Math-Net.Ru Общероссийский математический портал Р. И. Нигматулин, Р. Х. Болотнова, Широкодиапазонное уравнение состояния воды и пара. Метод построения, ТВТ, 2008, том 46, выпуск 2, 206–218 Использование Общероссийского математического портала Math-Net.Ru подразумевает, что вы прочитали и согласны с пользовательским соглашением http://www.mathnet.ru/rus/agreement Параметры загрузки: IP: 185.201.44.167 13 декабря 2024 г., 12:50:36 ТЕПЛОФИЗИКА = = = = ^ ВЫСОКИХ = = = = ТЕМПЕРАТУР, = = 2008, том 46, № 2, с. 206-218 ТЕПЛОФИЗИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ВЕЩЕСТВА = = = = = = ^ ^ = = = = = = = УДК 536.71 ШИРОКО Д И А П А З О Н Н О Е УРАВНЕНИЕ СОСТОЯНИЯ ВОДЫ И ПАРА. МЕТОД ПОСТРОЕНИЯ © 2008 г. Р. И. Нигматулин, P. X. Болотнова Институт механики Уфимского научного центра РАН Поступила в редакцию 27.09.2006 г. Разработано широкодиапазонное уравнение состояния воды и пара в аналитической форме. Урав­ нение применимо для умеренных и высоких давлений вплоть до 4 х 10 Па, в частности для взрыв­ ного и статического сжатий в широком диапазоне плотностей. Выведено уравнение, позволяющее рассчитывать коэффициент Грюнайзена, зависящий от удельного объема и температуры. Предло­ жен метод, позволяющий по экспериментальным данным для зависимостей от удельного объема и температуры теплоемкости и изохорического коэффициента температурного повышения давления рассчитать коэффициент Грюнайзена и внутреннюю тепловую энергию. 12 PACS: 64.10.+h, 51.30.+J, 0 5 . 7 0 . J k ВВЕДЕНИЕ Широкий круг проблем физики высоких дав­ лений связан с использованием широкодиапазон­ ного уравнения состояния воды и пара (УСВП), охватывающего как обычные, так и сверхвысо­ кие давления и температуры. Необходимость еди­ ного подхода для описания поведения воды как в паровой, так и жидкой фазе возникает при реше­ нии задач моделирования суперсжатия коллапсирующих паровых пузырьков в воде. При этом важно учитывать как испарение и конденсацию на границе пузырька и жидкости на начальной стадии, так и диссоциацию и ионизацию на завер­ шающей стадии коллапса, сопровождающейся высокой концентрацией энергии в центре пу­ зырька [1]. 5 ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ Д А Н Н Ы Е ПО СЖИМАЕМОСТИ ВОДЫ И П А Р А 8 5 3 3 m Все имеющиеся сведения о воде как объекте физики приведены в книгах [2-6]. Физика и меха­ ника вещества при высоких давлениях рассмотре­ ны в [7-11]. В данной работе в качестве исходной информации для уравнений состояния использу­ ются табличные данные о статических (равновес­ ных) термодинамических свойствах воды в диапа­ зоне давлений 1 0 - 1 0 Па и температур 0-800°С (Ривкин и Александров [12], Ривкин и др. [13]), экспериментальные данные о статических свой­ ствах воды для давлений 10 -8 х 10 Па и темпера­ тур 25-150°С (Гриндлей и Линд [14], Нааг, Gallagh­ er and Kell [15]). Программная реализация уравне­ ний, соответствующих принятым в 1995 году Международной ассоциацией свойств воды и во­ дяного пара (IAPWS) для научного использования [16], применялась для получения термодинамиче­ 4 ских параметров воды в области известных экспе­ риментальных данных. Для расчета абсолютного значения внутренней энергии в базовой точке бы­ ли выбраны детальные статические данные Жака и Стоута [17] по изобарной теплоемкости твердой воды (льда) при атмосферном давлении в диапа­ зоне температур от 15 до 273 К. Для описания свойств воды при высоких давлениях использова­ лись экспериментальные статические изотермы Бриджмэна [18] и др. в виде зависимостей p(V) давления р от удельного объема V для давлений до 3 х 10' Па и температур 25-175°С (рис. 1). В случае высоких давлений имеются эксперимен­ тальные ударные адиабаты воды в виде зависимо­ сти скорости ударной волны D от массовой скоро­ сти U (Уолш и Райе [19], Трунин [20], Аврорин, Водолага, Волков и др. [21] и другие работы, см. рис. 2) относительно вещества в нормальном состоянии (Poo = 10 Па, Гад « 293 К, V = 1.0018 х 10" м /кг). В экспериментах, рассматриваемых в работах [20] и [21], в условиях подземных ядерных взры­ вов получены рекордные ударные сжатия воды до давленийр = 1.4 х 1 0 Па и 3.2 х 10 Па. Соот­ ветствующие экспериментальные данные приве­ дены на рис. 2 и 3. 12 12 Заметим, что ударные адиабаты D(U) легко пересчитываются [7-11] в ударную адиабату p(V) для давления р и удельного объема V= р~' (где р плотность) за ударной волной (кривая а на рис. 3): 8 DU V 00 ., ., D-U и В отличие от измерения высокого давления и удельного объема сильно сжатого конденсиро­ ванного вещества в ударных волнах измерение температур в ударных волнах существенно слож- 206 ШИРОКОДИАПАЗОННОЕ УРАВНЕНИЕ СОСТОЯНИЯ ВОДЫ И ПАРА 3 D, 10 м/с 9 р, 10 Па 0.70 207 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 Woo 0 I I I 10 20 30 I I 40 50 U, 10 м/с 3 Рис. 1. Изотермы p(V) при различных температурах. Кривые - расчеты по УСВП данной работы, точки эксперимент [18, 27]; V o - удельный объем при нор­ мальных условиях. Рис. 2 . Ударная адиабата D(U). Кривые - расчеты по УСВП данной работы, точки - эксперимент: 1 - [19], 2 - [20], 3 - [21], 4 - [23], 5 - [31]; I, II - молекулярная и диссоциированная фазы соответственно. 