ядерная физика твердого тела

ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ
УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ
«ЮЖНЫЙ ФЕДЕРАЛЬНЫЙ УНИВЕРСИТЕТ»
Малышевский Вячеслав Сергеевич
ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА ТВЕРДОГО
ТЕЛА
Семестровый курс лекций
Ростов-на-Дону
2008
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 2
Рецензенты: доктор физико-математических наук, заведующий отделом
ядерной физики НИИ физики ЮФУ Давыдов М.Г.,
кандидат физико-математических наук, доцент кафедры теоретической и
вычислительной физики ЮФУ Бейлин В.А.
Малышевский В.С.
Название: «Ядерная физика твердого тела», Семестровый
курс лекций. − Ростов-на-Дону, 2008. − 187 с.
В курсе лекций излагаются основные аспекты современных
ядерно-физических методов исследования состава, структуры и
иных физических свойств твердых тел. Пособие рассчитано на
студентов старших курсов и магистратов естественнонаучных
специальностей университетов и преподавателей.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 3
СОДЕРЖАНИЕ
КАЛЕНДАРНО-ТЕМАТИЧЕСКИЙ ПЛАН ..........................................................................5 ВВЕДЕНИЕ ................................................................................................................................... 7 МОДУЛЬ 1. ЯДЕРНЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И РЕАКЦИИ ................................................... 9 Лекция 1. Законы радиоактивности ......................................................................................... 9 Радиоактивность ................................................................................................................................................ 9 Альфа – распад ................................................................................................................................................. 15 Бета – распад .................................................................................................................................................... 18 Гамма-излучение ядер ..................................................................................................................................... 23 Лекция 2. Ядерные превращения ........................................................................................... 27 Деление ядер .................................................................................................................................................... 27 Спин и электромагнитные моменты ядер ...................................................................................................... 31 Ядерная спектроскопия ................................................................................................................................... 33 Проектные задания к Модулю 1 ............................................................................................ 38 МОДУЛЬ 2. ЭФФЕКТ МЕССБАУЭРА ................................................................................ 39 Лекция 3. Испускание гамма-квантов ядрами ..................................................................... 39 Испускание гамма-квантов свободными ядрами .......................................................................................... 39 Испускание гамма-квантов связанными ядрами ........................................................................................... 41 Наблюдение эффекта Мессбауэра .................................................................................................................. 45 Фактор Дебая-Валлера .................................................................................................................................... 46 Некоторые применения эффекта Мессбауэра ............................................................................................... 49 Изомерный (химический) сдвиг ..................................................................................................................... 49 Квадрупольное и магнитное сверхтонкое расщепление .............................................................................. 52 Проектные задания к Модулю 2 ............................................................................................ 54 МОДУЛЬ 3. ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ЯДЕРНЫХ ИЗЛУЧЕНИЙ С ВЕЩЕСТВОМ.......55 Лекция 4. Эффективное сечение взаимодействия и потери энергии ................................. 55 Многократное рассеяние ................................................................................................................................. 57 Тяжелые заряженные частицы........................................................................................................................ 59 Ионизационный каскад ................................................................................................................................... 63 Лекция 5. Прохождение легких частиц через вещество ...................................................... 66 Радиационные потери энергии ....................................................................................................................... 66 Взаимодействие гамма-квантов с веществом ................................................................................................ 68 Ядерно-электромагнитные каскадные ливни ................................................................................................ 71 Проектные задания к Модулю 3 ............................................................................................ 75 МОДУЛЬ 4. ЯДЕРНЫЕ МЕТОДЫ ДАТИРОВАНИЯ ....................................................... 76 Лекция 6. Изотопные методики датирования ....................................................................... 76 Калий-аргоновое датирование ........................................................................................................................ 76 Датирование по трекам.................................................................................................................................... 78 Радиоуглеродное датирование ........................................................................................................................ 80 Радиотермолюминесцентное датирование .................................................................................................... 82 Проектные задания к Модулю 4. ........................................................................................... 83 МОДУЛЬ 5. АКТИВАЦИОННЫЙ АНАЛИЗ ...................................................................... 84 Лекция 7. Теоретические основы активационного анализа ................................................ 84 Инструментальный и радиохимический анализ ........................................................................................... 88 Лекция 8. Нейтронно-активационный анализ ..................................................................... 92 Источники нейтронов ...................................................................................................................................... 95 Гамма-активационный анализ ........................................................................................................................ 97 Гамма-активационный метод обнаружения взрывчатых веществ .............................................................. 98 Проектные задания к Модулю 5. ......................................................................................... 100 МОДУЛЬ 6. НЕРАЗРУШАЮЩИЙ АНАЛИЗ ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ ............... 101 Лекция 9. Топливные циклы в ядерной энергетике ........................................................... 101 _____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 4
Лекция 10. Измерения изотопного состава ......................................................................... 105 Измерения изотопного состава плутониевых материалов ......................................................................... 105 Измерение степени обогащения урана......................................................................................................... 109 Сегментированное гамма-сканирование...................................................................................................... 110 Нейтронные методы ...................................................................................................................................... 110 “Шаффлер” с источником калифорния ........................................................................................................ 113 Калориметрия ................................................................................................................................................. 114 Проектные задания к Модулю 6 .......................................................................................... 116 МОДУЛЬ 7. НЕЙТРОНОГРАФИЯ ..................................................................................... 117 Лекция 11. Основы теории рассеяния нейтронов...............................................................117 Когерентное и некогерентное рассеяние ..................................................................................................... 119 Структурная нейтронография ....................................................................................................................... 125 Однофононное рассеяние .............................................................................................................................. 127 Нейтронная оптика ........................................................................................................................................ 128 Проектные задания к Модулю 7 .......................................................................................... 132 МОДУЛЬ 8. ОБРАТНОЕ РЕЗЕРФОРДОВСКОЕ РАССЕЯНИЕ .................................. 133 Лекция 12. Концепция метода обратного рассеяния ......................................................... 133 Аналитические возможности метода ........................................................................................................... 136 Проектные задания к Модулю 8 .......................................................................................... 141 МОДУЛЬ 9. КАНАЛИРОВАНИЕ ........................................................................................ 142 Лекция 13. Физика ориентационных эффектов .................................................................. 142 Каналирование в сочетании с обратным рассеянием ................................................................................. 148 Основы релятивистской теории каналирования ......................................................................................... 152 Отклонение пучков частиц кристаллами ..................................................................................................... 156 Проектные задания к Модулю 9 .......................................................................................... 161 МОДУЛЬ 10. ЭЛЕКТРОДИНАМИКА ЯДЕРНЫХ ЧАСТИЦ В КРИСТАЛЛАХ ...... 162 Лекция 14. Излучение быстрых частиц в среде.................................................................. 162 Уравнения макроскопической электродинамики ....................................................................................... 164 Излучение Вавилова-Черенкова ................................................................................................................... 165 Структурное излучение Вавилова-Черенкова ............................................................................................. 167 Лекция 15. Эффекты среды .................................................................................................. 169 Длина когерентности или зона формирования излучения ......................................................................... 169 Тормозное излучение..................................................................................................................................... 170 Когерентное тормозное излучение ............................................................................................................... 172 Каналирование и излучение при каналировании ........................................................................................ 175 Проектные задания к Модулю 10 ........................................................................................ 176 МОДУЛЬ 11. ЯДЕРНЫЙ МАГНИТНЫЙ РЕЗОНАНС .................................................. 177 Лекция 16. Магнитные спиновые уровни ........................................................................... 177 ЯМР спектроскопия ....................................................................................................................................... 179 Лекция 17. Применение ядерного магнитного резонанса ................................................ 182 Химический сдвиг.......................................................................................................................................... 182 Спин-спиновое взаимодействие ................................................................................................................... 183 Ядерный магнитный резонанс сегодня ........................................................................................................ 184 Проектные задания к Модулю 11 ........................................................................................ 185 ВОПРОСЫ РУБЕЖНОГО КОНТРОЛЯ ............................................................................ 186 РЕЙТИНГ-ПЛАН ....................................................................................................................186 РЕКОМЕНДУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА .................................................................................. 187 _____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 5
КАЛЕНДАРНО-ТЕМАТИЧЕСКИЙ ПЛАН
№
п.п./Дата
1
2
3
4
5
6
7
8
9
Краткое наименование темы
Модуль 1
Радиоактивные превращения. Радиоактивность.
Альфа – распад. Бета – распад. Гамма-излучение ядер
Ядерные превращения. Деление ядер. Спин и
электромагнитные моменты ядер. Ядерная
спектроскопия.
Модуль 2
Испускание гамма-квантов ядрами. Испускание
гамма-квантов свободными и связанными ядрами.
Наблюдение эффекта Мессбауэра. Фактор ДебаяВаллера. Некоторые применения эффекта Мессбауэра.
Модуль 3
Эффективное сечение взаимодействия и потери
энергии. Многократное рассеяние. Тяжелые
заряженные частицы. Ионизационный каскад.
Прохождение легких частиц через вещество.
Радиационные потери энергии. Взаимодействие гаммаквантов с веществом. Ядерно-электромагнитные
каскадные ливни.
Модуль 4
Изотопные методики датирования. Калий-аргоновое
датирование. Датирование по трекам. Радиоуглеродное
датирование. Радиотермолюминесцентное
датирование.
Модуль 5
Теоретические основы активационного анализа.
Инструментальный и радиохимический анализ.
Нейтронно-активационный анализ. Источники
нейтронов. Гамма-активационный анализ.
Модуль 6
Топливные циклы в ядерной энергетике. Открытый
топливный цикл. Закрытый топливный цикл. Реакторы
на быстрых нейтронах и замкнутый топливный цикл.
Число
часов
2
2
2
2
2
2
2
2
2
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 6
10
11
12
13
14
15
16
17
Измерения изотопного состава. Измерения
изотопного состава плутониевых материалов.
Измерение степени обогащения урана. Нейтронные
методы.
Модуль 7
Основы теории рассеяния нейтронов. Когерентное и
некогерентное рассеяние. Структурная
нейтронография.
Модуль 8
Концепция метода обратного рассеяния.
Аналитические возможности метода.
Модуль 9
Физика ориентационных эффектов. Каналирование в
сочетании с обратным рассеянием. Основы
релятивистской теории каналирования.
Модуль 10
Излучение быстрых частиц в среде. Уравнения
макроскопической электродинамики. Излучение
Вавилова-Черенкова.
Эффекты среды. Длина когерентности или зона
формирования излучения. Тормозное излучение.
Каналирование и излучение при каналировании.
Модуль 11
Магнитные спиновые уровни. ЯМР спектроскопия.
Применение ядерного магнитного резонанса.
Химический сдвиг. Спин-спиновое взаимодействие.
Ядерный магнитный резонанс сегодня.
ВСЕГО
2
2
2
2
2
2
2
2
34
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 7
ВВЕДЕНИЕ
Цели и задачи настоящего курса лекций состоят в ознакомлении
студентов
с
основами
ядерно-физических
методов
исследования
конденсированных тел и современными достижениями в этой области
знаний. Поскольку предмет, которому посвящен данный
курс, лежит на
стыке наук – ядерной физики и физики твердого тела, то для успешного
усвоения
материала
необходимы
начальные
знания
по
физике
конденсированного состояния и физике ядра.
Хорошо известно, что наиболее продуктивные направления в науке
рождаются на стыке различных дисциплин. Такими направлениями в свое
время стали, например, биофизика, химическая физика или геофизика. Идеи
и методы из одной дисциплины являются стимулом для расширения и
развития другой. Достижения в физике последних десятилетий позволяют
утверждать, что родилась новая дисциплина – «Ядерная физика твердого
тела». Методы ядерной физики, науки изучающей строение вещества на
сверхмалых расстояниях, оказались неожиданным образом востребованы в
физике конденсированного состояния. Сегодня ядерно-физические методы
исследования состава, структуры и многих физических свойств твердых тел
не только занимают одно из ведущих мест в современной физике, но и
являются уникальным инструментом в руках ученых.
Например, потоки
заряженных и нейтральных частиц представляют
собой не только
эффективный метод исследования состава и структуры твердых тел, но и
являются незаменимым инструментом для модификации поверхности
твердых тел и создания наноструктур.
Электромагнитные процессы, сопровождающие прохождение быстрых
заряженных частиц через различные среды, достаточно многообразны и их
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 8
исследование еще далеко не завершено.
Например,
создание новых
источников интенсивного электромагнитного излучения в разных диапазонах
частот
постоянно
способствует
развитию
теоретических
и
экспериментальных исследований различных типов электромагнитного
излучения релятивистских частиц в веществе и во внешних полях. Так,
вопросы физики γ − γ реакций попадают в сферу все большего внимания, как
теоретиков, так и экспериментаторов. Эта область физики является
интенсивно развивающейся. В этой связи развитие экспериментальных
методов получения интенсивных потоков фотонов высоких энергий (более
100 ГэВ) значительно расширило бы круг исследований фундаментальных
взаимодействий. Поэтому решение проблемы источника фотонов высоких
энергий является определяющей для дальнейшего прогресса исследований в
этой области. Методы, рожденные на стыке ядерной физики и физики
твердого тела, открывают в этой области новые перспективы.
В последние годы был открыт целый ряд, так называемых,
ориентационных эффектов, возникающих при прохождении быстрых
заряженных частиц через кристаллы. Эти эффекты уже нашли широкое
применение в радиационной физике твердого тела, ядерной физике, физике
сверхтонких взаимодействий.
Не все из указанных проблем оказываются одинаковыми по своей
сложности в описании и интерпретации. История открытия и изучения
многих из них насчитывает уже не один десяток лет и к настоящему времени
накоплен большой теоретический и экспериментальный материал в этой
области физики. Дальнейшие исследования в этой области, несомненно,
помогут найти ответы на многие вопросы и дадут ключ к созданию новых
технологий в экспериментальной и прикладной физике.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 9
МОДУЛЬ 1. ЯДЕРНЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И РЕАКЦИИ
Комплексная цель Модуля 1. Изучение основных законов радиоактивного
распада ядер.
Лекция 1. Законы радиоактивности
Радиоактивность
Радиоактивностью называют самопроизвольное превращение одного
химического элемента в изотоп другого элемента, сопровождающееся
испусканием элементарных частиц или излучения. К числу основных типов
превращений
относятся:
1) α -распад,
2) β − -распад,
3) β + -распад,
или
электронный захват, 4) изомерный переход, при котором ядра переходят из
возбужденного состояния с большим временем жизни (изомерные состояния)
в менее возбужденное или в основное состояние и 5) спонтанное деление
тяжелых ядер. При этих типах превращений материнского нуклида с
массовым числом A и атомным номером Z в дочерний нуклид изменяется
массовое число и/или атомный номер. Радиоактивные вещества испускают
три вида излучения:
α -излучение
—
тяжелые
положительно
заряженные
частицы,
движущиеся со скоростью около 109 см/сек и поглощающиеся слоем
алюминия в несколько микрон. Впоследствии методом спектрального
анализа было показано, что этими частицами являются ядра гелия 24 He .
β -излучение — легкие, отрицательно заряженные частицы- электроны,
движущиеся со скоростью, близкой к скорости света, и поглощаемые слоем
алюминия толщиной в среднем 1 мм.
γ -излучение — сильно проникающее излучение, не отклоняющееся ни
в электрическом, ни в магнитном поле. Природа γ -излучения — жесткое
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 10
электромагнитное излучение, имеющее еще более короткую длину волны,
чем рентгеновское.
Радиоактивность, наблюдающаяся у изотопов, существующих в
природных условиях, называется естественной. Радиоактивность изотопов,
полученных посредством ядерных реакций, называется искусственной.
Между
искусственной
и
естественной
радиоактивностью
нет
принципиального различия. Процесс радиоактивного превращения в обоих
случаях подчиняется одинаковым законам.
Ядра, подверженные радиоактивным превращениям, называются
радиоактивными, а не подверженные - стабильными. Такое деление
условно, так как, в сущности, все ядра могут самопроизвольно распадаться,
но этот процесс в разных ядрах идет с различной скоростью.
