Анализ спектров лазерной генерации комплексной структуры оксида цинка

Анализ спектров лазерной генерации комплексной структуры оксида цинка
А.А. БОРОДКИН, Ч.М. БРИСКИНА1
Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»
1
Институт радиотехники и электроники имени В.А. Котельникова РАН, Москва
АНАЛИЗ СПЕКТРОВ ЛАЗЕРНОЙ ГЕНЕРАЦИИ
КОМПЛЕКСНОЙ СТРУКТУРЫ ОКСИДА ЦИНКА
Эффект лазерной генерации изучен на структурах ZnO, включающих в себя микро- и наноразмерные
стержни и тетраподы. Предложена модель возможных лазерных мод. Численное моделирование таких мод
показало, что существуют разумные параметры возможных резонаторов, при которых расчетные длины
волн отличаются от экспериментальных в десятых долях нанометра для тетраподов и в сотых долях нанометра для стержней.
В литературе имеется большое число работ, посвященных изучению лазерного эффекта в
морфологически различных структурах оксида цинка [1, 2, 3].
В данной работе рассмотрены возможные модели лазерных мод, существующих в микро- и
наностержнях и тетраподах из оксида цинка. По экспериментальным спектрам [4] оценены необходимые параметры резонаторов, в которых формируются эти моды. Полученные параметры
сравнивались с результатами, полученными на сканирующем электронном микроскопе (SEM).
Оксид цинка является широкозонным полупроводником с шириной запрещенной зоны
примерно 3,3 эВ. Энергия связи экситона в нем составляет приблизительно 60 мэВ. Рекомбинация
экситонов в оксиде цинка при комнатной температуре обусловливает ультрафиолетовое излучение
с длиной волны 380–390 нм. При достаточно высокой плотности энергии накачки важную роль
играет электронно-дырочная плазма, рекомбинационное излучение которой попадает в более
длинноволновую область.
Описание эксперимента. Спектры излучения снимались при комнатной температуре. Для
возбуждения образцов использовалась 3-я гармоника Nd+3:YAG лазера (λ = 355 нм) с импульсами
наносекундной длительности. С помощью поворотного зеркала излучение лазера направлялось
через линзу на образец. Рассеянное излучение накачки (355 нм) и излучение образца (380–390 нм)
фокусировалось на входной щели монохроматора МДР-23. Монохроматор выделяет из пришедшего излучения нужный спектральный диапазон. Для регистрации полученных спектров использовалась ПЗС-камера (ПЗС – приборы с зарядовой связью) Videoscan-285, с которой изображение передавалось в компьютер. Применение ПЗС-камеры в нашем эксперименте является обязательным,
так как за один импульс лазера накачки необходимо было зарегистрировать сразу все линии лазерной генерации микроструктур оксида цинка.
Лазерный эффект в стержнях. Нами исследовались образцы оксида цинка с комплексной
структурой, выращенные в лаборатории низкоразмерных полупроводниковых структур Института
прикладной физики Академии наук Молдавии. Их выращивание осуществлялось в горизонтальной печи с использованием потока смеси аргона и кислорода. Исходным материалом служила
смесь (1:1) порошков ZnO и графита. Подложка из кремния помещалась на расстоянии 1 см от
исходного материала в направлении, противоположном потоку газа. Процесс выращивания приводил к образованию комплексной структуры, состоящей из плотного остова и рыхлой оболочки –
тетраподов, нитей и стержней ZnO.
Пример спектра излучения первого образца представлен на рис. 1,а. Широкая полоса, по
нашему мнению, обусловлена усиленным спонтанным излучением плотного остова в центре образца. С увеличением плотности накачки ее максимум смещается в длинноволновую сторону.
Скорее всего, это вызвано уменьшением ширины запрещенной зоны из-за образования электронно-дырочной плазмы.
Узкие линии на спектре обусловлены эффективными резонаторами. Эти линии формируются только в длинноволновой части спектра, что может быть вызвано перепоглощением экситонного излучения.