0 нее. Для воды такие измерения выполнены в ра­ ботах Кормер [22] и Лизенга и Арене [23] (рис. 4). Выводу УСВП посвящены работы [24-35]. т u (V,T) = jc (V,T)dT, T p v T = о 3 (Poo = ^ш = 998.2 кг/м , p (V ) МЕТОДЫ ПОСТРОЕНИЯ УРАВНЕНИЯ СОСТОЯНИЯ ВОДЫ И ПАРА P Обычно уравнения состояния конденсирован­ ных сред для давления р и внутренней энергии и представляются в форме Ми-Грюнайзена [7-11] как сумма потенциальной (р , и ) и тепловой (р , и ) составляющих, зависящих от удельного объе­ ма V (или плотности р) и температуры Т: Р Р т т p(V,T) = p (V) + P u(V,T) = u (V) p (V,T), T + u (V, P T u P v, Ря Г), 5 м = c U T теплоемкость c (V, Т) = du = -dV ^ 2du dp"' P P = P Т Е Ш Ю Ф И З И К А ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 ——. Выбор определяющей функции для теплоем­ кости воды c и коэффициента Грюнайзена Г ос­ новывается на перечисленных выше эксперимен­ тальных данных и теоретических расчетах, в том числе на основе квантовой теории Дебая [7-9] (в предельном случае, приводящем к закону Дюлонv (1) P = 0). B v J ^ d p , P l P u (V,T) p = -J ,(V)dV= = p (p ) Здесь и далее нижний индекс 00 соответствует начальному (нормальному) состоянию ( р = 10 Па, Too 293 К), а нижний индекс В - плотности или удельному объему, при которых потенциальная энергия и потенциальное давление равны нулю: P(PB) - РР(РВ) = 0. v W Т) ~ удельная (истинная) теплоемкость при постоянном объеме, Г - без­ размерный коэффициент Грюнайзена. Помимо истинной теплоемкости c используют и среднюю v v B № 2 2008 208 НИГМАТУЛИН, 0 0.2 БОЛОТНОВА 0.4 0.6 0.8 1.0 Рис. 3 . Ударная адиабата p^(V); I, II - расчеты соответственно молекулярной и диссоциированной фаз по УСВП дан­ ной работы; а - уравнение состояния в форме Тэта; b - изотерма при Т= 293 К; с - линейное по плотности урав­ нение состояния; d- ударная адиабата 129]; е - касательная в точке V/VQQ = 1 ; точки - эксперимент; обозначения, как на рис. 2. г а - П т и [8]) и с у ч е т о м р а з л и ч н ы х ф о р м д в и ж е н и я молекулы воды [ 2 4 - 2 6 ] . Для конденсированных сред, в т о м ч и с л е и в о д ы , при в ы в о д е у р а в н е н и й состояния в ф о р м е М и - Г р ю н а й з е н а д л я у с л о в и й сильного сжатия и в ы с о к о г о давления о б ы ч н о ис­ пользуется у п р о щ е н н о е п р и б л и ж е н и е , п р и к о т о ­ ром к о э ф ф и ц и е н т Грюнайзена зависит т о л ь к о о т удельного о б ъ е м а V(CM. [ 7 - 1 1 , 2 4 - 2 7 , 3 1 - 3 2 ] ) : 2 c =c v v 2 = const(=3270 м /(с К)), и = c T. т v К а к будет п о к а з а н о н и ж е , д л я в о д ы а к т у а л е н учет к а к зависимости к о э ф ф и ц и е н т а Грюнайзена о т т е м п е р а т у р ы Г = Г(У, 7), т а к и п е р е м е н н о с т и т е п л о е м к о с т и , и т о г д а Cy(V, Т) Ф c (V, 7 ) . К а ж е т ­ ся, ч т о п р и б л и ж е н и я (2), (3), о с н о в а н н ы е на по­ стоянстве теплоемкости c и независимости ко­ э ф ф и ц и е н т а Грюнайзена Г о т температуры, мо­ г у т б ы т ь о б о б щ е н ы , е с л и их и с п о л ь з о в а т ь т о л ь к о п р и д о с т а т о ч н о в ы с о к и х т е м п е р а т у р а х (Т> 7°), а п р и б о л е е н и з к и х т е м п е р а т у р а х п о л а г а т ь ( ч т о со­ ответствует действительности) более сложную v v Г = Г(У). (2) К р о м е того, во многих работах, связанных с р а с ч е т а м и п о в е д е н и я в о д ы при в ы с о к и х д а в л е н и ­ ях, т е п л о е м к о с т ь п р и н и м а е т с я п о с т о я н н о й (см., например, [27]): (3) Т Е П Л О Ф И З И К А ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 № 2 2008 Ш И Р О К О Д И А П А З О Н Н О Е УРАВНЕНИЕ СОСТОЯНИЯ ВОДЫ И ПАРА зависимость, определяющую базовое или гранич­ ное значение и° : т iV,T) Ul 0 = (T)=u +Су(Т-Г\ U7 Г = Г(У). T 209 3 Т, 10 К 500 г (4) Такое представление может служить обобще­ нием (3), если Uj Ф c T°. Оно обсуждается, в част­ ности, в книге Зельдовича и Райзера [8]. Но в со­ ответствии с (1), (2) оно термодинамически не­ корректно, если не сводится к (3), когда и? = c T°. Иными словами, представление (4) для уравнений Ми-Грюнайзена обобщением быть не может. Это будет показано ниже при анализе основного термодинамического уравнения для энтропии s как двухпараметрической функции состояния. v v Кузнецов [24] разработал УСВП в диапазонах плотностей 0 < р < 2.3 г/см и температур 0 < Т < < 10 К с погрешностью 15-20%. Вид уравнения определен аналогично (1) как сумма потенциаль­ ной ("холодной") и тепловой составляющих. По­ тенциальное давление p (V) и коэффициент Грю­ найзена Г(У) найдены исходя из эксперименталь­ ных изотерм Бриджмена [18] при р < 1.4 г/см (рис. 1) и измерений Уолша и Раиса [19] ударной сжимаемости воды для р > 1.4 г/см (рис. 3). Полу­ ченные в [24] зависимости р ( V) и параметра Грю­ найзена Г(У) показаны кривыми 7 на рис. 5, 6. 