Во многих случаях самопроизвольные превращения радионуклидов
приводят к образованию новых радиоизомеров, образующих так называемые
радиоактивные цепочки. В конечном счете, радиоактивные превращения
заканчиваются стабильным нуклидом. Радиоактивные цепочки могут быть
простыми (линейными) и сложными (с ветвлениями). Доля превращения
материнского радионуклида в дочерний характеризуется коэффициентом
ветвления и выражается в процентах по отношению ко всем видам
превращения данного ядра.
Все известные радиоактивные нуклиды объединены в изобарные
цепочки, каждая из которых показывает все радиоактивные превращения
ядер с данным массовым числом.
Массовые числа элементов в пределах каждого радиоактивного
семейства или не меняются совсем, или изменяются на четыре единицы. При
этом заряд следующего элемента либо повышается на единицу, либо
понижается на две единицы. Эта закономерность, названная правилами
смещения, очевидно, объясняется тем, что радиоактивное превращение
сопровождается либо испусканием β-частицы (электрона), в результате чего
заряд ядра повышается на единицу, а массовое число остается неизменным,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 11
либо испусканием α- частицы, уносящей четыре массовые единицы и
двойной заряд.
Закон радиоактивного превращения весьма прост. Для каждого
радиоактивного ядра имеется определенная вероятность λ того, что оно
испытывает
превращение
в
единицу
времени.
Следовательно,
если
радиоактивное вещество содержит N атомов, то количество атомов dN,
которое претерпит превращение за время dt, будет равно
dN = -λNdt
(1)
Вероятность распада λ входит в это уравнение в качестве коэффициента,
который
называется
постоянной
распада.
Знак
минус
соответствует убыванию вещества в процессе распада. Решив уравнение
(1.1), найдем следующий закон изменения числа радиоактивных ядер со
временем:
N = N0exp(-λt),
(2)
где N0 – число атомов вещества до начала распада. Если в полученное
уравнение подставить вместо времени t период полураспада T½, то можно
найти
связь
постоянной
распада
λ
с
периодом
полураспада
T½.
Действительно, так как N(T½) = N0/2, то N0exp(-λ T½) = N0/2 и exp(-λ T½) = 1/2,
откуда
λ = ln 2 / T1 / 2 ≈ 0,69 / T1 / 2
(3)
С учетом равенства (3) уравнение (1) можно переписать в форме,
удобной для экспериментального определения периода полураспада T½
радиоактивных долгоживущих ядер dN / dt = −0, 69 N / T1/ 2 .
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 12
Старейшей,
до
сих
пор
наиболее
употребительной
единицей
радиоактивности является Кюри (Ки) и ее дольные единицы: миллиКюри (1
мКи=10-3 Ки) и микроКюри (1 мкКи=10-6 Ки). По первоначальному
определению кюри есть активность одного грамма изотопа радия
226
88
Ra .
Однако, для удобства измерений это определение в дальнейшем было
заменено следующим:
1Ки = 3,700·1010 Бк,
где единица активности в системе СИ в 1Бк (Беккерель) соответствует такой
активности, при которой происходит один распад за 1 секунду.
Рассмотрим
в
общем
виде
уравнение
баланса
нуклидов
в
радиоактивной цепочке из материнского ядра и i-1 дочерних радионуклидов
(число ядер i-го типа Ni) с постоянными распада соответственно λi. Система
дифференциальных уравнений для линейной цепочки, характеризующая
распад и накопление числа радиоактивных атомов имеет вид:
dN1 (t ) / dt = −λ1 N1 (t );
dN 2 (t ) / dt = −λ2 N 2 (t ) + λ1 N1 (t );
....................................................
dN i (t ) / dt = −λi N i (t ) + λi −1 N i −1 (t )
(4)
Пусть Ni(0) - число ядер материнского радионуклида в начальный
момент времени t = 0. Тогда для любого времени t решение уравнений (4)
имеет вид:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 13
N1 (t ) = N1 (0) exp(−λ1t );
λ1
[exp(−λ1t ) − exp(−λ2t )];
λ2 − λ1
N 3 (t ) = N1 (0)λ1λ2 [exp(−λ1t ) /(λ2 − λ1 )(λ3 − λ1 ) +
+ exp(−λ2t ) /(λ1 − λ2 )(λ3 − λ2 ) + exp(−λ3t ) /(λ1 − λ3 )(λ2 − λ3 )];
N 2 (t ) = N1 (0)
(5)
................................................................................................
N i (t ) = N1 (0)λ1λ2 ...λi −1[exp(−λ1t ) /(λ2 − λ1 )(λ3 − λ1 )...(λi − λ1 ) + ...
+ exp(−λi t ) /(λ1 − λi )(λ2 − λi )...(λi −1 − λi )]
.
Активность источника A определяется как произведение постоянной
распада λ на число радиоактивных ядер в источнике N
A = λN
(6)
Если N — число ядер в 1 г вещества, т.е. N = N0/A (ядер/г) (где N0 ≈ 6·1023 число Авогадро, A - массовое число), то говорят об удельной активности Am,
Бк/г; если N - число ядер в единице объема, т.е. N = ρN0/A (где ρ — плотность
в г/см3), то по формуле (6) определяется объемная активность AV, Бк/см3.
Имея в виду соотношение (6), получим формулы расчета активности
материнского и дочерних продуктов в линейной цепочке в момент времени t:
A1 (t ) = A1 (0) exp(−λ1t );
A 2 (t ) = A1 (0)
λ1
λ2 − λ1
[exp(−λ1t ) − exp(−λ2t )]
(7)
и так далее в соответствии с формулами (5), (6).
При λ1 << λ2 (или (T½)1 >> (T½)2)
A 2 (t ) = A 1 ( 0 )
λ1
[1 − exp( −λ 2 t )] .
λ2
То есть, количество (активного) дочернего радионуклида возрастает со
временем по экспоненциальному закону с λ2 дочернего радионуклида и при t
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 14
>> (T½)2 приближается к своему предельному значению A 2 = A1 (0)λ1 / λ2 (при t
t →∞
> 10(T½)2). При λ1 >> λ2 (или (T½)1 << (T½)2)
активность
дочернего
радионуклида
A 2 (t ) = A 1 (0) exp( − λ1t ) ,
падает
со
то есть
временем
по
экспоненциальному закону с λ1 материнского радионуклида.
Соотношение
активности
A1
материнского
и
A2
дочернего
радионуклидов (T½)1 >> (T½)2 и при t > 10(T½)2 записывается обычно в форме
λ1N1 = λ2N2,
где N1 и N2 - число ядер материнского и дочернего радионуклидов. Это так
называемое вековое (или секулярное) равновесие. Оно означает, что число
распадов дочерних радионуклидов λ2N2 равно числу распадов λ1N1
материнского радионуклида (то есть, числу образующихся при этом ядер
дочернего радионуклида λ1N1).
Таблица 1
Значения констант для вычисления связи активности радионуклида с
его массой.
Констты
a1
a2
b1
b2
с
Мин
час
сутки
годы
2,40*10-24
1,44*10-22
8,62*10-21
2,07*10-19
7,56*10-17
8,86*10-14
5,32*10-12
3,19*10-10
7,66*10-9
2,80*10-6
4,17*1023
6,94*1022
1,16*1020
4,83*1018
7,32*1016
1,13*1013
1,88*1011
3,13*109
3,57*105
1,30*108
Активность A (Бк, Ки) радионуклидов связана с массой m (г)
радиоактивного изотопа следующими соотношениями:
m = a1 AT1/ 2 A;
m = a2 AT1/ 2 A;
A = b1m / AT1/ 2
A = b2 m / AT1/ 2
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 15
где A - атомная масса; T½ - период полураспада, a1, b1, a2, b2 - константы,
зависящие от единиц, в которых выражаются T½ и N. Коэффициенты a1, b1
используются, если A выражается в Бк, а коэффициенты a2, b2 - в если A
выражается Ки (см. Таблицу 1).
Альфа – распад
Главными характеристиками α-радиоактивных ядер и испускаемых
ими α-частиц являются период полураспада T½, кинетическая энергия Tα и
пробег Rα. Существуют следующие основные закономерности и особенности
α-распада.
• Для всех α - радиоактивных элементов трех радиоактивных семейств
период полураспада T1/2 α-радиоактивного ядра и энергия Eα испускаемой
им α-частицы связаны соотношением (Гейгер и Нетолл, 1911)
lg T1/ 2 =
C1
+ C2 ,
Eα
(8)
где постоянная C1 одинакова для всех трех семейств, а постоянные C2
отличаются одна от другой примерно на 5%. Эти постоянные являются
эмпирическими, то есть определяются из эксперимента.
• Выявлена сравнительная узость границ возможных значений анергии αчастиц радиоактивных ядер и очень большой разброс в значениях их
периодов полураспада. За очень небольшими исключениями, энергия αчастиц Tα и периоды полураспада T½ для всех известных в настоящее
время α - радиоактивных ядер заключены в пределах
4Мэв ≤ Tα ≤ 9Мэв; 10−7 сек ≤ T1/ 2 ≤ 1010 лет
(9)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 16
• Как правило, α - радиоактивностью обладают ядра с зарядом Z > 82
(тяжелее свинца), причем энергия α - частиц растет с ростом Z ядра.
Исключениями являются несколько ядер редкоземельных элементов
(например,
146
62
Sm ,
190
78
Pt и др.), а также некоторые искусственно полученные
ядра с большим недостатком нейтронов. Для редкоземельных элементов
энергия α - частиц значительно меньше, а период полураспада больше,
чем для тяжелых (например,
144
60
Nd имеет Tα = 1,8 Мэв и T½ = 5·10
15
лет).
• При сравнении энергии α-распада Eα различных изотопов одного и того
же элемента наблюдается закономерное уменьшение энергия с ростом
массового числа. Особенно четкая картина получается для четно-четных
ядер. Детальный анализ этой закономерности показывает, что она
справедлива при A > 215 и A < 209 и нарушается при промежуточных
значениях массового числа. Эта закономерность помогает предсказать
энергию α-частиц для неизвестных изотопов данного элемента.
• Существует тонкая структура α-спектров. Ядра испускают α-частицы не
с одним, а с несколькими близкими значениями кинетической энергии.
Примером может служить
212
83
Bi , имеющее сложный состав спектра
испускаемых α-частиц (Таблица 2).
Таблица 2
Состав спектра α-частиц, испускаемых ядром
Группы α
частиц
α0
Tα
Мэв
6,086
Процентное
содержание*
27.2
Группы α
частиц
Tα
Мэв
α3
5,622
212
83
Bi .
Процентное
содержание*
~0,15
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 17
α1
6,047
69,9
α4
5,603
1,1
α2
5,765
1,7
α5
5,481
~0,016
Мерой прочности (устойчивости) ядра относительно разделения его на
какие-либо составные части является величина энергии связи ядра
относительно этих частей. Чем больше энергия связи, тем труднее
произвести разделение. Если энергия связи отрицательна, ядро может
разделиться самопроизвольно, причем этот процесс будет сопровождаться
выделением энергии, равной модулю энергии связи. В соответствии с этим
условие энергетической возможности α-распада записывается следующим
образом:
ε α = [ M ( A − 4, Z − 2) + M ( 24 He) − M ( A, Z )] c 2 < 0
(10)
или
M ( A, Z ) > M ( A − 4, Z − 2) + M ( 24 He) .
Масса (энергия) исходного ядра должна быть больше суммы масс
(энергий) ядра-продукта и α-частицы. Избыток энергии исходного ядра
выделяется при α-распаде ядра в виде кинетической энергии. Подавляющую
часть кинетической энергии, выделяющейся при α-распаде, уносит α-частица,
и лишь незначительная ее доля (~2% для тяжелых α-радиоактивных ядер)
приходится на ядро-продукт.
Энергетическое рассмотрение α-распада позволило объяснить целый
ряд экспериментальных закономерностей этого процесса. Непонятной
осталась только природа закона Гейгера — Нэттола, который никак не
следует из энергетической схемы α-распада. Согласно энергетической схеме,
α-распад становится возможным в том случае, когда εα < 0, т.е. когда энергия
исходного ядра больше суммы энергий ядра-продукта и α-частицы. Но если
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 18
это так, то почему α-распад не происходит мгновенно (т. е. за время τ = R/v,
где R - радиус ядра, а v - скорость α-частицы)?
Дело в том, что потенциальная энергия α-частицы при r = R имеет
максимум, который называется кулоновским потенциальным
барьером.
Поэтому нет ничего удивительного в том, что α-распад происходит не
мгновенно. Объяснение природы α-распада заключается именно в этом,
неправдоподобном с точки зрения классической физики, эффекте преодоления потенциального барьера. В мире микрочастиц (электронов, нуклонов,
α-частиц), движение которых описывается не классической, а квантовой
механикой, возможен процесс так называемого туннельного перехода прохождения частицы через потенциальный барьер. Соответствующая задача
решается в квантовой механике (Гамов, 1928). Решение получается в виде
выражения
для
коэффициента
прозрачности
барьера
D.
Величина
коэффициента прозрачности потенциального барьера D имеет физический
смысл вероятности для α-частицы пройти через потенциальный барьер.
Бета – распад
β-распадом называется процесс самопроизвольного превращения
нестабильного ядра в ядро-изобар с зарядом, отличным на ΔZ = ±1, в
результате испускания электрона (позитрона) или захвата электрона. Период
полураспада β-радиоактивных ядер меняется от ~10-2 сек до ~2·1015 лет.
Энергия β-распада заключена в пределах от 18 кэв (для 1He3) до 16,6 Мэв (для
12
7N ).
Известны три вида β-распада: β--распад, β+-распад и е-захват (или K-
захват).
Простейшим примером электронного β-распада является (если не
считать β-распад нейтрона) β-распад трития:
3
1
H
β−
12 лет
→ 23 He .
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 19
Энергетическое условие возможности β-распада ядра с массовым
числом A и зарядом Z записывается так:
(11)
M ( A, Z ) > M ( A, Z + 1) + me
Масса исходного (β-радиоактивного) ядра должна быть больше суммы
масс
конечного
E β − = 0,018 Мэв .
ядра
и
электрона.
Для
рассмотренного
примера
Если, прибавив к обеим частям неравенства по Zme, перейти
от масс ядер к массам атомов, то неравенство (11) приобретает следующий
вид:
M ат ( A, Z ) > M ат ( A, Z + 1) .
Примером позитронного β-распада является β+-распад ядра
11
6C ,
сопровождающийся испусканием положительного электрона — позитрона:
+
С 20,4β мин → 115 B
11
6
В этом случае β+-распад ядра 6C11 сводится как бы к превращению одного
протона в нейтрон. Разумеется, это превращение надо понимать условно, так
как масса протона меньше массы нейтрона, вследствие чего позитронный
распад свободного протона невозможен. Однако для протона, связанного в
ядре, подобное превращение возможно, так как недостающая энергия
восполняется ядром.
Энергетическое условие β+-распада записывается по аналогии с
условием β--распада:
M ( A, Z + 1) > M ( A, Z ) + me
(12)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 20
Если, прибавив к обеим частям неравенства по (Z + 1)me, перейти от
масс ядер к массам атомов, то неравенство приобретает следующий вид:
(13)
M ат ( A, Z + 1) > M ат ( A, Z ) + 2me
Энергия, выделяющаяся при β+-распаде:
Eβ + = [ M ат ( A, Z + 1) − M ат ( A, Z ) − 2me ] c 2
(14)
Для β+-распада ядра 6C11 она составляет E β ≈ 1 Мэв .
+
Третий вид β–радиоактивности - электронный захват (е-захват) заключается
в
захвате
ядром
электрона
из
электронной
оболочки
собственного атома. Природа е-захвата была раскрыта при изучении
сопровождающего его рентгеновского излучения. Оказалось, что оно
соответствует переходу электронов на освободившееся место в электронной
оболочке образующегося после
существенное
значение
для
e-захвата атома (A, Z-1). е-Захват имеет
тяжелых
ядер,
у
которых
K-оболочка
расположена близко к ядру. Наряду с захватом электрона из K-оболочки (Kзахват) наблюдается также захват электрона из L-оболочки (L-захват), из Моболочки (M-захват) и т. д.