Пример спектра второго образца представлен на рис. 1,б.
Анализ спектров лазерной генерации комплексной структуры оксида цинка
Рис. 1. Типичный спектр первого (а) и второго (б) образцов
При большой накачке часто наблюдается много линий лазерной генерации. Это, скорее всего, связано с участием в процессе большого числа резонаторов, что вполне вероятно, так как в
пятно накачки попадает значительная часть образца. Диаметр пятна накачки составляет примерно
0.5 мм, а размер эффективных резонаторов ~ 1–10 мкм. При малой накачке наблюдаются группы
из небольшого числа линий, расстояние между которыми примерно одинаковое. Такие группы
линий на первый взгляд можно интерпретировать, как излучение соседних мод резонатора Фабри–
Перо, формирующихся в стержнях оксида цинка. Учитывая изменение показателя преломления
среды в зависимости от длины волны, найдем значения длин резонаторов для предложенного случая. Учитывая то, что на оптической длине пути луча в резонаторе Фабри–Перо укладывается целое число полуволн, получим уравнения для длины резонатора.
L
2
n 
2     n 

 

,
где L – длина резонатора, λ – длина волны излучения, Δλ – расстояние между соседними лазерныn
ми модами, n – показатель преломления в ZnO при длине волны λ,
– дисперсия показателя

преломления.
Оценка по приведенной выше формуле показывает, что при этом длина стержней должна
быть 30 мкм для первого образца и 120 мкм для второго образца, что маловероятно.
Мы предложили другой вариант возможных лазерных мод в микростержнях. В нашей модели траектория фотона представляет собой результат многократного полного внутреннего отражения от стенок резонатора (поскольку для ZnO n ≈ 2.4, угол полного внутреннего отражения
φ ≈ 24°). Эта траектория должна быть замкнутой, в результате чего образует набор четырехугольников. На оптической длине пути фотона должно укладываться целое число длин полуволн, тогда
эту траекторию можно считать моделью лазерной моды.
Чтобы проверить, может ли такая модель объяснить экспериментальные значения длин волн
лазерной генерации при разумных размерах резонаторов и для оценки этих размеров, была разработана программа на языке Delphi. В этой программе на входе задаются: диапазоны и шаги для
подбора значений длины (L) и диаметра (h) эффективного резонатора, число четырехугольников,
которые образует траектория, моделирующая моду (m). Число m подбирается с шагом единица.
Задается также набор экспериментальных значений длин волн и максимально допустимое отклонение от целого числа длин полуволн (N), укладывающихся на оптической длине пути фотона по
рассматриваемой траектории. В приведенной ниже формуле представлена ключевая формула для
расчета оптической пути фотона в резонаторе. Эта формула использовалась в программе для математических расчетов:
n  2  h / sin(arctg(h  m / L))  N   /2.
Анализ спектров лазерной генерации комплексной структуры оксида цинка
Для каждого набора значений L, h и m определяются величины N для всех рассматриваемых
экспериментальных длин волн. Если эти величины отклоняются от целочисленных значений в
пределах заданного допуска, программа выдает найденные результаты: размеры резонатора (L,h),
значения m (определяют углы падения фотона на стенки резонатора) и соответствующие длины
волн. Численные эксперименты показали, что расчетные значения длин волн в нм отличаются от
экспериментальных во втором знаке после запятой. В табл. 1 представлены возможные варианты
резонаторов для данной модели и получившиеся длины волн генерации.
Таблица 1
Возможные варианты резонаторов в предложенной модели для случая стержней
Первый образец
L, нм
4812.32
h, нм
158.3
Экспериментальные
Расчетные длины волн,
длины волн, нм
нм
392.6
392.61
393.6
393.61
394.8
394.76
396.0
395.99
Второй образец
L, нм
5809.78
h, нм
201.1
Экспериментальные
Расчетные длины волн,
длины волн, нм
нм
394.6
394.61
394.9
394.89
395.2
395.17
395.5
395.47
Лазерный эффект в тетраподах. Рассмотрим теперь лазерный эффект, полученный на тетраподах. Спектры и SEM фотография рассматриваемой структуры взяты из статьи [5].