3 4 P 3 3 0 1000 2000 3000 4000 р, 10 Па 9 Р Рис. 4. Ударная адиабата T (p); I, II - расчеты соот­ ветственно молекулярной и диссоциированной фаз по УСВП данной работы; 2 - расчет для условий экспе­ римента [20] по модели АСТЕХ [34]; 3 - расчет для условий эксперимента [21] по модели данной работы; 5, 6 - эксперименты [23], [22] соответственно. sh В работе Бобровского, Гоголева, Менжулина [26], являющейся уточнением и развитием иссле­ дований Замышляева и Менжулина [25], предло­ жен способ построения интерполяционного УСВП в области однородных и двухфазных состояний со слагаемыми в виде потенциальной и тепловой со­ ставляющих с учетом испарения, диссоциации и асимптотического поведения вещества при сверх­ высоких сжатиях. Интерполяционные функции для потенциального давления p (V) и коэффици­ ента Грюнайзена Г(У), входящие в УСВП [25, 26], построены для большого числа подобластей с сов­ падением на границах значений самих функций и их первых производных. Большое число подобла­ стей затрудняет их использование в реальных рас­ четах. Коэффициент Грюнайзена Г(У), принятый зависящим только от объема, получен обработ­ кой экспериментальных данных с использовани­ ем асимптотических значений в соответствии с моделью Томаса-Ферми: Г(У) = 2/3 при V — - 0 [8]. Полученная в [25] зависимость потенциально­ го давления p (V) показана кривой 8 на рис. 5. В [25, 26] тепловые части электронных составля­ ющих давления и внутренней энергии оценены приближенно с использованием решения Латтера уравнений Томаса-Ферми. P P В работе Гуртмана и др. [27] УСВП рассматри­ вается до давлений р ~ 0.3 х 1 0 Па. Используется упрощенная схема (2), (3) для коэффициента Грюй 4 ТЕПЛОФИЗИКА В Ы С О К И Х ТЕМПЕРАТУР том 46 найзена и теплоемкости. Зависимость T(V) [27] по­ казана кривой 9 на рис. 6. В исследовании Бакановой и др. [28] использо­ валась теория свободного объема (ТСО), опреде­ ление термодинамических величин осуществля­ лось при усреднении в выделенном объеме потен­ циалов парного взаимодействия с окружающими частицами. Сложный вычислительный аппарат ТСО неоправдан для непосредственного опреде­ ления УСВП. Он применялся для проверки пра­ вильности более простых УСВП. В частности, оказалось оправданным использование формы УСВП, в которой предполагается зависимость ве­ личины p(dV/du) только от давления. В области низких температур и давлений (<10 Па) брался коэффициент Грюнайзена, зависящий только от объема. P 10 В работе Ри [29] предлагается УСВП для плот­ ностей от 2 х 10"* до 400 г/см в температурном диапазоне от 290 до 3 х 10 К. В области сжатия 1.0 < р < 2.22 г/см функциир (V) и Г(У) взяты в со­ ответствии с [27]. В области более высоких давле3 8 3 Р № 2 2008 НИГМАТУЛИН, БОЛОТНОВА 210 Рис. 5. Потенциальная (упругая) составляющая давления p (V). бота. P 13 ний (р > 2 х 10 Па) давление описывается по тео­ рии Томаса-Ферми с некоторыми поправками. В промежуточной области (1.5 х 1 0 < р < 2.0 х х 10 Па) для получения непрерывной зависимо­ сти p(V, Т) производится интерполяция. Оконча­ тельный вид УСВП представлен в виде таблицы, содержащей 3600 значений [29]. Аналитическая форма уравнения состояния дана в виде нелинейной дробно-рациональной функции относительно внут­ ренней энергии, коэффициенты которой представ­ лены полиномами третьей степени от плотности. Такая форма уравнения состояния включает бо­ лее 50 констант, и ее погрешность в области сжа­ тия (р < 8 х Ю Па, Т< 120000 К) относительно таб­ личных данных составляет 2.6%, а в области боль­ ших объемов (293 < Т < 493 К, 0.7 < р < 1.0 г/см , 2.2 х 10 < р < 3 х 10 Па) - 7.5%. На рис. 3 штри­ 10 13 13 3 3 6 Расчеты 7 - [24], 8 - [25], 9 - [27], 10 - настоящая ра­ ховой кривой d показана ударная адиабата, соот­ ветствующая аналитической форме УСВП [29]. Широкодиапазонное УСВП Глобус разработа­ но Дремовым, Сапожниковым и Смирновой [30] для описания термодинамических свойств воды и пара в широком диапазоне изменения плотностей и энергий и представлено в виде таблицы. Прово­ дилась сшивка локальных моделей для различ­ ных областей фазовой диаграммы. При построе­ нии УСВП были использованы представления [25, 26], расчеты по модели Томаса-Ферми с квантовыми и обменными поправками, по модели Саха - для областей низкой плотности ионизован­ ного газа. В работе Шарипджанова и др. [31] использует­ ся калорическое УСВП в диапазоне давлений до 1.4 х 10 Па, в котором коэффициент Грюнайзена зависит только от объема. Анализируется аномаль12 ТЕШТОФИЗИКА ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 № 2 2008 211 Ш И Р О К О Д И А П А З О Н Н О Е У Р А В Н Е Н И Е СОСТОЯНИЯ ВОДЫ И ПАРА ный излом ударной адиабаты (р ~ 0.11 х 10" Па, р ~ 1.5 г/см ) и аномальная конфигурация изоэнтроп. Указываются следующие возможные при­ чины излома: 1) фазовое превращение жидкой воды в лед VII; 2) диссоциация, т.е. превращение молекулярной жидкости в ионный расплав; 3) воз­ растание сжимаемости воды за счет увеличения до­ ли плотных кластеров льда VII; 4) полное разруше­ ние водородных связей и превращение воды в слабо ионизованную жидкость свободных молекул. В исследовании Рыбакова [32] рассматривают­ ся особенности фазового превращения воды при ударном сжатии. Для нахождения давлений и тем­ ператур вдоль ударной адиабаты использованы два вида уравнения состояния: уравнение М и Грюнайзена с холодными составляющими, зави­ сящими от коэффициентов, входящих в линейное соотношение D(U) на фронте ударной волны, и ин­ терполяционное уравнение Замышляева и Менжу­ лина [25]. Значения теплоемкости воды вдоль ударной адиабаты найдены в предположении, что теплоемкость определяется в зависимости от со­ держания фазы льда VII, которая образуется в об­ ласти ударного сжатия до 10 Па. Использованное в [32] предположение приводит к возрастанию изохорной