Примером легкого K-радиоактивного ядра является ядро
7
4Be ,
захватывающее K-электрон и превращающееся в ядро 3Li7:
7
4
Энергетическое
условие
Be 53,6Kдня → 37 Li .
возможности
K-захвата
записывается
следующим образом:
M ( A, Z ) < M ( A, Z + 1) + me
(15)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 21
а после прибавления к левой и правой частям по Z масс электронов:
M ат ( A, Z ) < M ат ( A, Z + 1) .
(16)
Энергия, выделяющаяся, при K-захвате:
Eβ + = [ M ат ( A, Z + 1) − M ат ( A, Z ) ] c 2
(17)
Сопоставляя между собой неравенства (11), (13) и (16), можно прийти к
следующим выводам. Так как в случае M ат ( A, Z + 1) < M ат ( A, Z ) ядро (A,Z)
является
β--радиоактивным,
а
в
случае
M ат ( A, Z + 1) > M ат ( A, Z )
-
K-
радиоактивным, то, вообще говоря, не должно существовать двух соседних
по заряду стабильных изобар. Исключения возможны только тогда, когда
соответствующие переходы запрещены из-за большого различия в моментах
обоих ядер.
При выполнении неравенства (13) автоматически выполняется и
неравенство (17), поэтому переходы между соответствующими ядрами
возможны как посредством β+-распада, так и с помощью K-захвата.
Примером может служить ядро 25Mn52, которое переходит в ядро 24Сr52 в 35%
случаев за счет β+-распада и в 65% случаев за счет K-захвата.
Для некоторых, ядер (A, Z) может одновременно выполняться как
условие (13) по отношению к изобару (A, Z-1), так и условие (1.21) по
отношению к изобару (A, Z+1). В этом случае ядро (A, Z) будет одновременно
испытывать все три вида β-превращений. Примером является ядро
29Cu
64
,
которое в 40% случаев испускает электрон, в 40% случаев испытывает электронный захват и в 20% случаев испускает позитрон.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 22
При указанном в предыдущем случае соотношении масс изобар (А, Z1), (А, Z) и (A, Z+1), когда энергетически запрещен последовательный, β–
переход вида
−
−
β
β
( A, Z − 1) ⎯⎯→
( A, Z ) ⎯⎯→
( A, Z + 1) ,
следует иметь в виду принципиальную возможность процесса двойного βраспада
(если M ат ( A, Z + 1) > M ат ( A, Z ) + 2me ), при котором ядро (A,Z-1)
превращается непосредственно; в ядро (А, Z+ 1) за счет одновременного испускания двух электронов.
При β-- (β+-) распаде ядра с большим избытком (недостатком)
нейтронов конечное ядро может образоваться в возбужденном состоянии с
энергией
возбуждения,
превышающей
энергию
отделения
нейтрона
(протона). В таком случае конечное ядро будет испускать запаздывающий (на
время β-распада) нейтрон (протон).
Измерения β-спектров показали, что в процессе β-распада испускаются
электроны всех энергий от нуля до энергии (Te)макс приблизительно равной (в
случае
β--распада)
разности
энергетических
состояний
исходного
и
конечного атома:
Eβ + = [ M ат ( A, Z ) − M ат ( A, Z − 1) − 2me ] c 2
(18)
Средняя энергия электронов, испускаемых тяжелыми ядрами, обычно
составляет около 1/3 максимальной энергии M ат ( A, Z + 1) > M ат ( A, Z ) + 2me и для
естественных
радиоактивных
элементов
заключена
в
пределах
Te = 0.25 ÷ 0.45 МэВ . У легких ядер β-спектры более симметричны. Для них
Te ≈ (Te ) макс / 2 .
Интерпретация
непрерывного характера энергетического спектра
электронов β-распада в свое время вызвала очень большие трудности.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 23
Казалось, что подобно α-распаду, при котором испускающиеся α-частицы
имеют вполне определенную энергию, β-распад также должен приводить к
испусканию
монохроматических
электронов,
энергия
которых
будет
определяться энергетическими состояниями исходного и конечного ядер:
Te = ΔE β − = E1 − E 2 − m e c 2 .
(19)
Для объяснения несовпадения энергии электронов с энергией,
освобождающейся при β-распаде, была выдвинута гипотеза (Паули, 1931 г.) о
том, что в процессе β-распада наряду с электроном с энергией Te испускается
еще одна частица - нейтрино, которая уносит энергию ΔEβ - Te, так что
суммарная энергия электрона и нейтрино равна энергии β–распада ΔEβ.
Первая теория β–распада была построена Ферми в 1934 году, когда
экспериментальные доказательства существования нейтрино еще не были
получены, но участие этих частиц в процессах β–распада считалось более
чем вероятным. При построении теории считалось, что электроны и
нейтрино (которых в ядрах нет) рождаются в процессе β–распада благодаря
новому виду взаимодействия. Это взаимодействие не тождественно ни
электромагнитному, ни, конечно, ядерному взаимодействию. Новый тип
взаимодействия получил название слабого взаимодействия. Радиус действия
сил слабого взаимодействия очень мал и составляет примерно 10-16 см. Это в
тысячу раз меньше радиуса действия ядерных сил. На расстояниях порядка
атомных радиусов (10-8 см) слабые силы практически не проявляются.
Гамма-излучение ядер
Гамма кванты испускаются ядрами, образующимися после α-или βраспада в возбужденном состоянии. После α-распада обычно испускаются γлучи невысокой энергии (Eγ < 0,5 Мэв), так как α-распад, сопровождающийся
образованием дочернего ядра в сильно возбужденном состоянии (W > 0,5
Мэв), затруднен малой прозрачностью барьера для α-частиц с пониженной
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 24
энергией. Энергия γ-лучей испускаемых дочерним ядром после β-распада
может быть больше и достигает 2—2,5 Мэв. Это связано с тем, что
вероятности β-распада определяется более слабой функцией энергии, чем
вероятность α-распада.
В рассмотренных примерах ядро, испускающее γ-лучи, имеет
сравнительно
небольшую
энергию
возбуждения,
недостаточную
для
испускания нуклона.
Испускание γ-лучей ядрами, возбужденными значительно выше
энергии отделения частицы, бывает связано с запретом по четности и
моменту количества движения для вылета нуклонов (или других частиц),
который делает процесс испускания γ-лучей относительно более вероятным.
Примером такого рода является испускание γ-лучей с энергией 17 Мэв в
результате реакции 37 Li + p→ 48 Be + γ , идущей под действием s-протонов.
В процессе испускания γ-кванта ядро переходит из возбужденного
состояния в состояние с меньшей энергией (радиационный переход).
Радиационный переход может быть однократным, когда ядро, испустив один
квант, сразу переходит в основное состояние (Рис. 1a), или каскадным, когда
снятие возбуждения происходит в результате последовательного испускания
нескольких γ-квантов (Рис. 1б).
По своей физической природе γ-излучение представляет собой
коротковолновое электромагнитное излучение ядерного происхождения.
Обычно энергия ядерных квантов бывает заключена в пределах примерно от
10 кэв до 5 Мэв. Это соответствует интервалу длин волн 10-8 см ≥ λγ ≥ 10-11
см.
Величина энергии γ-кванта
Eγ
определяется разностью энергий
уровней ядра ΔE , между которыми происходит радиационный переход. Из
законов сохранения энергии и импульса
легко получить оценку
кинетической энергии отдачи ядра Tяд:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 25
Tяд ≈
ΔE 2
.
2 M яд c 2
(20)
Рис.1
В процессе испускания γ-кванта ядро переходит из возбужденного состояния в
состояние с меньшей энергией (радиационный переход). Радиационный переход может
быть однократным, когда ядро, испустив один квант, сразу переходит в основное
состояние (а), или каскадным (б), когда снятие возбуждения происходит в результате
последовательного испускания нескольких γ-квантов.
Гамма-кванты,
испускаемые
ядром
при
переходе
в
низшее
энергетическое состояние, могут уносить различный момент количества
движения J. Излучение, уносящее момент количества движения J = 1,
называется дипольным, J = 2 - квадрупольным J = 3 - октупольным и т. д.
(излучения с J = 0 не существует из-за поперечности электромагнитных
волн). Каждое, из них характеризуется определенным характером углового
распределения. γ-кванты различной мультипольности возникают в результате
различных «колебаний» ядерной жидкости: электрических (дипольные,
квадрупольные и т. д.) и магнитных (дипольные, квадрупольные и т. д.).
Процессы первого типа обусловлены перераспределением электрических
зарядов в ядре, процессы второго типа - перераспределением спиновых и
орбитальных магнитных моментов. Правила отбора при γ-излучении связаны
с выполнением законов сохранения момента количества движения и
четности. Совместное применение правил отбора по моменту и четности
приводит
к
выводу,
что
радиационный
переход
между
двумя
энергетическими состояниями атомного ядра должен происходить путем
испускания двух мультиполей, удовлетворяющих отбору по четности.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 26
Первый из них называют электрическим (EJ), второй — магнитным (MJ).
Почти во всех случаях из двух переходов, разрешенных правилами отбора,
преобладающим является только один - с наименьшим J. Поэтому, изучая γизлучение экспериментально можно по типу γ-перехода определить четность
и изменение спина ядра.
Кроме испускания γ-лучей существует еще один механизм потери
энергии
возбужденным
ядром
-
испускание
электронов
внутренней
конверсии. В этом процессе, как показывает теория, энергия возбуждения
ядра
непосредственно
(без
предварительного
испускания
γ-кванта)
передается орбитальному электрону. Очевидно, что в таком механизме будут
освобождаться
моноэнергетические
электроны,
энергия
которых
определяется энергией ядерного перехода и типом электронной орбиты. С
наибольшей вероятностью процесс внутренней конверсии идет на Kэлектронах.
Однако если энергия ΔE , освобождаемая при ядерном переходе,
меньше энергии связи K-электрона, то конверсия на K-электронах становится
энергетически невозможной и наблюдается конверсия на L-электронах и т. д.
Из самого характера явления следует, что конверсионное излучение должно
всегда сопровождаться испусканием характеристических рентгеновские
лучей и Оже-электронов. (Оже-электроны испускаются в
процессе
непосредственной передачи энергии возбуждения атома одному из его
внешних электронов).
На Рис.2 представлен типичный β-спектр с острыми максимумами,
соответствующими
испусканию
конверсионных
электронов.
Обычно
максимумы конверсионного происхождения отмечаются на кривой β-спектра
значками е-. На энергетических диаграммах такими же значками отмечаются
переходы,
сопровождающиеся
испусканием
электронов
внутренней
конверсии.
Конверсионное излучение может наблюдаться как вместе с γизлучением, так и без него. Отношение числа испущенных конверсионных
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 27
электронов к числу испускаемых γ-квантов называется коэффициентом
внутренней конверсии:
α = Ne / Nγ = α K + α L + α M + ... ,
(21)
−
(иногда коэффициентом внутренней конверсии называют отношение числа
испущенных конверсионных электронов к суммарному числу γ-квантов и
конверсионных электронов: α = Ne /( Nγ + Ne ) ). В формуле (21) αK = (Ne)K/Nγ −
−
парциальный коэффициент внутренней конверсии для электронов Kоболочки; αL - для электронов L-оболочки и т. д.
Изучение внутренней конверсии имеет большое значение для
определения различных характеристик ядерных уровней (энергии - по
энергии конверсионных электронов, момента количества движения - по
величине коэффициента конверсии и др.).
Кроме процессов испускания γ-лучей и явления внутренней конверсии,
переходы возбужденного ядра в низшее состояние могут происходить также
за счет испускания электронно-позитронной пары (если энергия перехода ΔE
> 1,02 Мэв). Однако вероятность этого механизма не превышает 10-3 от
вероятности γ-излучения.
Лекция 2. Ядерные превращения
Деление ядер
Делением называется реакция расщепления атомного ядра (обычно
тяжелого) на две (иногда на три) примерно равные по массе части (осколки
деления). Тяжелые ядра (Z ≥ 90) делятся как после слабого предварительного
возбуждения атомного ядра, например, в результате облучения его
нейтронами с энергией Tn ≈ 1 Мэв, а для некоторых ядер даже тепловыми
нейтронами
(вынужденное
деление),
так
и
без
предварительного
возбуждения, т. е. самопроизвольно (спонтанное деление).
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 28
Рис.2
Типичный β-спектр с острыми максимумами, соответствующими
испусканию конверсионных электронов
Ядра с Z < 90 делятся только вынужденным способом (точнее говоря,
они имеют слишком большой период полураспада спонтанного деления),
причем
энергия
возбуждения,
необходимая
для
деления,
растет
с
уменьшением параметра деления Z2/A. Вынужденное деление происходит
практически мгновенно (τ ≈ 10-14 сек). Период полураспада для спонтанного
деления меняется для разных ядер в очень широких пределах (от 1018 лет для
93Np
237
до нескольких десятых долей секунды для далеких трансурановых
элементов). Период полураспада уменьшается с ростом параметра Z2 /A.
В процессе деления ядра освобождается энергия Q ≈ 200 Мэв,
значительную часть которой (~170 Мэв) уносят осколки в форме
кинетической энергии. Осколки, образующиеся при делении, сильно
перегружены
нейтронами,
вследствие
чего
они
дают
начало
β--
радиоактивным цепочкам из продуктов деления, а также испускают
мгновенные (2—3 на один акт деления
92U)
и запаздывающие (~ 1%
мгновенных) нейтроны. В опытах по определению числа вторичных
нейтронов, испускаемых в процессе вынужденного и спонтанного деления
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 29
было получено приближенное значение этого числа ν, равное (для обоих
случаев) ν = 2,2 ± 0,3.
Мгновенные
нейтроны
запаздывающие
-
испускаются
остановившимися
движущимися
продуктами
осколками,
деления
поле
предварительного β--распада. Спектр мгновенных нейтронов деления
непрерывный,
а
запаздывающие
нейтроны
образуют
несколько
моноэнергетических групп.
Вынужденное деление слабо возбужденных ядер и спонтанное деление
происходят не симметрично: отношение масс легкого и тяжелого осколков
равно примерно 2/3 (двугорбая массовая кривая). При повышении энергии
возбуждения деление постепенно симметризуется, и кривая распределения
осколков по массам становится одногорбой.
Основные свойства процесса деления могут быть объяснены при
помощи капельной модели ядра, которая позволяет вычислить Q, понять
роль параметра деления Z 2 / A и объяснить природу спонтанного деления.
Величина Q вычисляется как разность масс (энергий) исходного ядра и
осколков, выраженных с помощью полуэмпирической формулы Вейцзеккера.
Вычисление показывает, что деление энергетически выгодно (Q > 0) при Z2/A
> 17 (т. е. при Z > 47), причем Q растет с ростом Z2/A. Из более подробного
анализа следует, что в процессе деформации, предшествующей делению,
энергия ядра должна первоначально возрастать и только после этого убывать
(энергетический барьер деления). Высота барьера деления убывает с ростом
Z2/A и при Z2/A = 45÷49 становится равной нулю (Z ≈ 120). Вынужденное
деление возможно только при предварительном возбуждении ядра на
энергию, превышающую высоту барьера деления. Спонтанное деление
происходит в механизме туннельного перехода. При Z ≈ 120 спонтанное
деление должно происходить мгновенно (за ядерное время).
Обратим внимание на то, что в этом отличии энергетической
выгодности
и
энергетической
возможности
процесса
нет
ничего
удивительного. Так, например, α-распад тяжелых ядер периодической
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 30
системы всегда энергетически выгоден, однако из-за кулоновского барьера
он оказывается энергетически невозможным в классической физике.
Существование α-распада удается объяснить только при помощи квантовомеханического эффекта прохождения α-частиц через потенциальный барьер.
При этом из-за малой прозрачности потенциального барьера время жизни
ядра относительно α-распада оказывается очень большим.