Тетрапод состоит из четырех длинных частей (в дальнейшем называемых ногами), угол между
которыми составляет 109° (рис 2). Торцевая поверхность ног плоская, а в сечении представляет
собой шестиугольник. По аналогии со стержнями была предложена упрощенная модель формирования эффективных резонаторов в тетраподах (рис. 3). Мы предположили, что резонатором является пара ног тетрапода, в которых при определенных углах падения фотона на стенку выполняется условие полного внутреннего отражения и формируется замкнутая траектория. Также для формирования эффективного резонатора необходимо, чтобы на оптической длине пути фотона укладывалось целое число длин полуволн. Заметим, что четыре ноги тетрапода попарно образуют три
таких резонатора, поэтому в расчетах определяются параметры трех резонаторов.
Рис. 2. Снимок тетрапода, полученный на
сканирующем электронном микроскопе
Рис. 3. Модель лазерной моды в тетраподе
Чтобы проверить, может ли такая модель объяснить экспериментальные значения длин волн
лазерной генерации при разумных размерах резонаторов и оценки этих размеров, была разработана программа на языке Delphi. На входе в программу задаются диапазоны и шаги подбора длин
ног (L1, L2), их диметра (h), угла падения фотона на стенки (α) и начальную точку траектории (b).
Задается также набор экспериментальных длин волн, максимально допустимое отклонение от целого числа длин волн на оптическом пути фотона и максимальное отклонение конечной точки
траектории фотона от начальной. В программе строится траектория фотона в резонаторе, проверяется выполнение условия полного внутреннего отражения фотона от стенок и точность совпадения конечной точки траектории фотона с начальной. Численные эксперименты, результаты которых представлены в табл. 2, показали, что расчетные значения длин волн отличаются от экспери-
Анализ спектров лазерной генерации комплексной структуры оксида цинка
ментальных не более, чем на десятую долю нм. В табл. 3 приведены размеры эффективных резонаторов.
Заметим что полученные в программе лишние линии, не разрешенные в экспериментальном
спектре, скорее всего, проявляются в уширении линий.
Таблица 2
Расчетные и экспериментальные значения длин волн для тетрапода
Экспериментальные
длины волн, нм
Первого резонатор,
нм
Второй резонатор,
нм
386,93
386,91
386,90
386,38
386,29
386,34
385,79
385,85
385,34
385,37
384,82
384,88
385,65
385,36
385,02
386,82
386,28
385,80
385,65
Третий резонатор,
нм
385,03
384,87
Таблица 3
Размеры эффективных резонаторов, полученные из модели
L1, нм
L2, нм
h, нм
α, град
Первый резонатор
10000
9623,30
3000
40,647
Второй резонатор
10000
11760,60
3000
32,782
Третий резонатор
10000
11958,50
3000
28,782
Заключение. В работе были предложены возможные модели лазерных мод в микро- и нано- стержнях и тетраподах из оксида цинка. Численные эксперименты показали, что возможные размеры резонаторов в предложенной модели лежат в разумных пределах. Полученные
значения длин волн генерации отклоняются от экспериментальных на сотые доли нм для стержней
и на десятые доли нм для тетраподов.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Dai J., Xu C.V., Zheng K. et al. // Appl. Phys. Lett. 2009. V. 95. P. 241110.
2. Bao J., Müller S., Ronning C. et al. // Appl. Phys. Lett. 2008. V. 93. P. 051101.
3. Mondia J.P., Smith W., Wang L.G. et al. // Appl. Phys. Lett. 2008. V. 93. P. 121102.
4. Markushev V.M., Ursaki V.V., Briskina C.M. et al. // Appl. Phys. B. 2008. V. 93. P. 231.
5. Ursaki V.V., Tigunyanu I.M., Klingshirn C. et al. // Appl. Phys. Lett. 2009. V. 95. P. 171101.