теплоемкости воды вдоль ударной адиабаты от 3150 до 4000 Дж/(кг К) при увеличении давления от 1.5 х 1 0 д о 8 х 1 0 П а . T (V) sh 3 10 1 0 ,0 В исследованиях Ри [33] проанализированы экс­ периментальные данные по ударному сжатию во­ ды с использованием межмолекулярных потенци­ алов, основанных на квантово-механических рас­ четах. В [33] приведена расчетная изохорная теплоемкость воды вдоль ударной адиабаты в за­ висимости от температуры до 10 К. При увеличе­ нии температуры от 1500 до 10000 К теплоем­ кость уменьшается от ~5000 до -3500 ДжДкг К), что не противоречит экспериментальным данным по измерению температуры ударно сжатой воды [22, 23], но не согласуется с выводами работы [32]. В работе Роджерса и Янга [34] представлено сравнение экспериментальных данных Трунина [20] для воды в области сверхвысоких давлений, находящейся между конденсированным состоя­ нием вещества и слабо ионизованной плазмой, с теоретическими расчетами по методу АСТЕХ при описании асимптотических параметров ве­ ществ при высоких концентрациях энергии. Рас­ четы методом АСТЕХ предназначены для ис­ пользования в качестве квазиэкспериментальных данных для более простых УСВП. На рис. 4 пока­ заны представленные в [34] расчеты по методу АСТЕХ температуры ударного сжатия воды в за­ висимости от давления, соответствующие экспе­ риментальным данным Трунина [20]. 4 Следует отметить работу Джефри и Аустина [35], в которой получено аналитическое уравне­ ние состояния жидкой воды в соответствующих ТЕПЛОФИЗИКА В Ы С О К И Х ТЕМПЕРАТУР том 46 2 Г 1 - 01 0.2 1 1 1 1 0.4 0.6 0.8 1.0 V/V m Рис. 6. Коэффициент Г(У) вдоль ударной адиабаты (расчеты), обозначения, как на рис. 5. экспериментам диапазонах давлений от 0.1 до 3000 бар и температур от - 3 4 до 1200°С. Это урав­ нение является аналогом вириального уравнения с зависимостью от температуры объема предель­ ного сжатия Ван-дер-Ваальса без разделения на упругую и тепловую составляющие. Для рассмотренных выше уравнений состоя­ ния воды можно отметить две основные формы их представления: а) интерполяционную и б) таб­ личную. Наиболее простые интерполяционные УСВП представлены в аналитической форме (Кузнецов [24], Гуртман и др. [27], Джефри и др. [35]) и справедливы в узком диапазоне изменения плотностей и температур. В широкодиапазонных интерполяционных УСВП рассматриваемая об­ ласть изменения плотностей и температур разби­ вается на множество подобластей, в каждой из которых используются аналитические зависимо­ сти, построенные на основе экспериментальных данных и теоретических расчетов, с плавной ин­ терполяцией между подобластями (Замышляев и др. [25], Бобровский и др. [26]). Рассматриваемые УСВП предполагают упрощающее предположе­ ние о независимости коэффициента Грюнайзена от температуры. Такая форма представления УСВП допустима в узком диапазоне изменения давлений и температур и не позволяет описать аномальные свойства воды, например при температурах, близ­ ких к замерзанию. Построение табличного УСВП проведено в работах Ри [29], Дремова и др. [30]. К сожалению, такая форма представления уравнения состояния воды неудобна для гидродинамических расчетов. № 2 2008 4* НИГМАТУЛИН, БОЛОТНОВА 212 В настоящее время появляются все новые дан­ ные о термодинамических свойствах воды. Воз­ никает потребность в разработке максимально простого, физически обоснованного УСВП в ана­ литической форме, способного адекватно описы­ вать как имеющиеся экспериментальные данные, так и термодинамические свойства в области сверхсильных сжатий, полученные по сложным моделям УСВП (Ри [33], Роджерс [34]), с возмож­ ностью экстраполяции на более высокие значе­ ния параметров, чем в экспериментах. ТЕРМОДИНАМИЧЕСКАЯ СВЯЗЬ КОЭФФИЦИЕНТА ГРЮНАЙЗЕНА С ТЕПЛОЕМКОСТЬЮ И ТЕМПЕРАТУРНОЙ ФУНКЦИЕЙ ДАВЛЕНИЯ (8) д£\ дт) у _ Су ~ Г В настоящей работе проведен анализ экспери­ ментальных данных по термодинамическим свой­ ствам воды [12-15]. В указанных работах в таб­ личном виде представлены значения изобарной теплоемкости с {р, 7) и удельного объема V(p, Т), по которым были получены значения изохорной теплоемкости воды с с использованием уравне­ ния (9). При этом значения производных к и ку брались или из работы Ривкина [13], или вычис­ лялись табличным дифференцированием данных по V(p, 7) с использованием пятиточечной аппрок­ симации производных интерполяционными много­ членами Лагранжа. Полученные значения иско­ мых функций сравнивались с программной реали­ зацией уравнений, соответствующих принятым в 1995 году Международной ассоциацией свойств воды и водяного пара (IAPWS) [16]. На рис. 7 при­ ведены значения теплоемкости Cy(V, 7) в сравне­ нии с экспериментальными значениями Ривкина [12, 13], Гриндли [14] и IAPWS [16]. р у В данной работе вода рассматривается как тер­ модинамически двухпараметрическая среда. По­ мимо частной производной от внутренней энергии по температуре, каковой является изохорная теп­ лоемкость, ниже будут использоваться изобарная теплоемкость с , частные производные удельного объема, а именно изобарический коэффициент температурного расширения к и изотермический коэффициент сжимаемости по давлению к , а также частные производные давления - изохорический коэффициент температурного повыше­ ния давления cjy (для краткости будем