Деление ядер может происходить многими путями. Всего при делении
образуется около 80 радиоактивных различных ядер-осколков, которые в
процессе β-распада преобразуются в другие ядра — продукты деления. В
настоящее время хорошо изучено примерно 60 цепочек, в составе которых
обнаружено около 200 продуктов деления. Таким образом, средняя длина
цепочки составляет 3—4 звена. Ниже приведены три примера длинных
цепочек радиоактивных превращений осколков деления:
−
−
−
−
e
e
e
e
135
135
135
135
Te ⎯⎯→
53 J ⎯⎯→ 54 Xe ⎯⎯→ 55 Cs ⎯⎯→ 56 Ba,
135
52
140
54
97
36
−
−
−
−
e
e
e
e
140
140
140
140
Xe ⎯⎯→
55 Cs ⎯⎯→ 56 Ba ⎯⎯→ 57 La ⎯⎯→ 58 Ce,
−
−
−
−
−
−
e
e
e
e
e
e
97
97
97
97
97
97
Kr ⎯⎯→
37 Rb ⎯⎯→38 Sr ⎯⎯→ 39Y ⎯⎯→ 40 Zr ⎯⎯→ 41 Nb ⎯⎯→ 42 Mo
Из этих примеров видно, что в процессе последовательных β-переходов
заряд первичного осколка может изменяться на 4 — 6 единиц (возможно, и
больше, так как трудно регистрировать начальные участки цепочек из-за
очень малых периодов полураспада).
Учитывая, что в разных случаях цепочки превращений имеют
различную длину, и что при делении образуются два осколка, можно оценить
среднее число электронов и антинейтрино, испускающихся на один акт
деления. Оно равно примерно шести. Кроме того, в процессе β-переходов
осколков
и
продуктов
деления
должны
испускаться
γ-кванты,
сопровождающие β-распад.
Периоды полураспада у различных продуктов деления очень сильно
отличаются. Поэтому интегральная активность продуктов деления убывает
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 31
со временем по очень сложному закону, который, однако, можно передать
сравнительно простой эмпирической формулой:
Eβ ,Т ≈ 2,7 ⋅ 10−6 t −1, 2 Мэв / сек,
(22)
где t - время в сутках. При этом средняя энергия γ-квантов равна 0,7 Мэв,
средняя энергия β-частиц - 0,4 Мэв, а полная энергия (β- и γ-частиц,
выделяемая на один акт деления, — около 10 Мэв (по 5 Мэв на электроны и
γ-кванты). Примерно 10 Мэв уносят антинейтрино, которые испускаются в
процессе β-распада осколков. Суммарная энергия β-распада 20 Мэв. Согласно
формуле (22), большая часть этой энергии выделяется вскоре после
окончания деления.
Спин и электромагнитные моменты ядер
Спином ядра J называется максимальное собственное значение
проекции момента на выделенное направление. Спины и моменты частиц и
ядер измеряются в единицах
. Спин нуклона, т.е. его момент в системе
координат, связанной с ним, равен 1/2. Полный момент количества движения
нуклона в ядре складывается из его спина s и орбитального момента l
относительно центра ядра j = l + s . Спин ядра - результат сложения моментов
нуклонов ядра :
J = ∑ ji =∑ ( l i + si ) = L + S
Сложение квантовых векторов происходит по следующим правилам.
Если вектор F = A + B то его величина (т.е. максимальная проекция на
выделенную ось), может принимать следующий ряд значений:
F = A− B ,
A − B +1 ,
... A + B − 1,
A+ B .
(23)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 32
Таким образом, вектор F может пробегать лишь дискретный ряд
значений (через единицу). Число разных возможных значений вектора
F
зависит от того, какой из входящих в него векторов больше. Число значений
в наборе (23) равно 2Rmin + 1, где Rmin - наименьший из векторов A, B .
Электромагнитные моменты определяют энергию взаимодействия ядра
или частиц с внешними электрическими и магнитными полями:
V = Zeϕ − DE − μB −
1
∑ Qij ∇ j Ei + ... ,
6
(24)
гдее Ze - заряд ядра, D - электрический дипольный момент ядра, μ магнитный дипольный момент ядра, Qij - тензор квадрупольного момента,
который для системы частиц с зарядами eα равен:
Qij = ∑ eα ( 3xi(α ) x (jα ) − rα2δ ij ) .
(25)
α
Более высокие по тензорной размерности члены потенциала взаимодействия
(24) дают пренебрежимо малый вклад во взаимодействие.
Электрический дипольный момент ядер в основном состоянии равен
нулю
(с
точностью
до
малых
членов,
связанных
со
слабыми
взаимодействиями в ядрах). Равенство нулю момента D является следствием
четности квадрата волновой функции основного состояния ядра.
Квадрупольный
электрический
момент
ядра,
обладающего
аксиальной симметрией вдоль некоторой оси (например оси z) в системе
координат, связанной с ядром (так называемый внутренний квадрупольный
момент) равен
Q = Qzz = ∫ ( 3 z 2 − r 2 )ρ ( r ) dV ,
∫
ρ (r )dV = Ze .
(26)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 33
Для сферических ядер Q = 0, для вытянутых относительно внутренней
оси вращения z Q > 0 , а для сплюснутых Q < 0. Внешний электрический
квадрупольный
момент
Qext
связан
с
внутренним
электрическим
квадрупольным моментом Q соотношением:
Qext =
J (2 J − 1)
Q.
( J + 1)(2 J + 3)
(27)
Величина квадрупольного момента измеряется в барнах (1 барн = 10-24 см2).
Магнитный дипольный момент ядра
μ
определяет энергию
взаимодействия ядра с однородным магнитным полем. Магнитные моменты
нуклонов и ядер измеряются в ядерных магнетонах μN .
μ N = e / 2m p c = 3.15 ⋅10−18 МэВ / Гс .
Ядерный магнетон
μN
в
(28)
m p / me = 1836 раз меньше магнетона Бора.
Магнитный момент ядра определяется спиновым и орбитальным моментами
нуклонов:
μ = μ N ∑ ( g il l i + g is s i ) .
(29)
где g l , g s - орбитальное и спиновое гиромагнитные отношения i-го нуклона в
ядре. Отрицательные значения магнитного момента означает, что спин ядра и
его магнитный момент направлены в противоположные стороны.
Ядерная спектроскопия
Область ядерной физики, в которой исследуются свойства ядер в
разных состояниях (энергии, спины и др.) по измерению энергетического
спектра, интенсивности, углового распределения и поляризации частиц,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 34
образующихся при радиоактивном распаде или в ядерных реакциях,
называют ядерной спектроскопией.
Рис. 3.
Схематическое изображение элементарной системы: сплошными стрелками обозначены
излучательные переходы; пунктиром – безизлучательные; возбуждению соответствуют
стрелки, направленные вверх; потере энергии возбуждения – стрелки, направленные вниз
Любая элементарная система (ядерная, атомная, молекулярная),
поглощая энергию, переходит из более низкого энергетического состояния
(уровня) в более высокое (возбужденное) состояние (Рис.3). При переходе из
более
высокого
энергетического
состояния
в
более
низкое
часть
поглощенной энергии испускается в виде квантов света. Этот процесс может
быть спонтанным (самопроизвольным), т.е. происходящим в отсутствие
внешнего излучения, и вынужденным, т.е. происходящим под действием
внешнего излучения. Поглощение же всегда является вынужденным
процессом. Энергетические уровни ядер, связанные с движением нуклонов
(протонов и нейтронов) в ядре, расположены друг от друга на расстояниях
ΔE порядка сотен тысяч и миллионов электрон-вольт. Наряду с переходами,
сопровождающимися
электромагнитным
излучением
(гамма-спектры),
возможны переходы, приводящие к испусканию частиц (альфа-частиц —
ядер гелия; бета-частиц — электронов и позитронов). Обычно к методам
ядерной спектроскопии относят как гамма-, так и альфа- и бетаспектроскопию.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 35
Излучательные
переходы
между
энергетическими
уровнями
происходят с определенными вероятностями. Вероятность спонтанного
излучения Anl (c–1), в результате которого система переходит с верхнего
энергетического
уровня
n
на
нижний
l,
связана
с
вероятностями
вынужденного излучения Bnl и поглощения Bln соотношениями:
⎛ 8π hν 3 ⎞
Anl = ⎜ 3 ⎟ Bnl , Bln gl = Bnl g n ,
⎝ c ⎠
где gl и gn — относительные статистические веса верхнего (n) и нижнего ( l )
уровней.
Спектроскопические
методы
можно
классифицировать
как
в
соответствии со свойствами электромагнитного излучения, отличающимися
для различных диапазонов длин волн и частот, так и исходя из свойств
систем, дающих спектры (в зависимости от природы этих систем и типов
характерных для них энергетических уровней).
В Таблице 3 приведены основные области электромагнитного
излучения, используемые в спектроскопических методах анализа. Указанные
диапазоны не имеют четких границ, т.е. их следует рассматривать только как
ориентировочные.
При делении спектроскопических методов по свойствам систем
различают
ядерную,
атомную,
молекулярную,
радиочастотную
спектроскопию и спектроскопию конденсированных систем.
Одной из разновидностей этой группы методов является гаммарезонансная (мессбауэровская) спектроскопия, основанная на явлении
излучения и резонансного поглощения гамма-квантов атомными ядрами в
твердых телах без потери части энергии на отдачу ядра. Эффект Мессбауэра
позволяет наблюдать ядерное резонансное поглощение (рассеяние) со
спектральными линиями естественной ширины, которое обычно лежит в
интервале от 10–9 до 10–5 эВ.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 36
Таблица 3
Основные диапазоны электромагнитного спектра, используемые в методах
анализа
Область (метод)
Границы области
в часто
в
используемых
метрах
единицах
Радиочастотная (ЯМР, ЭПР)
1–103
1–1000 м
Микроволновая
10–3–1
0,1–100 см
Оптическая:
Инфракрасная
Изменение спинов
ядер и электронов
Изменение
вращательных
состояний молекул
–3
10–13000 см
Видимая
10–8–10–6
400–750 нм
ближняя
ультрафиолетовая
(2–4)·10–7
200–400 нм
дальняя ультрафиолетовая
Рентгеновская
Гамма-излучение (ядернофизические методы)
–6
10 –10
Основной
процесс
–1
Изменение
колебательных
состояний молекул
Изменение состояний
валентных
электронов
То же
7
10–200 нм
10–12–10–8
10–2–102 Å
Изменение состояний
внутренних
электронов
То же
10–13–10–10
10–2–101 МэВ
Ядерные реакции
10–8–2·10–
Возможности мессбауэровсвой спектроскопии положены в основу
многочисленных неразрушающих методов изучения химического строения
различных соединений, количественных исследований в химии комплексных
соединений, в аналитической химии, катализе, археологии, биофизике,
металлургии, радиационной химии и ядерной физике, геологии.
Для атомов и молекул уровни сверхтонкой структуры обусловлены
наличием собственных моментов (ядерных спинов) у атомных ядер. Разности
энергий этих уровней очень малы, составляя от десятимиллионных до
стотысячных долей электрон-вольта (от тысячных до десятых долей
обратного сантиметра). Переходы между такими уровнями лежат в основе
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 37
группы радиоспектроскопических (спин-резонансных) методов анализа:
спектроскопии электронного парамагнитного резонанса (ЭПР), ядерного
магнитного резонанса (ЯМР), ядерного квадрупольного резонанса (ЯКР) и
др.
Ядерным парамагнетизмом обладают молекулы и атомы, ядра которых
имеют спин, отличный от нуля (нулевой спин имеют только ядра с четными
массовым и атомным числами). Сигнал ЯМР наблюдается в постоянном
магнитном
поле
напряженностью
H0,
на
которое
накладывается
радиочастотное поле напряженностью H1, перпендикулярное H0. Для
веществ, у которых спин атомных ядер равен 1/2 (1Н, 13С, 15N, 19F, 31P и др.) в
постоянном магнитном поле разрешены две ориентации магнитного
дипольного момента ядра µ: по полю (α-состояние) и против поля (βсостояние). Возникающие два уровня энергии взаимодействия ядра с полем
разделены интервалом
ΔE = 2 μ H 0 .
При условии
hν = ΔE
наблюдается
резонансное поглощение энергии поля.
Метод ЯМР позволяет осуществлять идентификацию органических
соединений, выполнять качественный и количественный анализ сложных
смесей (нефть и др.), исследовать строение и реакционную способность
молекул. Форма мультиплетов спин-спинового взаимодействия позволяет
также определять изомерный состав вещества.
В многоатомных молекулах ядра одинаковых атомов, но занимающих
химически неэквивалентные положения, различаются частотами ЯМР (так
называемый химический сдвиг). Зависимость химического сдвига и констант
спин-спинового
взаимодействия
от
строения
молекул
─
основа
конформационного анализа, изучения взаимного влияния атомов в молекуле,
сольватации и других эффектов. Температурные изменения формы линий
ЯМР и их числа позволяют определять параметры и изучать механизмы
жидкофазных реакций, таутомерные и обменные равновесия и другие
процессы. Техническое применение ЯМР, помимо исследований состава
сложных смесей, включает также контроль качества пищевых продуктов,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 38
влажности зерна, масличности семян. Перспективно применение ЯМР для
автоматического управления химико-технологическими процессами.
Проектные задания к Модулю 1
1. Какой изотоп получается в результате цепочки трех α - распадов и двух β– распадов изотопа 90Th232?
2. Определить вероятность распада данного атома в образце радиоактивного
изотопа I131 в течение ближайшей секунды?
3. Найти постоянные распада изотопов радия
88Ra
219
и 88Ra226.
4. Определить постоянную распада некоторого радиоактивного вещества,
если известно, что за час интенсивность испускаемого им β – излучения
уменьшилась на 10%. Продукт распада не радиоактивен.
5. Найти постоянную распада радона, если известно, что число атомов
радона уменьшается за сутки на 18,2%.
6. Найти долю распадающихся атомов в образце радиоактивного тория Th229
за год.
7. Найти долю не распавшихся атомов в образце радиоактивного актиния
Ac225 в течение 10 дней.
8. За один год начальное количество радиоактивного изотопа уменьшилось в
4 раза. Во сколько раз оно уменьшится за 5 лет?
9. Период полураспада некоторого изотопа 20 часов. За какое время
распадется четверть первоначального количества ядер данного изотопа?
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 39
МОДУЛЬ 2. ЭФФЕКТ МЕССБАУЭРА
Комплексная цель Модуля 2. Изучение основных закономерностей гаммаизлучения свободных и связанных ядер. Знакомство с основами применения
эффекта Мессбауэра для исследования свойств и структуры вещества.
Лекция 3. Испускание гамма-квантов ядрами
Испускание гамма-квантов свободными ядрами
Среди фундаментальных последних научных
открытий
эффект
Мессбауэра является одним из наиболее плодотворных. Он достаточно
быстро захватил воображение значительной группы ученых, использовавших
его для постановки экспериментов, которые нельзя было осуществить ранее.
Открытие, появившееся в результате применения в одном простом опыте
принципов, как ядерной физики, так и физики твердого тела, позволило
установить новые связи между этими двумя дисциплинами и побудило вновь
рассмотреть значение некоторых фундаментальных принципов физики.
Важность работы Мессбауэра была признана присуждением ему в 1961 году
Нобелевской премии по физике. Для тех, кто привык связывать передовые
области физики с большими ускорителями, было неожиданным сюрпризом
узнать, что получившие такую высокую оценку результаты исследований
были получены на лабораторном столе и на оборудовании, которое можно
найти практически в любой университетской лаборатории по ядерной
физике.
Рассмотрим кинематику излучения гамма-квантов свободным ядром.
Попробуем ответить на следующий вопрос: если энергия ядерного перехода
равна ΔE , то чему будет равна энергия Eγ испущенного на этом переходе
гамма-кванта? В аналогичной задаче, возникающей в атомной физике, при
изучении радиационных переходов между соответствующими электронными
состояниями, ответ прост – энергия испущенного фотона равна энергии
перехода. Такой ответ возникает по причине простого обстоятельства – масса
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 40
атома достаточно велика, а энергия излученного фотона мала, чтобы атом
испытал существенную отдачу при излучении. Именно поэтому резонансное
возбуждение атомных уровней фотонами от источника из того же вещества
легко наблюдается. Иначе обстоит дело для атомных ядер.
