, N.J.Amin. J.Magn.Magn.Mater. 89, 38 (1990).
194
4. P.I.Mayo, K.O’Grady, R.W.Chantrell. J.Magn.Magn.Mater. 95, 109 (1991).
5. В.Г.Шадров. Зарубежная радиоэлектроника 6, 50 (2002).
6. U.Admon, M.P.Dariel, E.Grunbaum, J.C.Lodder. J.Appl.Phys. 62, 5, 1943
(1987).
7. V.G.Shadrow, R.I.Tagirov, A.V.Boltushkin. J.Magn.Magn.Mater. 118, 165
(1993).
8. D.AlMawlawi, N.Coombs, M.Moskovits. J.Appl.Phys. 70, 4421 (1991).
9. В.Г.Шадров, Р.И.Тагиров, А.В.Болтушкин. ФММ 11, 82 (1992).
10. V.G.Shadrow, A.V.Boltushkin, T.A.Tochitskii. Thin Solid Films 203, 61
(1991).
11. В.Г.Шадров. Автометрия 5, 30 (1996).
12. S.Shtrikman, D.Treves. J.Phys.Rad. 20, 286 (1959).
13. R.W.Chantrell, K.O’Grady. J.Phys. D. 25, 1, 1 (1992).
14. Е.Р.Wohlfarth. J.Appl.Phys. 29, 595 (1958).
15. В.Г.Шадров. Металлофизика и нов. технологии 27, 7, 11 (1999).
16. В.Г.Шадров. Металлы 6, 111 (2001).
17. С.В.Вонсовский. Магнетизм- М. Наука. 1971-1032 с.
18. В.Г.Шадров, Р.И.Тагиров, А.В.Болтушкин. ФММ 82, 4, 57 (1996).
19. J.Nakamura, S.Iwasaki. IEEE Trans.Magn. 23, 153 (1987).
20. В.Г.Шадров, Р.И.Тагиров, К.О’Грэди, А.В.Болтушкин. ФММ
1, 77
(1998).
21. В.Г.Шадров, К.О’Грэди. ФТТ 39, 5, 894 (1997).
22. В.Г.Шадров, Р.И.Тагиров, А.В. Болтушкин. ЖТФ 72, 4, 36 (2002).
23. В.Г.Шадров, А.В.Болтушкин, Л.В.Сосновская. Металлы 2, 120 (1999).
24. М.Vopsaroiu, P.R.Bissell. J.Phys.D.: Appl. Phys. 35, 1296 (2002).
25. В.Г.Шадров, А.В.Болтушкин, Л.В.Немцевич. ФММ 94, 3, 34 (2002).
26. В.Г.Шадров, Л.В.Немцевич. ФХОМ 5, 50 (2002).
27. V.Basso,M.Bue,A.Magni.J.Magn.Magn.Mater.133, 111 (1994).
195