его назы­ вать температурной функцией давления) и изо­ термический коэффициент повышения давления при сжатии Ъ, : р р т т р Анализ представленных данных свидетельству­ ет о том, что теплоемкость воды c существенно зависит от объема и температуры в рассматривае­ мой области, что необходимо принимать во внима­ ние при построении уравнения состояния воды. v Из определения (5) для b, с учетом представле­ ния (1) для р и соотношения р = Ги-f/V после диф­ ференцирования по Г с использованием первого из выражений (5) получим v т Именно эти производные приведены в термо­ динамических таблицах в зависимости отриТ или V и Т. Ниже будут использованы стандартные уравнения термодинамической совместности. Они следуют из двухпараметричности уравнений со­ стояния для удельного объема V(p, 7), давления p(V, 7), внутренней энергии u(V, 7), энтропии s(V, 7) и соотношения Гиббса Tds = du+ pdV. (6) Термодинамические уравнения совместности (тер­ модинамические тождества) имеют следующий вид: £г = — . 1\.у \v = гг> 1\.у К Р = р-> ^ у 7 () Изобарный коэффициент температурного рас­ ширения к , учитывая третье из выражений (7) и (10), может быть записан в виде р %_ v " Ь (др/дТ)у = Гсу + и (дГ/дТ)у т 2 V(dpW) T V (dp/dV) ' T Так как знаменатель этого выражения всегда отрицателен, то знак коэффициента к совпадает со знаком числителя, который обычно положите­ лен, ибо обычно дГ/дТ= 0, Г > 0, с\ > 0. Но наличие для воды аномальной области (-10°С < Т < 4°С), где к отрицателен, может быть связано только с такой зависимостью коэффициента Грюнайзена р р ТЕПЛОФИЗИКА ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 № 2 2008 Ш И Р О К ОД И А П А З О Н Н О Е У Р А В Н Е Н И Е С О С Т О Я Н И Я В О Д Ы И П А Р А 2 213 2 c , м / ( с К) v г 01 I I 1 г • 1111 H I 10 г 10 2 г 10 I 3 10 • 1 • I г I 4 I г 10 I ' I" Г 1 1111 2 1—_i—I—I 10 I 1111 4 ю 3 viv т, °с m Рис. 7. Функция изохорной теплоемкости сy(V, Т) при различных температурах (°С) - (а) и при различных относитель­ ных объемах - (б). Тонкие кривые - расчеты по УСВП данной работы; точки - экспериментальные данные: 11 - [12], [13], 12 - [14], 13 - [16]. Штриховая кривая на дополнительном фрагменте (б) - приближение Саха при малых плотно­ стях. от температуры в этой области, для которой чис­ т Р ^(диЛ (ди \ Ги т т (ди \ т 1 литель в правой части (11) отрицателен , т.е. ЭГ < Гсу о! у п <0ш и (12) т Из (10) следует дифференциальное уравнение для коэффициента Грюнайзена Tuj (dv) 1 v ~ ^ T ~ ~ - (16) (13) Заметим, что соотношение (13) определяет ко­ эффициент Грюнайзена в общем случае. Дело в том, что обычно используется приближение (2), в рамках которого коэффициент Грюнайзена не зависит от температуры (дГ/дТ = 0), и тогда урав­ нение (13) сводится к известному виду (см. [7-9]) r(V) = В результате имеем термодинамическое тож­ дество или уравнение совместности в виде диффе­ ренциального уравнения относительно тепловой внутренней энергии 4v (14) Дифференцируя это уравнение по Г и учиты­ вая, что Э (Ги \ _ др Э7Д V ) ВТ т ТЕПЛОФИЗИКА ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 ^' (17) 2 ди dTdV 2 Э и 7 dVdT dV получим дифференциальное уравнение совмест­ ности функций Cy(V, 7) и t,y{V, 7) дсу dV Используем вторую часть термодинамическо­ го тождества (8) Здесь область отрицательных температур по Цельсию от­ носится к переохлажденной метастабильной жидкой воде. т = д^у дТ' (18) Преобразуя (16), получим более простое по срав­ нению с (13) уравнение для определения Г(У, 7) № 2 2008 НИГМАТУЛИН, БОЛОТНОВА 214 О О I /о 'О о и = г - р V - и, (»° = i(V°, Г) = i(p°, Г), up = т Таким образом, функции Cy{V, Т) и Г(У, 7), опре­ деляющие уравнения состояния Ми-Грюнайзена (1), и температурная функция давления \v(V, Т) не могут быть заданы произвольно. Они должны быть согласованы между собой уравнениями (18) и (19). Последние уравнения использовались для на­ хождения неизвестных термодинамических функ­ ций, входящих в уравнение состояния (1). u (V°)). P Здесь верхний индекс ° обозначает значение соответствующего параметра в базовом состоя­ нии (V°, 7°). Учитывая ненулевое значение эн­ тальпии твердой воды при Т = 0 К, обозначенное как is(p°, 0), нулевое значение тепловой внутрен­ ней энергии при Т=0 К (u-j(p°, Т= 0) = 0) и теплоту плавления 1{р°), значение энтальпии жидкой воды в базовом состоянии можно представить в виде i° = i (p°,0) + Ai (p°,T°) s ТЕПЛОВАЯ ВНУТРЕННЯЯ ЭНЕРГИЯ В Б А З О В О Й ТОЧКЕ + s l(p°), г Ai (p°,T°) = s Особенностью уравнений состояния Ми-Грю­ найзена является наличие абсолютного (положи­ тельного) значения внутренней тепловой энергии, или энергии теплового движения атомов и моле­ кул. Для выделения этой составляющей и из пол­ ной внутренней энергии и и определения функции u-{{V, Т) с помощью имеющихся дифференциаль­ ных уравнений (первое уравнение (5) и уравнение (16)) необходимо определить ее значение хотя бы в одной базовой точке (V°, Т°), дающее граничное условие для этих дифференциальных уравнений. Формально такой точке может соответствовать любое состояние при температуре абсолютного (20) Р \c (p°,T)dT, p ( о i (p°,T = 0) = u (p°,T s = 0) + p°V (p°,0) s = u (V ) P + T 1 ) = s + u (p°,0) s 2 p°V (p°,0). s т нуля Т° = О К, когда Uj = 0. Но это состояние очень далеко от наиболее