Обозначим энергию отдачи, которую получает ядро при излучении на
ядерном переходе, через T . Тогда нетрудно записать законы сохранения
энергии и импульса:
ΔE = Eγ + T ,
pγ = 2 MT
,
(1)
где pγ = Eγ / c - импульс гамма-кванта, M - масса ядра. Из уравнений (1)
нетрудно получить, что энергия испущенного гамма-кванта равна:
Eγ = ΔE (1 − ΔE / 2 Mc 2 ) .
(2)
Второе слагаемое в формуле (2) равно энергии отдачи, которое ядро
испытывает при излучении
T = ΔE 2 / 2 Mc 2 .
(3)
Таким образом энергия излученного гамма-кванта Eγ меньше энергии
перехода ΔE на величину T .
Аналогичным образом можно рассмотреть
процесс поглощения гамма-кванта ядром с последующим его возбуждением.
Для того чтобы ядро поглотило гамма-квант и перешло в возбужденное
состояние,
энергия
последнего
должна
быть
больше
энергии
соответствующего перехода на ту же величину T :
Eγ = ΔE (1 + ΔE / 2 Mc 2 ) .
(4)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 41
Оказывается, что в отличие от атомных переходов величина энергии
отдачи T
при ядерных переходах намного превосходит естественную
ширину Γ ядерных уровней. Например, естественная ширина Γ первого
возбужденного уровня ядра
57
Fе при энергии возбуждения ΔE = 14.4 кэВ
равна Γ ≈ 4.6 ⋅10−5 эВ, а при испускании (или поглощении) гамма-квантов это
ядро приобретает энергию отдачи T ≈ 2 ⋅10−3 эВ. То есть T >> Γ . Это приводит
к тому, что резонансное возбуждение ядерных уровней гамма-квантами от
источника из того же вещества не должно наблюдаться. Резонансное
поглощение может иметь место только в том случае, когда энергия отдачи
ядра T меньше ширины ядерного уровня Γ , а это для ядерных переходов не
выполняется.
Самое удивительное состояло в том, что Мессбауэр, исследуя явление
резонансного поглощения гамма-квантов, понизил температуру источника и
обнаружил,
что,
вопреки
ожиданию,
число
поглощенных
фотонов
существенно увеличилось, то есть наблюдалось резонансное поглощение
гамма-квантов.
Отмеченное
явление
получило
название
эффекта
Мессбауэра.
Испускание гамма-квантов связанными ядрами
Качественно обнаруженное явление можно объяснить тем, что при
переходе от свободных ядер к ядрам, связанным в кристаллической решетке,
ситуация меняется радикально. Импульс отдачи получает не отдельное ядро,
а весь кристалл в целом, в котором находятся ядра, испускающие гаммакванты. При этом с уменьшением температуры источника увеличивается
относительное число ядерных переходов с передачей импульса отдачи всему
кристаллу как целому. Условия для этого тем благоприятнее, чем меньше
температура кристалла и энергия ядерного перехода ΔE .
Для более подробного выяснения причин возникающего явления
рассмотрим квантовую модель излучения возбужденного ядра, которое
находится во внешнем поле, т.е. связано в кристаллической решетке. Для
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 42
простоты рассмотрим ядро, находящееся в одномерной гармонической яме
U ( x ) . Гамильтониан такого ядра представим в виде:
H=
Обозначим
pˆ 2 1
+ M ω 2 x2 .
2M 2
собственные
(5)
значения
и
собственные
функции
гамильтониана (5), соответственно, как En и n :
H n = En n = ( n + 1/ 2 ) ω n .
Испускание
гамма-кванта
ядром,
находящимся
(6)
в
поле
U ( x) ,
происходит с изменением состояния ядра как целого. Последнее означает,
что излучение гамма-кванта сопровождается переходом ядра как целого из
некоторого начального состояния i в некоторое конечное f . Причем эти
состояния уже не являются состояниями свободного движения. Подчеркнем,
что состояния i и f
не являются внутриядерными состояниями, между
которыми осуществляется радиационный переход. Поскольку эти состояния
описывают движение ядра во внешнем поле U ( x ) , то закон сохранения
импульса на переходе i → f
f
применить уже невозможно (состояния i и
не содержат такого квантового числа как импульс ядра как целого).
Однако можно разложить векторы начального и конечного состояний по
состояниям свободного движения ядра (плоским волнам), которые обозначим
через k . Для начального состояния запишем:
i =∑ k i k .
(7)
k
В конечном состоянии после излучения гамма-кванта, в каждой
парциальной волне k в
разложении (7) волновой вектор изменится на
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 43
k − q , где
q - импульс, уносимый гамма-квантом при излучении. Таким
образом, конечное состояние можно представить в виде:
f =∑ k i k −q .
(8)
k − q = exp(−iqx) k ,
(9)
k
Учитывая в (8), что
и принимая во внимание разложение (7), получим для конечного состояния:
f = ∑ exp(−iqx ) k i k = exp(−iqx) i .
(10)
k
Очевидно, что конечное состояние (10) уже не является собственной
функцией гамильтониана (5), однако его можно разложить по собственным
функциям гамильтониана n :
f = ∑ n ' f n ' = ∑ n ' exp(−iqx) i n ' .
n'
(11)
n'
Если ядро как целое находилось в начальном состоянии i = n , то
конечное состояние в соответствии с (11) будет иметь вид:
f = ∑ n ' exp(−iqx) n n ' .
(12)
n'
Коэффициенты разложения n ' exp(−iqx) n в (12) представляют собой
амплитуды перехода ядра как целого из состояния n в состояние n ' при
излучении гамма-кванта с импульсом
k ' . Вероятность излучения будет
равна
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 44
2
Pn ' n = n ' exp(−iqx) n .
(13)
Энергия излученного гамма-кванта при этом будет равна (сравнить с
формулой (2) для свободного ядра):
Eγ = ΔE − ω (n '− n) .
(14)
Из последнего соотношения (14) вытекают два важных следствия,
которые качественно объясняют особенности эффекта Мессбауэра. Вопервых, следует ожидать, что спектр излученных гамма-квантов на одном
внутриядерном переходе будет содержать много линий. Такая дискретность
связана с квантовым характером движения ядра как целого в поле U ( x ) . Вовторых, возможно излучение гамма-кванта на внутриядерном переходе ΔE
без изменения состояния ядра как целого, т.е. когда n = n ' . В этом случае
энергия испущенного гамма-кванта точно равна энергии внутриядерного
перехода Eγ = ΔE . Последнее обстоятельство открывает возможность для
наблюдения резонансного поглощения гамма-квантов от источника из того
же вещества (что собственно и было обнаружено в экспериментах
Мессбауэра). При этом можно утверждать, что вероятность излучения без
изменения состояния ядра как целого будет наибольшей при выполнении
неравенства
ΔE 2 / 2 Mc 2 < ω ,
(15)
т.е. когда энергия отдачи, которая имела бы место для свободного ядра,
меньше интервала между уровнями ядра как целого в поле U ( x ) . Поскольку в
реальных кристаллах потенциал U ( x ) не является гармоническим, то
становится понятным и другая особенность эффекта Мессбауэра – усиление
эффекта при понижении температуры кристалла. Понижение температуры
приводит к тому, что большая часть ядер занимает низшие энергетические
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 45
состояния в поле U ( x ) , интервал между которыми
ω больше в силу
ангармоничности потенциала U ( x ) (см. Рис.1). Это приводит к более
благоприятным условиям для выполнения неравенства (15) и как следствие к
усилению эффекта резонансного поглощения при понижении температуры
образца.
Рис.1
Излучение гамма-квантов ядром, находящемся в потенциальной яме U(x).
Наблюдение эффекта Мессбауэра
Чтобы наблюдать резонансное поглощение, например, в мишени из
57
Fе гамма-квантов, испускаемых источником из того же
57
Fе, нужно
скомпенсировать энергию отдачи ядра (если ядро свободное), которая в
сумме составляет 2T . Если пренебречь естественной шириной уровня, то
энергия испускаемых фотонов равна (2), тогда как для того, чтобы
наблюдался резонанс, они должны иметь энергию (4). Один из способов
такой компенсации состоит в том, что рассматриваемый радиоактивный
источник закрепляют на движущемся устройстве и подбирают скорость так,
чтобы разница 2T компенсировалась за счет эффекта Доплера. Для этого
достаточно укрепить исследуемый источник на подвижной каретке и
изменять ее скорость v так, чтобы за счет эффекта Доплера сдвинуть линию
резонансного поглощения в нужную сторону. Между детектором и
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 46
источником помещают поглотитель того же изотопического состава, что и
источник (Рис. 2).
Рис.2
Схема опыта по изучению резонансного поглощения гамма-квантов.
В отсутствие отдачи резонансное поглощение должно происходить при
v = 0.
В
этом
случае
число
фотонов,
регистрируемое
детектором,
минимально, так как фотоны, претерпевшие резонансное поглощение в
поглотителе, затем повторно испускаются в разных направлениях и
выбывают из прошедшего пучка. При изменении скорости v изменяется
доплеровское смещение линии испускания относительно линии поглощения
и в результате записывается контур линии, пример которой показан на Рис. 3.
Ширина ядерных уровней столь мала, что источник нужно перемещать со
скоростью, составляющей всего лишь десятые доли сантиметра в секунду.
Фактор Дебая-Валлера
Рассмотрим подробнее формулу (13) для вероятности излучения гаммакванта. Если ядро как целое находится в основном состоянии 0 и это
состояние не меняется при излучении, то вероятность излучения запишем в
идее:
2
P00 = ∫ dxψ 0* ( x)ψ 0 ( x) exp(−iqx) ,
(16)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 47
где 0 = ψ 0 ( x) - волновые функции в координатном представлении основного
состояния ядра как целого, находящегося в гармонической потенциальной
яме (5). Учитывая, что для основного состояния гармонического осциллятора
Рис.3
Измерение ширины линии испускания гамма-квантов с помощью эффекта Мессбауэра
1/ 4
⎛ Mω ⎞
ψ 0 ( x) = ⎜
⎟
⎝ π ⎠
⎛ Mω 2 ⎞
exp ⎜ −
x ⎟,
⎝ 2
⎠
(17)
получим, что
P00 =
Mω
π
∫ dx exp(−
Mω
2
x 2 − iqx) .
(18)
Интеграл (18) легко вычисляется, и в результате получаем, что
(
P00 = exp − q 2 x 2
0
).
(19)
где учтено, что
x2
0
= ∫ dxψ 0* ( x) x 2ψ 0 ( x) = / 2M ω .
(20)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 48
Таким образом, вероятность излучения гамма-кванта без изменения
состояния
ядра
как
целого,
находящегося
в
основном
состоянии,
определяется экспоненциальной функцией (19), которая носит название
фактора Дебая-Валлера. Из соотношения (19) следует, что вероятность
излучения тем меньше, чем больше среднеквадратичная амплитуда тепловых
смещений ядра из положения равновесия. Это обстоятельство позволяет по
интенсивности резонансного поглощения в разных направлениях определять
анизотропию тепловых колебаний атомов в кристаллической решетке (см.
Рис.4).
Рис. 4
Интенсивность излучения (поглощения) на мессбауэровских переходах в разных
направлениях зависит от компонент амплитуды тепловых колебаний.
Отметим еще некоторые следствия, вытекающие из формул (19, 20).
Во-первых, заметим, что показатель в экспоненте (19) можно записать в
ином виде, а именно:
q2 x2
0
=
q2
q2 2 1
ΔE 2 1
=
=
,
2M ω 2M ω 2Mc 2 ω
(21)
где было учтено, что ΔE / c = q . Из последнего соотношения и выражения
(19) становится очевидным, что при выполнении ранее полученного
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 49
неравенства (15)
вероятность излучения гамма-кванта без изменения
состояния ядра как целого будет наибольшей. Во-вторых, в формуле (19) нет
никаких указаний на то, что испускание гамма-квантов без отдачи требует
наличия кристаллической структуры. Поэтому не удивительно, что эффект
Мессбауэра наблюдается, например, в стеклах (эффект был обнаружен на
ядрах Fe57 в плавленом кварце и силикатном стекле).
Некоторые применения эффекта Мессбауэра
Чрезвычайная чувствительность эффекта резонансного поглощения к
энергии гамма-квантов позволила поставить и решить ряд фундаментальных
задач, недоступных ранее другими методами. Эффект Мессбауэра позволяет
проводить измерения энергии гамма-квантов с недостижимой иными
способами относительной точностью - до 10-16 (!!). Такая высокая
чувствительность эффекта позволила впервые наблюдать сверхтонкую
структуру ядерных уровней
гравитационное красное смещение (т.е.
изменение энергии гамма-кванта в гравитационном поле Земли), внести
ясность
в
такие
фундаментальные
проблемы
эквивалентности и парадокс близнецов.
состоит
в
изучении
приложений
физики
как
принцип
Поскольку, однако, наша цель
ядерной
физики
в
физике
конденсированного состояния, то предоставим читателю самостоятельно
ознакомиться с затронутыми вопросами. Здесь же остановимся подробнее на
явлениях, имеющих непосредственное отношение к физике твердого тела.
Изомерный (химический) сдвиг
Если источник и поглотитель в опыте по резонансному поглощению
гамма-квантов
химически
не
тождественны
(т.е.
излучающие
и
поглощающие ядра находятся в различном электронном окружении), то в
мессбауэровских спектрах наблюдается сдвиг линии поглощения, который
получил название изомерного (или химического) сдвига. Физически это
связано с тем, что электростатическое взаимодействие ядра с электронами Sоболочки (т.е. теми электронами, у которых максимум распределения заряда
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 50
приходится на место расположения ядра) сдвигает ядерные уровни.
Изменение плотности S-электронов, которое может возникнуть, например,
вследствие изменения валентности, вызовет изменение кулоновского
взаимодействия и приведет к сдвигу ядерных уровней.
Причем сдвиг
уровней не одинаков для возбужденного ядра и ядра, находящегося в
основном состоянии (в противном случае изменение энергии излучаемого
гамма-кванта не происходило бы). Предположив, что ядро сферически
симметрично и плотность ядерного заряда одинакова в области ядра, можно
оценить величину сдвига. Обозначим радиус ядра в возбужденном и
основном состояниях, соответственно, через Rвоз и Rосн . Определим разность
электростатического взаимодействия гипотетического точечного ядра и
реального ядра с радиусом R . Для точечного ядра электростатический
потенциал равен
VT = Ze / r ,
(22)
а для ядра с радиусом R :
Ze ⎛ 3 r 2 ⎞
VR =
⎜ −
⎟,
R ⎝ 2 2R2 ⎠
r<R,
VT = Ze / r , r ≥ R .
(23)
(24)
Разность энергий электростатического взаимодействия определится
интегралом:
∞
δ E = ∫ ρ (r ) [VR (r ) − VT (r )]dV ,
(25)
0
где ρ (r ) - распределение плотности электронного заряда. Подставляя (22 24) в (25) и полагая, что электронная плотность ρ (r ) слабо меняется на
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 51
2
расстояниях в интервале от 0 до R ρ (r ) ≈ −e ψ (0) (ψ (0) - волновая функция Sэлектронов), нетрудно получить, что
δE =
2π 2
2
Ze ψ (0) R 2 .
5
(26)
Поскольку радиусы ядер в возбужденном и основном состоянии
различны, то изменение энергии гамма-кванта за счет электростатического
взаимодействия определится следующим образом:
δ Eвоз − δ Eосн =
2π 2
2
2
2
Ze ψ (0) ( Rвоз
− Rосн
).
5
(27)
Изомерный (или химический) сдвиг ΔEИ .С . относительно некоторого
стандартного вещества можно получить, взяв разность выражений типа (27),
написанных для стандартного источника (S) и изучаемого поглотителя (A):
ΔEИ .С . =
(
)
2π 2 2
2
2
2
Ze ( Rвоз − Rосн
ψ (0) A − ψ (0) S .