актуальных для целей данной работы, а именно состояний с высокими температурами. В криогенной области очень низ­ ких температур вода находится в твердом (лед), а не жидком состоянии, а теплоемкость сильно ме­ няется от нуля до величин порядка 2000 м /(с К). Соответствующие измерения выполнены Жаком и Стоутом [17]. Изменение теплоемкости в обла­ сти низких температур качественно описывается квантовой теорией Дебая. Количественных экс­ периментальных данных в виде зависимостей Cy(V, 7) и V(p, 7) и их аппроксимаций, необходи­ мых для определения зависимости Uj{V, 7) как во всей представляющей интерес области р и Т, так и криогенной области, явно недостаточно. Поэто­ му для базового состояния, дающего необходи­ мое граничное условие и точку отсчета тепловой внутренней энергии, целесообразней использовать состояние, более близкое к актуальным, в частно­ сти состояние жидкой воды на границе фазового пе­ рехода лед-жидкость при нормальном давлении (7° = 273 К, р° = 10 Па, V = 1.0 х 10~ м /кг). Для указанного состояния в соответствии с (1) можно рассчитать значение внутренней тепловой энер­ гии и° = iiji V , Т°), интегрально учитывающее по­ ведение c>(V, 7) и V(p, 7) при изменении темпера­ туры Г от 0 до 273 К: 2 5 го т 3 2 Здесь нижний индекс S соответствует парамет­ рам твердой (Solid) фазы льда; is(p°, 7°) - энталь­ пия твердой фазы при температуре плавления (7° = 273 К), соответствующая давлению р° = 10 Па; V (p°, 0)~1.06 х Ю м /кг - удельный объем твер­ дой воды при базовом давлении (р° = 10 Па) и температуре абсолютного нуля ( 7 = 0 К). Под­ ставляя (21) в (20), получим 5 -3 3 s 5 u° = u (V°,T°) T = p°[V (p°,0)-V°] T 0 + [u (V ) P s - u (V )] s + Ai (p°, P s + T°) + l(p°). Величину Ai (p°, T°) в соответствии с послед­ ним уравнением (21) можно рассчитать по данным калориметрических измерений Жака и Стоута [17] изобарной теплоемкости с (р°, 7) твердой воды (льда) при атмосферном давлении (р° = 10 Па) в диапазоне температур от 15 до 273 К. В [17] поми­ мо графического представления изобарная теп­ лоемкость с (р°, Т) дана с высокой точностью (с четырьмя значащими цифрами) в виде таблицы, поэтому величина Ai (p°, Т°) подсчитывается с высокой точностью с помощью численного инте­ грирования табличной функции, а значение теп­ лоты плавления воды для базового (атмосферно­ го) давления приведено в [2, 3, 16]: s Р 5 Р s Ai (p°, s 5 2 2 Т°) = 2.994 х 1 0 м / с , (23) 5 1{р°) 2 2 = 3.336 х 10 м / с . 3 Оценка показывает, что первое слагаемое в правой части (22) пренебрежимо мало по сравне­ нию с (23): p°[V (p°, 0) - V°] » 6 м /с . Оценка по­ тенциальной энергии в базовом состоянии u (V°) проведена с помощью схемы на рис. 8, где показа­ ны изотермы M°F и РВАЕ - для жидкой фазы, а 2 2 s Т Е П Л О Ф И З И К А В Ы С О К И Х ТЕМПЕРАТУР P том 46 № 2 2008 Ш И Р О К О Д И А П А З О Н Н О Е УРАВНЕНИЕ СОСТОЯНИЯ ВОДЫ И ПАРА р, 10* Па 215 ( а ) SO0 4Ш 3(К) 7 •273- 2(Х) R НИ) О 0.7 0.99 1.0 0.9 А 0.8 '1.00 1.01 1.02 V/V° 1.1 V/V" Р и с . 8. С х е м а с о с т о я н и й т в е р д о й и ж и д к о й ф а з в о д ы в в и д е и з о т е р м в к о о р д и н а т а х / К V ) и и з о б а р ы п р и а т м » > с ф е р н о м д а в л е н и и в к о о р д и н а т а х 7ХV0. изобары (A M° - для твердой и M°LN - для жид­ кой фазы) в координатах pV и TV. К изобаре жид­ кой фазы M°LN примыкает экстраполирующая ее изобара М°А, соответствующая переохлажден­ ной (метастабильной) жидкой воде и аморфному льду (см. Уалли [36]). Эта изобара определяет точки А(р =р°, Т= 0 К) и В(р = 0, Т= 0 К), соответствующие S 2 аморфному (квазижидкому) льду . При этом удель­ ные объемы в точках А и В (см. рис. 86), отлича­ ющиеся только за счет разницы давлений Ар = = 1 бар, практически совпадают: V ~ V = 0.78V . Изотермы M°F соответствуют температуре 7°, а РВАЕ - температуре абсолютного нуля Т = 0 К. т.е. pp{V) жидкой фазы. Линия A M° M°LN - соответствующая давле­ нию р° изобара, вдоль которой происходит нагрев от Т = 0 К. когда вода в твердой фазе (кристалли­ ческий лед-Ih), до температуры Т° и когда вода в S виде жидкости. Участок A M° соответствует твер­ S дой фазе. М° М° - двухфазной смеси твердой и жидкой фаз, вдоль которой (от точки М° к точке М°) идет плавление при температуре Т°\ участок M°LN - нагреву воды выше температуры плавле­ ния. Вдоль изобары (р = р° = 1 бар) жидкой воды ' В ы с о к о п л о т н ы й а м о р ф н ы й л е д м о ж н о р а с с м а т р и вимеется а т ь к а к аномальный участок LG, вдоль которого квазижидкость ко т л и ч и е о т н и з к о п л о т н о г о кристалличе­ с понижением температу­ с к о г о л ь д а , и з о б а р о й к о т о р о г о я в л я е т с я л и жидкость н и я \ \l . Эрасширяется к с ­ ры. При этом в точке L (Т- 4°С) имеется локаль­ периментальная точка А'для нысокоплотного аморфного ный минимум, а вточке G (7"=-13°С), находящейся льда приведена на рис. X для температуры / =77 К. что т а к ж е п о з в о л я е т о ц е н и т ь п о л о ж е н и е т о ч е к Л и В. в зоне переохлажденной жидкой воды. - л окал ь0 A H ч ТЕПЛОФИЗИКА ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 №2 N 200Х 216 НИГМАТУЛИН, БОЛОТНОВА ный максимум удельного объема. На рис. 8в точ­ ками нанесены экспериментальные изобары р = р° Келла [37], соответствующие участку