)
5
(28)
Последнее выражение (28) состоит из двух множителей. Первый
множитель содержит только ядерные параметры, в частности разность между
радиусом изомерного (т.е. возбужденного) состояния и радиусом основного
состояния. Второй множитель содержит плотность электронного заряда на
ядре, которая по существу, является атомным (или химическим) параметром
и определяется валентным состоянием атома.
Таким образом, исследование химических сдвигов дает ценную
информацию не только о плотности S-электронов на ядре, но также и об
электронной конфигурации ионных и ковалентных соединений (в частности
железа).
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 52
Квадрупольное и магнитное сверхтонкое расщепление
Взаимодействие ядра с внешними электромагнитными полями не
ограничивается
лишь
рассмотренным
выше
монопольным
электростатическим взаимодействием и изомерным сдвигом.
Вторым
неисчезающим членом разложения по мультиполям электростатического
взаимодействия ядра с окружающим его электронным зарядом является
квадрупольный член. Этот член обусловлен взаимодействие квадрупольного
момента ядра с градиентом окружающего его электрического поля. Ядра,
спин которых не равен 0 или ½ (такие ядра не имеют сферической формы)
имеют не равный нулю квадрупольный момент.
обнаруживают
взаимодействием
расщепление
с
уровней,
неоднородным
Именно такие ядра и
вызванное
электрическим
квадрупольным
полем
на
ядре,
создаваемом зарядами ионов ближайшего окружения.
Взаимодействие между электрическим квадрупольным моментом и
градиентом электрического поля не зависит от знака проекции спина ядра на
некоторое выделенное направление. Следовательно, состояния, у которых
проекции спина отличаются только знаком, остаются вырожденными. В
частности, квадрупольное расщепление ядерных уровней ΔEQ в ядре Fe57
показано на Рис.5-a.
Таким образом, квадрупольное расщепление может
помочь при определении химической структуры, так как оно чувствительно к
точечной симметрии непосредственного окружения исследуемого ядра.
Например, отсутствие квадрупольного расщепления свидетельствует о
кубической или почти кубической симметрии, а наличие квадрупольного
расщепления укажет на ее значительные искажения.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 53
Рис.5
Квадрупольное (a) и магнитное сверхтонкое (b) расщепление основного и первого
возбужденного ядерных состояний Fe57.
Вследствие взаимодействия дипольного магнитного момента ядра с
магнитным
полем,
создаваемом
электронами
окружения,
возникает
сверхтонкая магнитная структура ядерных уровней. Ядерный уровень,
имеющий полный момент I, расщепляется при этом на 2I+1 равноотстоящих
друг от друга уровней. В опытах по эффекту Мессбауэра наблюдаются
гамма-переходы между двумя ядерными уровнями, каждый из которых
может
иметь
магнитную
сверхтонкую
структуру.
Правила
отбора
определяются мультипольностью излучения. На Рис.5-b показано магнитное
сверхтонкое расщепление уровней Fe57. Магнитное сверхтонкое расщепление
позволяет найти эффективное магнитное поле, действующее на ядро. Иными
словами, таким способом можно получить информацию о магнитных
свойствах вещества. Обычно, опыты по изучению магнитного сверхтонкого
расщепления проводятся с ферро- или антиферромагнитными веществами. С
помощью
магнитного сверхтонкого расщепления можно исследовать
температурную
зависимость
намагниченности
ферромагнетиков
и
определять температуру Кюри. Для других магнитоупорядоченных веществ
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 54
можно
восстанавливать
температурные
зависимости
для
отдельных
магнитных подрешеток и исследовать магнитные фазовые переходы.
Проектные задания к Модулю 2
1. Предполагая, что ядро Fe57 как целое находится в основном состоянии
изотропной
3-мерной
гармонической
ямы
( Ω x = Ω y = Ω z = 10−15 эрг ),
оценить величину температурного сдвига при резонансном поглощении
гамма квантов ядрами Fe57.
2. Предполагая, что для измерения величины гравитационного красного
смещения используются мессбауэровские переходы в ядре Zn67 с
разрешением δ E / E = 10 −16 , а эксперимент проводится на Луне и Юпитере,
оценить минимальную высоту башни для регистрации эффекта в этих двух
случаях.
3. Предполагая, что ядро Fe57 как целое находится в основном состоянии
одномерной гармонической ямы ( Ω0 = 2 ⋅10−15 эрг ), оценить величину
температурного сдвига
при резонансном поглощении гамма квантов
ядрами Fe57.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 55
МОДУЛЬ 3. ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ЯДЕРНЫХ ИЗЛУЧЕНИЙ С
ВЕЩЕСТВОМ
Комплексная цель Модуля 3. Изучение основных закономерностей
взаимодействия ионизирующих излучений с веществом. Понятие сечения
взаимодействия. Ионизационные потери энергии. Тормозное излучение и
радиационные потери энергии частиц в веществе.
Лекция 4. Эффективное сечение взаимодействия и потери
энергии
Все известные в природе процессы обусловлены, в конечном счете,
взаимодействием элементарных частиц. Электромагнитные взаимодействия
играют важную роль при прохождении заряженных частиц и фотонов через
вещество. Двигаясь в среде, заряженная частица изменяет направление
своего движения в результате взаимодействия с электрическими полями
атомных ядер, причем в большинстве случаев изменение направления
движения происходит на достаточно малые углы. Из-за высокой частоты
таких столкновений частица после прохождения толстого слоя вещества
заметно изменяет направление своего движения. Этот процесс называется
многократным кулоновским рассеянием.
Для анализа результатов различных экспериментов и возможности
регистрации частиц, важно знать какие доминирующие процессы происходят
при взаимодействии частицы с веществом мишени. Взаимодействие частиц с
веществом зависит от их типа, заряда, массы и энергии. Во время
столкновений
заряженная
частица
теряет
энергию
на
ионизацию,
возбуждение атомов вещества, тормозное излучение и прямое образование
электрон-позитронных пар в поле ядер и атомных электронов. Нейтроны и
гамма-кванты, сталкиваясь с частицами в веществе, передают им свою
энергию, вызывая ионизацию за счет вторичных заряженных частиц. В
случае гамма-квантов основными процессами, приводящими к образованию
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 56
заряженных частиц являются фотоэффект, эффект Комптона и рождение
электрон-позитронных пар. Взаимодействие частиц зависит от таких
характеристик вещества как плотность, атомный номер вещества, средний
ионизационный потенциал вещества.
Каждое взаимодействие приводит к потере энергии частицей и
изменению траектории её движения. В случае пучка заряженных частиц с
кинетической
энергией
Е
проходящих
слой
вещества
их
энергия
уменьшается по мере прохождения вещества, разброс энергий увеличивается.
Пучок расширяется за счет многократного рассеяния.
Между проходящей в среде частицей и частицами вещества
(электронами, атомными ядрами) могут происходить различные ядерные
реакции. Как правило, их вероятность заметно меньше, чем вероятность
ионизации. Однако реакции важны, в тех случаях, когда взаимодействующая
с веществом частица является нейтральной. Например, нейтрино можно
зарегистрировать по их взаимодействию с электронами вещества детектора
или в результате их взаимодействия с нуклонами ядра, а нейтроны
регистрируются по протонам отдачи или по ядерным реакциям, которые они
вызывают.
Для изучения характеристик упругих и неупругих столкновений
ядерных частиц вводится понятие эффективного сечения взаимодействия.
Рассмотрим типичную схему ядерно-физического эксперимента, в котором
изучается какой-либо процесс при взаимодействии потока частиц с
мишенью. Это может быть упругое рассеяние, или процесс с образованием
новых частиц. Пусть на мишень толщиной x падает поток частиц N0
(отнесенное к единице времени число частиц, падающих на единицу
поверхности мишени). Детектор, настроенный на регистрацию определенных
продуктов взаимодействия, измеряет соответствующий поток частиц N .
Понятно, что вероятность изучаемого процесса будет равна отношению
измеренного потока к падающему
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 57
P = N / N0 .
(1)
Однако, эта вероятность не является характеристикой элементарного
процесса, происходящего в мишени. Вероятность P
толщины x и концентрации рассеивателей n
будет зависеть от
в мишени. Если мишень
достаточно тонкая, такая, что взаимодействием вторичных частиц с
мишенью можно пренебречь, то вероятность P
толщине
и
плотности
мишени,
P ∼ nx .
будет пропорциональна
Обозначим
коэффициент
пропорциональности через σ и запишем:
P = σ nx .
(2)
Сравнивая (1) и (2) для коэффициента пропорциональности имеем:
σ=
N
.
N 0 nx
(3)
Последнее соотношение (3) определяет так называемое эффективное
сечение взаимодействия, которое имеет размерность квадрата длины. Эта
величина уже не зависит от параметров мишени и является вероятностной
характеристикой изучаемого элементарного процесса. Если в экспериментах
измеряются зависимости выхода продуктов реакции от энергии E
угловое распределение вторичных частиц в телесный угол d Ω
или
и пр., то
рассматривают дифференциальные эффективные сечения, например, dσ / dE
или d 2σ / dEd Ω и т.д..
Многократное рассеяние
Определим среднеквадратичный угол рассеяния при одном упругом
столкновении заряженной частицы с атомом вещества следующим образом:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 58
∫ θ σ (θ )d Ω = 1 θ σ (θ )d Ω
=
∫
∫ σ (θ )d Ω σ
,
2
θ
2
2
0
где dσ = σ (θ )d Ω
(4)
- дифференциальное эффективное сечение упругого
рассеяния в телесный угол d Ω , σ 0 - полное сечение упругого рассеяния.
Если при прохождении заряженной частицей в веществе она
испытывает N соударений на единице длины, то соответствующий
среднеквадратичный угол отклонения после прохождения слоя толщиной x
будет равен:
Θ 2 = Nx θ 2
.
(5)
Поскольку число соударений на единице длины N = σ 0 n , где n - концентрация
атомов вещества, то, учитывая определение (4), получим
Θ 2 = nx ∫ θ 2σ (θ )d Ω
.
(6)
Если рассеяние происходит на малый угол в кулоновском поле ядра, то
для сечения рассеяния можно воспользоваться известной формулой
Резерфорда:
2
⎛ Z Z e2 ⎞ 1
σ (θ ) = ⎜ 1 2 ⎟ 4
⎝ E ⎠ θ ,
где
Z1
и
Z2
(7)
заряд налетающей частицы и ядра, соответственно.
Непосредственное интегрирование в (6) с учетом (7) дает:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 59
2
Θ
2
⎛ Z Z e2 ⎞ θ
= 2π nx ⎜ 1 2 ⎟ ln max
θ min
⎝ E ⎠
.
(8)
где θ max и θmin максимальный и минимальный углы рассеяния. Методы
расчета логарифмического сомножителя в (8) различны для разных энергий и
типов частиц. Например, для электронов высокой энергии θmin определяется
углом квантовой дифракции на радиусе атома, а θ max углом дифракции на
ядре. Более важным результатом является тот факт, что среднеквадратичный
угол рассеяния заряженной частицы Θ 2
при прохождении слоя вещества
пропорционален толщине этого слоя x и концентрации атомов мишени n.
Тяжелые заряженные частицы
Тяжелые заряженные частицы (ионы, протоны, мезоны и т.д.)
взаимодействуют главным образом с электронами атомных оболочек,
вызывая ионизацию атомов. Проходя через вещество, заряженная частица
совершает десятки тысяч соударений, постепенно теряя энергию. Тормозная
способность вещества может быть охарактеризована величиной так
называемых удельных потерь S = −dE / dx . Удельные ионизационные потери
представляют собой отношение энергии ΔE заряженной частицы, теряемой
на ионизацию среды при прохождении отрезка Δx , к длине этого отрезка.
Обычно удельные ионизационные потери измеряют в единицах МэВ/см.
Иногда бывает удобно рассматривать массовую тормозную способность
вещества S M = S / ρ , (МэВ см2/г), где ρ - плотность вещества (г/см3). Если
вещество представляет собой многокомпонентное химическое соединение, то
для расчетов ионизационных потерь используется правило Брэгга, которое
гласит, что
SM =
1
M
∑n A (S )
i
i
i
M
i
,
(9)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 60
где M - молярная масса соединения, Ai - атомный вес i-ой компоненты
соединения, ni - доля i-ой компоненты в соединении, ( S M )i - тормозная
способность i-ой компоненты.
Если пролетающая через вещество частица имеет энергию большую,
чем энергия связи электрона в атоме, то удельные ионизационные потери
энергии для тяжелых заряженных частиц можно сравнительно просто
оценить из несложных классических рассуждений. Если тяжелая заряженная
частица налетает на электрон с прицельным параметром ρ , то приращение
импульса электрона можно оценить соотношением Δp = F Δt , где F - среднее
значение силы, действующей на электрон в процессе столкновения, Δt
-
длительность столкновения. Полагая, что F ≈ Z1e2 / ρ 2 , и Δt ≈ 2 ρ / v , где v скорость налетающей частицы, получим для величины переданной энергии
оценку:
ΔE ≈
Δp 2 2Z12 e 4 1
≈
me v 2 ρ 2 .
2me
(10)
Если частица рассеивается в среде, в которой концентрация электронов
равна ne = Z 2 n , то потери энергии dE при взаимодействии с электронами,
находящимися в элементе объема dV будут равны (см. Рис.1):
− dE = ΔEne dV = ΔEne 2πρ d ρ dx
.
(11)
Учитывая (10), из (11) нетрудно получить удельные потери энергии:
ρ
−
max
ρ
dE 4π Z12 e 4
d ρ 4π Z12 e 4
=
=
n
ne ln max
e ∫
2
2
ρ min
dx
me v
me v
ρ min ρ
,
(12)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 61
где ρ max и ρmin - максимальный и минимальный прицельные параметры,
соответственно.
Рис.1
К расчету ионизационных потерь энергии.
Пределы
интегрирования
здесь
выбираются
из
следующих
соображений. В случае очень далеких соударений время взаимодействия
пролетающей частицы с электроном среды становится очень большим (это
легко
понять,
обратив
внимание
на
то,
что
характерное
время
взаимодействия Δt ∼ ρ/v ). В случае, если время взаимодействия превышает
время обращения электрона по орбите, то электрон, очевидно, нельзя считать
свободным. Можно показать, что в этом случае взаимодействие частицы с
электроном сведется к адиабатическому изменению движения электрона без
результирующей передачи энергии. Поэтому за ρ max примем такое значение
прицельного параметра, при котором время взаимодействия будет порядка
времени обращения Δt ∼ ρ max / v ∼ 1/ ω ∼ / I , откуда ρ max ∼ v / I , где I – средний
потенциал ионизации атома.
С другой стороны, мы имеем соотношение неопределенностей p ρ ≥ . Наше
рассмотрение носило неквантовый характер, то есть
Поэтому
величина
ρmin
определяется
выражением
→ 0 , или p ρ >> .
p ρ min ∼ ,
откуда
bmin ∼ / p = / mv . Таким образом, окончательно получаем:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 62
−
dE 4π Z12 e 4
mv 2
ln
=
n
e
dx
me v 2
I
Эта формула была впервые получена Н.Бором в 1915 году и хорошо
описывает ионизационные потери для тяжелых частиц ( α -частиц, протонов).
Точные
расчеты
удельных
ионизационных
потерь
энергии
для
релятивистских заряженных частиц дают следующий результат (формула
Бете – Блоха):
−
⎤
dE 4π Z12 e4 ⎡ 2me v 2
ne ⎢ln
=
− ln(1 − β 2 ) − β 2 ⎥
2
dx
me v
I
⎣
⎦,
(13)
где β = v / c , а средний ионизационный потенциал I атомов вещества среды,
через которую проходит частица, можно представить в виде I ≈ 13,5Z 2 эВ.