GM°LN. На этом же рисунке сплошной линией показана изо­ бара, рассчитанная по предложенному в настоя­ щей работе УСВП. Напомним, что наличие дан­ ного аномального участка доказывает для воды зависимость коэффициента Грюнайзена Г от температуры 7. Упоминавшаяся точка В(р = 0) отвечает нуле­ вым значениям потенциальной энергии (и = 0) и потенциального давления (р = 0) холодного сжа­ тия, которое достигается при V ~ 0.7SV. Зависи­ мость u (V) схематично показана тонкой кривой, а зависимости p (V) соответствует нулевая изо­ терма РВАЕ. Величина и° = u {V°) (в точке М°) по определению (1) равна интегралу от функции p (V), что равно площади прямоугольного тре­ угольника BMP (на плоскости pV) с криволиней­ ной гипотенузой BP. Для сравнения на рис. 8 пунк­ тиром показана зависимость p (V), полученная в р Р Р B P P Р P чтобы понять тенденции для экстраполяции в представляющую интерес область. Если исключить зависимость теплоемкости c от удельного объема V при достаточно высоких температурах 7** = 10000 К (см. эксперименталь­ ные данные по изохорной теплоемкости на рис. 7), то будет выполняться условие v дс,-V dV - . •0, т _ . = 0 (для 7 > 7 * * ) . ( 2 ? ) Данное приближение позволяет считать, что для более высоких температур Т>Т** можно ис­ пользовать более простую модель уравнения со­ стояния, предполагающую Г = Г(У) (14). В общем случае имеем систему дифференциальных урав­ нений (5), (18), (19) с граничными условиями, сле­ дующими из (24), (26): ди\ P (28) P Г 3 работе Кузнецова [24] . Для величины и° в соот­ ветствии с окончательной зависимостьюp (V) бы­ ло принято следующее значение: Р Т т P 1 dc v Э7 5 2 2 и =1.63 х 10 м /с . (24) Р Значение второго слагаемого в (22) также полу­ чено исходя из окончательного вида зависимости потенциальной энергии u (V): P (29) у ы [ ^ ~Ы\. " Т=Г, Т=Т*: (30) J Tdv' 5 2 2 V = V°: и = и° = 8.58 х 10 м /с ; $у = ЫУ,Т*), u = u(V,T*). (31) (32) Решение этих уравнений позволяет опреде­ лить Г = Г( V, 7) и и = Uj( V, 7) при любых V и 7, при которых заданы CyCV, 7), и = u(V, Т*) и Ъ,у{ V, 7*). Ре­ шение может быть получено следующим образом. Сначала, согласно (31) и (28), используя и(Т°, V°) и Су(У, 7), можно получить внутреннюю энергию т 5 2 2 [u (V ) - u (V°)] « 0.62 х 10 м /с . P s P (25) Таким образом, согласно (22), получаем значе­ ние тепловой внутренней энергии в базовой точке 5 2 2 и° = 6.95 х 10 м /с . г (26) т u(V, T) = u° + u(V, Т*)+ jc (V, v УРАВНЕНИЯ ДЛЯ КОЭФФИЦИЕНТА ГРЮНАЙЗЕНА И ТЕПЛОВОЙ ВНУТРЕННЕЙ ЭНЕРГИИ 7')d7'. (33) Здесь и° = и° •+- u.j - расчетное значение внут­ ренней энергии в базовой точке (24), (26). При При определении тепловых компонент урав­ вычислении u(V, 7) по (33) учитывалось представ­ нения состояния (1) будем исходить из известных ление экспериментальных данных по внутренней аппроксимаций экспериментальных данных [14- энергии, нормированных относительно базовой 16] для истинной изохорной теплоемкости Cy(V, Т) точки [16] (IAPWS). (5) и аппроксимации температурной функции дав­ Для определения функции %y{V, 7) следует ис­ ления c^iX V, 7*) при некоторой фиксированной тем­ пользовать уравнение (30) и граничное условие (32): пературе 7*. Для этих величин все эксперимен­ тальные данные охватывают область V > 6.8V и (34) 7 < 1273 К, т.е. для c и £, отсутствуют данные для областей сильных сжатий и высоких температур, характерных для сильных ударных волн. Поэто­ где u(V, Т*) и ^y(V, Т*) - аналитические зависимо­ му имеет смысл оценить все имеющиеся данные, сти, аппроксимирующие экспериментальные зна­ чения u(V, 7) и £,y(V, 7) при некоторой выбранной ' Кстати, удельный объем V , оцененный по указанной функ­ температуре 7*. Выделяя из полной внутренней ции p (V), согласуется с оценкой по экспериментальной точ­ ке R для аморфного (квазижидкого) высокоплотного льда. энергии (33) упругую составляющую, получаем Р 0 v v Uv,T) = uv, T*) + j~^dr, B P ТЕПЛОФИЗИКА ВЫСОКИХ Т Е М П Е Р А Т У Р том 46 № 2 2008 Ш И Р О К О Д И А П А З О Н Н О Е У Р А В Н Е Н И Е С О С Т О Я Н И Я В О Д Ы И ПАРА тепловую внутреннюю энергию uj{V, Т) и сред­ нюю теплоемкость u (V,T) T = u(V,T)-u (V), P c (V,T) v = ^ . (35) Далее из уравнения (29) определяем коэффици­ ент Грюнайзена Таким образом, во всей области V и Г, где зада­ ны Cy(V, 7), u(V, Т*) и cjy(V, 7*), вычисляются u(V, Л,Г(К7)и^,7). ЗАКЛЮЧЕНИЕ В работе рассмотрены имеющиеся экспери­ ментальные данные по ударной и статической сжимаемости воды и пара. Проведен анализ из­ вестных уравнений состояния воды и пара. Пред­ ложен метод построения уравнения состояния во­ ды и пара в аналитической форме с представлени­ ем давления и внутренней энергии в форме (1) в виде суммы потенциальной и тепловой составля­ ющих. Получены термодинамически согласован­ ные уравнения для определения внутренней теп­ ловой энергии (33), (35), температурной функции давления £ у ( У , 7) (34) и коэффициента Грюнайзе­ на (36), которые будут использованы для нахож­ дения неизвестных термодинамических функций, входящих в уравнение состояния (1) в продолже­ нии данной работы (будет опубликовано в следу­ ющем номере). Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследова­ ний (проекты № 02-01-97912,05-01-00045). СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Nigmatulin R., Akhatov I., Topolnikov A. et al. The Theory of Supercompression of Vapor Bubbles and Nano Ther­ monuclear Fusion //Physics of Fluids. 