Таким образом, удельные потери энергии пропорциональны числу
электронов вещества и квадрату заряда частицы теряющей энергию на
ионизацию. Удельные потери энергии не зависят от массы проходящей через
вещество частицы, но существенно зависят от скорости частицы. Например,
мюоны гораздо тяжелее электронов, поэтому при той же энергии они теряют
ее медленнее, чем электроны и проходят сквозь большие слои вещества без
существенного замедления. Удельные потери энергии возрастают
с
уменьшением энергии частицы и особенно резко перед ее остановкой в
веществе (так называемый пик Брэгга).
Для определенной среды и частицы с данным зарядом
Z1 величина
dE / dx является функцией только кинетической энергии. Учитывая этот факт,
можно вычислить полный пробег частицы, то есть путь R , который
заряженная частица проходит до остановки и полной потери кинетической
энергии:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 63
E
dE
dE / dx
0
R=∫
.
(14)
Тяжелые заряженные частицы взаимодействуют в основном с
атомными электронами и поэтому мало отклоняются от направления своего
первоначального движения. Вследствие этого пробег тяжелой частицы R
измеряют расстоянием по прямой линии от точки входа частиц в вещество до
точки их остановки. Обычно пробег измеряется в единицах длины или
длины, умноженной на плотность (г/см2). В качестве примера в Таблице 1
приведены значения пробегов протонов в алюминии.
Статистический характер процесса ионизации приводит к флуктуациям
ионизационных потерь и к флуктуациям значений полного пробега.
Статистический разброс пробегов частиц при торможении в веществе носит
название страглинг. Впервые расчет флуктуаций ионизационных потерь был
проведен Ландау в 1944 году.
Таблица 1.
Пробеги протонов в алюминии
1
10
100
1000
Пробег, см
1.3*10-3
6.2*10-2
3.6
148
Пробег, мг/см2
3.45
170
9.8*103
400*103
Энергия
протонов, МэВ
Ионизационный каскад
Процессы ионизации и возбуждения атомов среды быстрой заряженной
частицей происходят не так просто, как это может показаться на первый
взгляд. Действительно, средняя энергия вторичного электрона (электрона,
выбитого из атома при ионизации первичной частицей) может быть
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 64
достаточной для того, чтобы вызвать процесс вторичной ионизации. В
результате
рождаются
третичные
электроны,
которые
также
могут
возбуждать и ионизовать атомы и т.д. Развитее такой лавины называет
ионизационным каскадом.
Для анализа развития такого каскада найдем, прежде всего, среднюю
энергию, теряемую первичной частицей при акте ионизации. Воспользуемся
для этого полученным ранее результатом (10) и запишем его в виде (знак
минус связан с тем, что здесь ΔE - энергия теряемая первичной частицей, т.е.
ΔE = E '− E < 0 ):
2 Z12 e 4 1
ρ =−
me v 2 ΔE
2
(15)
В дифференциальной форме уравнение (15) можно представить в виде:
2π Z12 e 4 d (ΔE )
2πρ d ρ =
me v 2 ΔE 2 .
(16)
В левой части уравнения (16) стоит ни что иное как дифференциальное
эффективное сечение dσ (ΔE ) = 2πρ d ρ рассеяния с передачей энергии ΔE .
Средние потери энергии при одном акте ионизации можно тогда оценить из
соотношения, аналогичного (4):
E
ΔE =
∫ ΔEdσ (ΔE )
I
E
∫ dσ (ΔE )
I
.
(17)
Подставив явный вид сечения в соответствии с (16) и вычислив в (17)
интегралы, получаем, что при E >> I
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 65
ΔE = I ln
E
I .
(18)
Как видно из (18) средняя энергия, передаваемая вторичному
электрону, может достигать значительных величин, достаточных для
поддержания процессов вторичной ионизации. Например, при Е = 1 МэВ и I
= 10 эВ
ΔE ≈ 100 эВ. Максимальная же энергия, которая может быть
передана в одном акте взаимодействия тяжелой частицей неподвижному
электрону, как это следует из кинематики процесса, равна ΔEmax = 2mev2 .
Используя соотношение (18) можно оценить число актов первичной
ионизации следующим образом (при это полагаем, что средняя энергия
первичной частицы до полного торможения равна E / 2 ):
N1 ≈
E/2
I ln( E / I ) .
(19)
Аналогичным образом можно посчитать число актов вторичной ионизации:
N 2 = N1
ΔE / 2
I ln( ΔE / I )
.
(20)
Предложенный расчет при всей своей приближенности достаточно
неплохо позволяет описать особенности развития ионизационного каскада.
Более строгая теория, конечно, должна формулироваться на основе методов
физической кинетики.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 66
Лекция 5. Прохождение легких частиц через вещество
Радиационные потери энергии
Прохождение электронов через вещество отличается от прохождения
тяжелых заряженных частиц. Малая величина массы электрона приводит к
относительно большому изменению импульса при каждом столкновении, что
вызывает заметное изменение направления движения электрона и как
результат – так называемое тормозное электромагнитное излучение.
Ионизационные
потери
электронов
преобладают
в
области
относительно небольших энергий. С ростом энергии электрона Е роль
радиационных потерь возрастает. Отношение удельных радиационных и
ионизационных потерь энергии зависят в основном от энергии электрона Е и
заряда ядер среды Z 2 и определяются приближенной формулой:
(dE / dx) рад /(dE / dx)ион = E ( МэВ) Z 2 / 800 .
(21)
Энергия электронов, при которой величина удельных радиационных
потерь равна величине удельных ионизационных потерь, называется
критической. Критические энергии для некоторых веществ приведены в
Таблице 2.
Таким образом, удельные потери электронов с кинетической энергией
Е складываются из суммы ионизационных и радиационных потерь.
Ионизационные потери описываются формулой аналогичной (13):
(
)
(
2π e4 ⎡ me c 2 E
β2
1
⎛ dE ⎞
n
ln
−
=
− 2 1 − β 2 − 1 + β 2 ln 2 + 1 − β 2 + 1 − 1 − β 2
⎜
⎟
2 e ⎢
2
2
I
2(1 − β )
8
⎝ dx ⎠ион me v
⎣
) ⎤⎥⎦
2
.
(22)
Радиационные потери при больших энергиях электронов можно
описать с помощью следующего простого соотношения (Бете, Гайтлер,
1932):
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 67
E
⎛ dE ⎞
⎜−
⎟ =
⎝ dx ⎠ рад L .
(23)
Таблица 2
Критические энергии электронов для различных веществ.
Вещество
Воздух
А1
Рb
Критическая энергия,
Мэв
83
47
6.9
Таблица 3
Эффективные пробеги (в см) электронов в различных веществах.
Вещество
Воздух
Al
Pb
Энергия электрона, МэВ
5
50
500
3
4
2*10
1.7*10
6.3*104
0.95
4.3
8.6
0.30
1.25
2.5
Величину L называют радиационной длиной. Радиационная длина – это
толщина вещества, на которой энергия электрона уменьшается за счет
радиационных потерь в е раз:
1/ L = 4nZ 22α re2 ln(183Z 2−1/ 3 ) ,
где α = e2 / c
(24)
- постоянная тонкой структуры ( α = 1/137 ), re = e2 / me c2
-
классический радиус электрона ( re = 2.8 ⋅10−13 см).
При столкновении с атомными электронами и ядрами электроны
значительно отклоняются от первоначального направления движения и
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 68
двигаются по извилистой траектории. Поэтому для электронов вводится
эффективный пробег, определяемый минимальной толщиной вещества,
измеряемой в направлении исходной скорости пучка и соответствующей
полному поглощению электронов.
Эффективные пробеги электронов в
некоторых веществах приведены в Таблице 3.
Электроны с энергией более 100 МэВ образуют в результате
последовательных актов испускания гамма - квантов (которые рождают
затем электрон - позитронные пары) каскадные ливни. Каскадный ливень
может быть инициирован и отдельным гамма -квантом высокой энергии. В
зависимости от толщины слоя вещества число электронов в ливне вначале
быстро возрастает. По мере развития каскада средняя энергия, приходящаяся
на электрон, уменьшается. После того как она уменьшится на столько, что
фотоны не смогут рождать электрон - позитронные пары, ливень
прекращается. Число частиц в ливне для высокоэнергетичных электронов
может достигать 106.
Взаимодействие гамма-квантов с веществом
При прохождении через вещество гамма-кванты взаимодействуют с
электронами и ядрами, в результате их интенсивность уменьшается. В
области энергий до Eγ = 10 МэВ наиболее существенными процессами
являются
фотоэффект,
эффект
Комптона
и
образование
злектрон-
позитронных пар. При энергии гамма-квантов больше 10 МэВ превышается
порог фотоядерных реакций, и в результате взаимодействия фотонов с
ядрами становятся возможны, так называемые фотоядерные реакции (γ , p ) ,
(γ , n) , (γ , α ) . Сечения фотоядерных реакций в области энергий до Eγ = 100
Мэв составляют 1% полного сечения взаимодействия гамма-квантов с
атомом. Однако фотоядерные реакции необходимо учитывать в процессах
преобразования энергии фотонного излучения в веществе, так как вторичные
заряженные частицы, такие как протоны и альфа-частицы, могут создавать
высокую плотность ионизации.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 69
Рис.2
Зависимость линейных коэффициентов ослабления гамма-квантов от их
энергии для свинца.
При фотоэффекте фотон поглощается атомом и высвобождается
электрон. После вылета фотоэлектрона в атомной оболочке образуется
вакансия. Переход менее связанных электронов на вакантные уровни
сопровождается выделением энергии, которая может передаваться одному из
электронов верхних оболочек атома, что приводит к его вылету из атома
(эффект Оже). Сечение фотоэффекта зависит от атомного номера мишени и
энергии гамма-квантов следующим образом:
σ Ф ∼ Z 25 / Eγ .
(25)
В случае эффекта Комптона, часть энергии гамма-кванта преобразуется
в кинетическую энергию электронов отдачи, а часть энергии уносит
рассеянный фотон. Вероятность такого рассеяния гамма-квантов зависит от
плотности атомных электронов. C увеличением энергии число рассеянных
гамма-квантов уменьшается. В случае тяжелых ядер Комптон-эффект
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 70
начинает преобладать над фотоэффектом в области энергий более 2-3 МэВ.
Сечение комптоновского рассеяния гамма-квантов зависит от атомного
номера мишени и энергии гамма-квантов следующим образом:
σ К ∼ Z 2 / Eγ .
(26)
Комптон-эффектом можно пренебречь лишь в области энергий более
10 МэВ, где становится существенным эффект образования электронпозитронных пар.
При образовании электрон-позитронных пар энергия первичного
фотона преобразуется в кинетическую энергию электрона и позитрона и в
энергию аннигиляции 2mec2 . В области энергий более 10 МэВ основную роль
в ослаблении пучка гамма-квантов играет эффект образования пар. Сечение
образования электрон-позитронных пар гамма-квантами зависит от атомного
номера мишени и энергии гамма-квантов следующим образом:
σ П ∼ Z 22 ln Eγ .
(27)
Таким образом, во всех трех процессах взаимодействия первичного
фотона с веществом часть энергии преобразуется в кинетические энергии
электронов и позитронов, а часть - в энергию вторичного фотонного
излучения.
Ослабление интенсивности падающего пучка фотонов в
зависимости от толщины слоя вещества описывается соотношением:
I = I 0 exp(− μ x)
где μ
,
(25)
- линейный коэффициент ослабления, который равен сумме,
соответственно, линейного коэффициента ослабления для фотоэффекта,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 71
линейного коэффициента ослабления для Комптон-эффекта и
линейного
коэффициента ослабления для эффекта образования пар.
В случае фотонов нельзя определить длину пробега, как это было
сделано для тяжелых частиц или электронов, но можно указать среднее
расстояние, проходимое фотоном в веществе до взаимодействия. Это среднее
расстояние называется средней длиной свободного пробега и согласно
соотношению (25) равно 1/ μ . На Рис.2 показана зависимость линейных
коэффициентов ослабления гамма-квантов от их энергии для свинца.
Ядерно-электромагнитные каскадные ливни
При очень высоких энергиях электронов или гамма-квантов (свыше 1
ГэВ) может произойти явление следующего рода. Допустим, первичный
гамма-квант влетает в вещество и рождает в поле ядра электроннопозитронную пару. Каждая из этих частиц, тормозясь в поле других ядер
(аннигиляционные эффекты не играют большой роли), испускают по гаммакванту высокой энергии, каждый из которых, в свою очередь, рождает пару и
т.д. Такой лавинообразно развивающийся процесс называется электроннофотонным ливнем (или мягким ливнем, в отличие от жестких ливней, в
которых
рождаются
тяжелые
частицы).
Разумеется,
ливень
может
порождаться не только первичным фотоном, но и первичным электроном
(поскольку первичная частица должна обладать энергией свыше 1 ГэВ, то
частицы таких энергий можно получить только на ускорителях или из
комических лучей). Заметим, что все компоненты ливня, как это следует из
ультрарелятивистского характера процесса, летят практически в том же
направлении, что и первичная частица. Число частиц в ливне будет нарастать
до тех пор, пока энергии отдельных электронов и позитронов не уменьшатся
до критической, т.е. до тех пор, пока ионизационные потери не начнут
преобладать над радиационными. После этого ливень прекращается.
Отличительной чертой процессов взаимодействия частиц с ядрами при
высоких энергиях является их множественный характер. В состав продуктов
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 72
реакций входит практически весь спектр известных элементарных частиц.
Эти
частицы,
обладая
достаточной
энергией,
в
свою
очередь,
взаимодействуют с ядрами и генерируют новые поколения адронов,
лептонов, фрагментов. Возникает так называемый межъядерный или ядерноэлектромагнитный каскад. Например, при взаимодействии протонов
высокой энергии с ядрами вещества основными первичными продуктами
являются пионы ( π 0 , π + , π − ), каоны ( K + , K − ), нейтроны и ядра отдачи. Эти
частицы
дают
начало
так
называемому
нуклон-мезонному
каскаду.
Заряженные пионы и каоны являются нестабильными частицами и
распадаются на мюоны ( μ + , μ − ) и мюонное нейтрино и антинейтрино (ν μ ,ν μ ).
Нейтральные пионы распадаются на два гамма-кванта, а мюоны на
электроны (и позитроны) и электронное нейтрино и антинейтрино (ν e ,ν e ).
Последние продукты распада (электрон-позитронные пары и гамма-кванты) в
свою очередь порождают в веществе электронно-фотонный ливень (Рис.3).
Рис. 3
Развитие ядерно-электромагнитного каскада в веществе
Проблема расчета каскадов возникает при исследовании прохождения
высокоэнергетических частиц через вещество, при проектировании и
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 73
реконструкции защиты ускорителей и космических аппаратов, при оценке
радиационной обстановки на действующих ускорителях, при создании
детектирующей аппаратуры (так называемых спектрометров полного
поглощения или калориметров для детектирования частиц высокой энергии)
и пр.
Рассмотрим простейшую модель развития нуклон-мезонного каскада
до
стадии
появления
электронно-фотонного
ливня.
Сделаем
ряд
упрощающих предположений. Будем рассматривать развитие каскада на
таких глубинах проникновения в вещество, на которых можно пренебречь
поперечным развитием каскада и уменьшением энергии частиц. Сечение
взаимодействия частиц каскада с ядрами вещества σ
будем считать
независящими от энергии частиц. Среду будем считать изотропной и
однородной с концентрацией ядер n . Введем в рассмотрению функции
распределения частиц каскада, зависящие от глубины проникновения Φ ( x ) .