2005. V. 17. 31 p. 2. Dorsey N.E. Properties of Ordinary Water-Substance. N.Y.: Reinhold, 1940. 3. The Structure and Properties of Water / Eds. Eisenberg D., Kauzmann W. Oxford: University Press, 1969. 4. Water. A Comprehensive Treatise / Ed. Frank F. N.Y.: Plenum Press, 1972. 5. Зацепина Г.Н. Физические свойства и структура воды. М.: Изд-во МГУ, 1987. 6. Water and Aqueous Solutions/Eds. Neilson G. W., Enderby J.E. Bristol: Adam Hilger, 1985. 7. Альпгшулер Л.В. Применение ударных волн в ф и ­ зике высоких давлений // УФН. 1965. Т. 85. Вып. 2. С. 197. 8. Зельдович Я.Б., Райзер Ю.П. Физика ударных волн и высокотемпературных гидродинамических явле­ ний. М.: Наука, 1966. ТЕПЛОФИЗИКА ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 217 9. Жарков В.Н., Калинин В.А. Уравнения состояния твердых тел при высоких давлениях и температу­ рах. М.: Наука, 1968. 10. Mader C.L. Numerical Modeling of Detonation. Los An­ geles: Univ. Calif. Press, 1979. (Мейдер Ч. Численное моделирование детонации. М.: Мир, 1985). 11. Нигмашулин Р.И. Динамика многофазных сред. Т. 1. М.: Наука, 1987. 12. Ривкин СЛ., Александров А.А. Теплофизические свойства воды и водяного пара. М.: Энергия, 1980. 13. Ривкин СЛ., Александров А.А., Кременевская Е.А. Термодинамические производные для воды и водя­ ного пара. М.: Энергия, 1977. 14. Grindley Т., bind J.E. PVT Properties of Water and Mer­ cury / / J . Chem. Phys. 1971. V. 54. № 9. P. 3983. 15. Haar L., Gallagher J.S.. Kell G. NBS/NRC Steam Ta­ bles. N.Y.: Hemisphere, 1984. 16. Release on the IAPWS Formulation 1995 for the Ther­ modynamic Properties of Ordinary Water Substance for General and Scientific Use / The International Associa­ tion for the Properties of Water and Steam. Frederica: Denmark, 1996. 17. Giauque W.F., Stout J.W. The Entropy of Water and the Third Law of Thermodynamics. The Heat Capacity of Ice from 15 to 273°K // J. Amer. Chem. Soc. 1936. V. 58. P. 1144. 18. Bridgman P.W. Freesing Parameters and Compressions of Twenty One Substances to 50000 kg/cm // Proc. Am. Acad. Arts and Sci. 1942. V. 74. P. 399. 19. Walsh J.M., Rice M.H. Dynamic Compression of Liq­ uids from Measurements on Strong Shock Waves // J. Chem. Phys. 1957. V. 26. № 4 . P. 815. 20. Трунин РФ. Ударная сжимаемость конденсиро­ ванных веществ в мощных ударных волнах под­ земных ядерных взрывов // УФН. 1994. Т. 164. № 11. С. 1215. 21. Аврорин Е.Н., Водолага Б.К., Волков Л.П. и др. Ударная сжимаемость свинца, кварцита, алюми­ ния, воды при давлении -100 Мбар // Письма в Ж Э Т Ф . 1980. Т. 31. № 12. С. 727. 22. Кормер СБ. Оптические исследования свойств ударно-сжатых конденсированных диэлектриков // УФН. 1968. Т. 94. № 4. С. 641. 23. Lyzenga G.A., Ahrens T.J., Nellis W.J., Mitchell A.C The Temperature of Shock-Compressed Water // J. Chem. Phys. 1982. V. 76. № 12. P. 6282. 24. Кузнецов H.M. Уравнение состояния и теплоем­ кость воды в широком диапазоне термодинамиче­ ских параметров // П М Т Ф . 1961. № I. С. 112. 25. Замышляев Б.В., Менжулин М.Г. Интерполяцион­ ное уравнение состояния воды и водяного пара // П М Т Ф . 1971. № 3 . С. 113. 26. Бобровский СВ., Гоголев В.М., Менжулин М.Г, Шилова Р.В. Интерполяционная термодинамиче­ ская модель для воды в области однородных и двухфазных состояний // ПМТФ. 1978. № 5. С. 130. 27. Gurtman G.A., Kirsch J.W., Hasting C.R. Analitical Equation of State for Water Compressed to 300 Kbar // J. Appl. Phys. 1971. V. 42. № 2. P. 851. 28. Баканова A.A., Зубарев B.H., Сутулое Ю.Н. и др. Термодинамические свойства воды при высоких 2 № 2 2008 218 НИГМАТУЛИН, БОЛОТНОВА давлениях и температурах // Ж Э Т Ф . 1975. Т. 68. № 3. С. 1099. 29. Ree F.H. Equation of State of Water: Rept. UCRL 52190. Livermore: Lawrence Livermore laboratory, 1976. 30. Dremov V.V., Sapozhnikov A.T., Smirnova M.A. Wide Range Equation of State of Water Taking into Account Evaporation, Dissociation and Ionization. In: Shock Compression of Condensed Matter - 2003 / Eds. Furnish M.D., Gupta Y.M. and Forbes J.W. N.Y.: AIP, 2004. V. 706. P. 49. 31. Шарипджанов И.И., Альтшулер Л.В., Брусникин СЕ. Аномалии ударной и изоэнтропической сжимаемости воды // ФГВ. 1983. № 5. С. 149. 32. Рыбаков А.П. Особенности фазового превраще­ ния воды при ударном сжатии // П М Т Ф . 1996. Т. 37. № 5. С. 17. 33. Ree F.H. Molecular Interaction of Dense Water at High Temperature // J. Chem. Phys. 1982. V. 76. № 15. P. 6287. 34. Rogers F.J., Young DA. Validation of the Activity Ex­ pansion Method with Ultrahigh Pressure Shock Equa­ tion of State // Physical Review E. 1997. V. 56. № 5. P. 5876. 35. Jeffery C.A., Austin P.H. A New Analytic Equation of State for Liquid Water // J. of Chemical Physics. 1999. V. 110. № L P . 484. 36. Whalley E. High-Density Amorphous Ace // Water and Aqueous Solutions/Eds. Neilson G.W., Enderby J.E. Bristol: Univ. of Bristol Adam Hilger, 1985. P. 105. 37. Kell G. Precise Representation of Volume Properties of Water at One Atmosphere // J. of Chemical and Engi­ neering Data. 1967. V. 12. № 1. P. 66. Т Е П Л О Ф И З И К А ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР том 46 № 2 2008