Нижним индексом у функции распределения и соответствующих сечений
будем отмечать тип частиц каскада. Сделанные предположения позволяют
записать систему каскадных уравнений баланса в следующем виде:
⎡d
⎤
⎢⎣ dx + Σ p ⎥⎦ Φ p ( x) = 0 ,
(26)
⎡d
1 ⎤
⎢ +
⎥ Φπ 0 ( x ) = Σ p Φ p ( x ) ,
⎢⎣ dx λπ 0 ⎥⎦
(27)
⎡d
1 ⎤
⎢ +
⎥ Φπ ± ( x) = Σ p Φ p ( x) ,
⎣⎢ dx λπ ± ⎦⎥
(28)
⎡d
1 ⎤
⎢ +
⎥ Φ K ± ( x) = Σ p Φ p ( x) ,
⎢⎣ dx λK ± ⎥⎦
(29)
⎡d
1
⎢ +
⎢⎣ dx λμ ±
⎤
1
1
⎥ Φ μ ± ( x) =
Φπ ± ( x ) +
Φ ± ( x) ,
λπ ±
λK ± K
⎥⎦
(30)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 74
где λ - длина свободного пробега, обусловленная спонтанным распадом
частицы, Σ - макроскопическое сечение взаимодействия частицы с ядрами
вещества, Σ = σ n . Начальные условия для системы уравнений
(26-30)
следующие:
Φ p (0) = 1 ,
(31)
Φ π 0 (0) = Φ π ± (0) = Φ K ± (0) = Φ μ ± (0) = 0 .
(32)
Система уравнений (26-30) с начальными условиями (31,32) решается
аналитически.
Φ p ( x) = exp(−Σ p x)
Найденное
из
(26)
распределение
для
протонов
подставляется в уравнения (27-29), после чего они
приобретают вид неоднородного уравнения
y '+ ay = g ( x),
a > 0,
(33)
общее решение которого имеет вид:
y( x) = exp(−ax) ⎡⎣C + ∫ g ( x) exp(ax)dx ⎤⎦ .
(34)
Постоянная интегрирования С находится из начальных условий.
Найденные таким образом решения уравнений (28-29) подставим в
уравнение (30) и получим опять уравнение типа (33), которое имеет общее
решение (34). Таким образом, задача о нахождении функций распределения
по глубине частиц каскада в сделанных приближениях может быть решена
полностью аналитически (Рис.4).
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 75
Рис. 4
Простейшая модель ядерно-электромагнитного каскада в веществе каскада
с параметрами
Σ p = 10
−5
1/ см , λπ = 10 −5 cm , λπ = 10 3 cм , λ K = 10 3 cм , λμ = 10 5 cм
±
0
±
±
В заключении отметим, что построение количественной теории
каскадов
является
математически
очень
сложной
задачей.
Явления,
возникающие при взаимодействии частиц высокой энергии с веществом
исключительно многообразны, а при сверхвысоких энергиях еще далеки от
полного понимания.
Проектные задания к Модулю 3
4. Сравнить удельные потери энергии электронов и альфа-частиц с
одинаковой энергией в воздухе, алюминии и свинце.
5. Энергия протонов в ускорителе 100 МэВ. Оценить толщину поглотителя
из углерода, необходимую для уменьшения энергии пучка до 20 МэВ.
6. Электроны и протоны с энергией 100 МэВ падают на алюминиевую
пластинку толщиной 5 мм. Определить энергии электронов и протонов на
выходе пластинки.
7. При
каком
соотношении
толщин
слоя
воздуха
и
железа
среднеквадратичный угол многократного рассеяния протонов с энергией
100 МэВ в них будет одинаковый?
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 76
МОДУЛЬ 4. ЯДЕРНЫЕ МЕТОДЫ ДАТИРОВАНИЯ
Комплексная цель Модуля 4. Решение задачи определения абсолютного
возраста объектов на основе на использования особенностей радиоактивного
распада долгоживущих изотопов.
Лекция 6. Изотопные методики датирования
Калий-аргоновое датирование
Современные естественные
науки,
в
основном
физика
в
сотрудничестве с химией и прикладными дисциплинами, уже давно и
небезуспешно разрабатывают и используют методы датировки предметов (в
том числе и артефактов), образований (например, почв, ледников, озер,
осадков), явлений (например, падений метеоритов).
В настоящее время
существует целый спектр методов, работающих как на очень коротких
интервалах в десятки-сотни лет, так и на очень длинных, до миллиардов лет.
Какие-то методы дают относительные датировки, какие-то абсолютные,
часть применима лишь для определенных классов образцов, в общем –
существует большой выбор для исследователя.
Для датирования геологических объектов применяют целый ряд
изотопных методов. Некоторые из них успешно себя зарекомендовали в
археологии, радиоэкологии. Для определения возраста вулканических пород
или осадочных отложений, среди которых залегают, например остатки
стоянки
первобытного
человека,
ядерно-хронологические
методы
используются в том же виде, что и для решения чисто геологических или
экологических задач.
Решение задачи определения абсолютного возраста объектов опирается
на использование особенностей распада долгоживущих изотопов. При калийаргоновом датировании используется радиоизотоп
40
К, среднее содержание
которого в естественной смеси изотопов калия равно 0.012 %. Распад этого
изотопа происходит двумя путями:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 77
40
∼
K → 40Ca + β − +ν e
40
Период полураспада
K + β − → 40 Ar +ν e
(88%, бета − распад)
(12%, К − захват)
40
К равен 1.32 ⋅109 лет, и эта величина характеризует
убыль радиоактивного изотопа калия вследствие обоих превращений.
Распад калия с образованием кальция не используется для определения
абсолютного возраста, так как
присутствует нерадиогенный
в калий-содержащих минералах обычно
40
Ca, вклад которого не поддается точному
учету. Электронный захват (второй путь распада) приводит к образованию
изотопа
40
Ar,
который
и
используется
в
калий-аргоновом
методе
датирования.
Долю атомов
40
К, превращающихся в
40
Ar, можно подсчитать из
соотношения между постоянными β-распада λβ и электронного захвата λe :
40
Ar / ( 40 Ar + 40Ca ) = λe / ( λe + λβ ) .
Современное количество 40К в исследуемом образце определяется формулой:
40
где
40
K0
K = 40 K0 exp ⎡⎣− ( λe + λβ ) t ⎤⎦ ,
- количество радиоактивного калия в момент образования
исследуемого образца, t - абсолютный возраст образца.
Суммарное количество радиогенных изотопов 40Ar и 40Ca, появившихся
за время t, равно:
40
( λ + λ )t
Ar + 40Ca = 40 K 0 − 40 K = 40 K ⎡⎢e e β − 1⎤⎥ .
⎣
⎦
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 78
С другой стороны, из соотношения между постоянными распада λβ и λe
вытекает, что
40
Ar + 40Ca = 40 Ar
λe + λβ
.
λe
Сравнивая два последних уравнения, легко установить связь между
изотопами 40Ar и 40К в образце:
40
Ar = 40 K
λe
⎡ e( λe + λβ )t − 1⎤ .
⎥⎦
λe + λβ ⎢⎣
Откуда и получаем окончательную формулу для определения возраста
образца:
⎡
t = ln ⎢1 +
⎣
Ar ⎛ λβ
⎜1 +
40
K ⎝ λe
40
⎞⎤
⎟ ⎥ / ( λe + λβ ) .
⎠⎦
(1)
Датирование по трекам
Датирование по трекам спонтанного деления урана основано на том
факте, что оба изотопа урана – как
238
U
, так и
235
U
подвержены
самопроизвольному делению, в результате которого ядро распадается на два
осколка и испускаются несколько нейтронов. Однако периоды полураспада
изотопов
U и
U относительно спонтанного деления резко различны:
238
5.9 ⋅1015 лет для
235
U и 1.8 ⋅1017 лет для
238
U . Вклад изотопа
235
осколков деления настолько доминирует, что ролью
Более того,
U в образование
238
U можно пренебречь.
235
U имеет намного меньшее содержание в природном уране.
235
Вследствие кулоновского отталкивания, возникшие в результате
деления осколки, разлетаются в противоположные стороны с большой
энергией. При их торможении в веществе образца эта энергия передается
атомам, что приводит к появлению зон радиационных нарушений. Плотность
радиационных нарушений очень велика: осколки буквально «выжигают» а
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 79
теле образца цилиндрические полости, фиксирующие их пробеги (так
называемые треки). Длина таких треков примерно равна 10-15 мкм. Если
образец содержит на миллион собственных атомов один примесный изотоп
урана, то за каждые десять тысяч лет через площадку в один см2 внутри
образца пройдет примерно двадцать осколков спонтанного деления.
Треки, образованные осколками деления, легко сделать видимыми в
обычном микроскопе. Для этого достаточно протравить исследуемый
образец в кислоте несколько минут. При травлении образец в зоне
радиационного нарушения растворяется, возникают полости, доступные
наблюдению. Подсчитав плотность треков, и зная содержание урана в
образце, можно определить его возраст.
Со временем количество изотопа
238
U
уменьшается в результате
процессов α-распада и спонтанного деления. Количество ядер изотопа в
настоящее время определится соотношением:
U=
238
238
U 0e
−( λα + λs )t
,
где λα и λs константы α-распада и спонтанного деления, соответственно.
Поскольку α-распад является более вероятным процессом по сравнению со
спонтанным делением, то λα >> λs и можно использовать приближенное
выражение:
238
U
U 0e−λα t .
238
Нетрудно понять, что накопление осколков – продуктов спонтанного
деления NS – связано с накоплением продуктов α-распада Nα следующим
соотношением:
N s = λs Nα / λα .
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 80
С другой стороны в соответствии с основным законом радиоактивного
распада:
Nα =
(
)
U 0 1 − e − λα t =
238
(
)
U eλα t − 1 .
238
Таким образом, число актов спонтанного деления за время t равно:
Ns =
(
) λλ
U eλα t − 1
238
s
.
α
Из последнего соотношения легко получить формулу для расчета возраста
исследуемого образца:
t=
⎛ λ N ⎞
ln ⎜1 + α 238 s ⎟ .
λα ⎝ λs U ⎠
1
(2)
Бесспорным достоинством такого метода датирования является
отсутствие фона – практически не существует источников, оставляющих в
образцах треки, которые могли бы быть ошибочно приняты за треки
спонтанного деления изотопов урана. К преимуществу метода относятся
также его простота и возможность использования очень малых по размеру
образцов.
Радиоуглеродное датирование
Поскольку к другому методу,
а
именно
радиоуглеродному
датированию, для определения возраста находок часто прибегают в
археологии, остановимся на основах и этого метода. Метод основан на том
факте, что в верхних слоях атмосферы изменяется состав космических лучей,
достигающих земной поверхности. Частицы первичного космического
излучения (главным образом протоны) обладают высокой энергией и могут
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 81
расщеплять ядра атомов на своем пути. В результате таких расщеплений
появляются нейтроны, которые в свою очередь, могут вступать в ядерные
реакции. Важнейшей реакцией, вызванной нейтронами, является реакция
14
N (n, p) 14C , в результате которой ядра азота превращаются в изотоп углерода.
Изотоп
14
C
β-радиоактивен, период его полураспада равен 5768 годам.
Радиоуглерод быстро окисляется, превращаясь в радиоактивный углекислый
газ 14CO2 , который в течение 10-15 лет полностью перемешивается с основной
массой углекислого газа в атмосфере. Через углекислый газ 14C попадает в
растения, а оттуда – в живые организмы. Равновесная концентрация изотопа
14
C в обменном углероде биосферы составляет 1.2 ⋅10 −10 %, что соответствует
примерно 15 распадам в минуту на один грамм углерода органического
происхождения.
Как только прекращается обмен веществ, что ведет к гибели живых
организмов, концентрация радиоуглерода в тканях начинает уменьшаться.
По количеству
14
C , присутствующему в настоящее время в останках
организмов, растений или иных объектах органического происхождения,
можно определить момент прекращения углеродного обмена с атмосферой.
Уменьшение количества ядер 14C в образце после прекращения этого обмена
выражается формулой:
C = 14C0e− λt ,
14
где
C0 - концентрация изотопов в атмосферном углероде, λ – постоянная
14
распада 14C . Искомое время тогда определится формулой:
t=
В
основу
1
λ
изложенного
14
ln
C0
.
C
(3)
14
радиоуглеродного
положено допущение, что содержание
14
метода
датирования
C во внешней среде в момент,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 82
фиксирующий прекращение обмена веществ в образце, было таким же, как и
в настоящее время. Строго говоря, это допущение не является достаточно
обоснованным, поскольку за последние сто лет в результате техногенной
деятельности человека (сжигание органического топлива на электростанциях,
ядерные испытания и пр.) относительная концентрация изотопа
атмосфере
могла
датирования
существенно
образцов
с
измениться.
использованием
Поэтому
для
14
C
в
надежного
радиоуглеродного
метода
необходимо дополнительно учитывать эти факторы.
Радиотермолюминесцентное датирование
Физические методы исследования вещества и, прежде всего те из них, в
которых регистрируется индуцированное излучение, занимают сегодня
видное место в изучении старинных изделий из бронзы, древней керамики и
скульптуры. В частности, в деле проверки подлинности произведений
искусства существенное значение имеет не только исследование элементного
состава образцов, но и определение их
абсолютного возраста. Большие
успехи в выявлении подделок достигнуты с помощью так называемого
метода радиотермолюминесцентного датирования.
В отличие от песчаников, известняков и иных осадочных горных пород
глины содержат значительные количества естественных радиоактивных
элементов: урана, тория, а также радиоизотопов 40К. Ядерное излучение этих
элементов возбуждает атомы других элементов. Чем больше прошло
времени, тем большая энергия должна накопиться в данном образце. Чтобы
освободить эту энергию, достаточно быстро нагреть образец. Тогда
высвечивается
электромагнитное
излучение,
которое
можно
зарегистрировать. Радиотермолюминесценция, таким образом, заключается в
поглощении веществом образца энергии ядерного излучения и последующем
излучении световых фотонов при нагревании.
Обжиг любого глиняного изделия переводит атомы всех элементов в
равновесное состояние. Непосредственно после обжига в керамических
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 83
изделиях начинают образовываться возбужденные атомы, их количество и
служит для определения возраста образца. Очевидно, что предметы,
изготовленные много сотен лет назад, должны давать при быстром
нагревании значительно больший радиотермолюминесцентный эффект, чем
предметы,
изготовленные
недавно.
Возраст
керамического
изделия
определяется при этом простой формулой t = S /(dP ) , где S – световыход,
соответствующий той дозе энергии, которая была накоплена в образце с
момента обжига, d – средний световыход, приходящийся на единицу дозы
накопленной энергии, P – средняя скорость поглощения энергии за один год.
Погрешность измерений возраста этим методом зависит от точности
определения значения P. Чтобы снизить погрешность, нужно знать
содержание радиоактивных элементов не только в материале образца, но и в
той среде, которая окружала образец. Если, например, керамическое изделие
пролежало в течение нескольких веков в земле, то должны быть известны
содержание урана, тория и калия в соответствующей почве или горной
породе. С другой стороны, годовая доза P зависит и от индивидуальных
свойств исследуемого образца. Для выявления этой зависимости обычно
создается контрольный образец, который подвергается ядерному облучению
с последующим измерением радиотермолюминесцентного эффекта. При
этом доза, переданная образцу должны быть точно известна.
Проектные задания к Модулю 4.
1. При проведении радиоизотопных исследований проб дерева из
гробницы древнеегипетского фараона Джосера измеренная удельная
активность изотопа
14
С составила семь распадов в минуту на один
грамм углерода. Определить дату конца правления фараона Джосера.
2. Равновесная концентрация изотопа
14
C в обменном углероде биосферы
составляет 1.2 ⋅10−10 %. Оценить активность одного грамм углерода
органического происхождения.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 84
МОДУЛЬ 5. АКТИВАЦИОННЫЙ АНАЛИЗ
Комплексная цель Модуля 5. Изучение теоретических основ нейтронноактивационного и гамма- активационного анализа радионуклидного состава
вещества.
Лекция 7. Теоретические основы активационного анализа
Активационный анализ относится к основным ядерно-физическим
методам обнаружения и определения содержания элементов в различных
природных и техногенных материалах и объектах окружающей среды. Метод
базируется на фундаментальных понятиях и данных о структуре атомных
ядер,
сечениях
ядерных
реакций,
схемах
и
вероятностях
распада
радионуклидов, энергиях излучения, а также на современных способах
разделения
и
предварительного
концентрирования
микроэлементов.
Широкое распространение активационный анализ получил благодаря таким
преимуществам перед другими методами, как низкие пределы обнаружения
элементов (10–12–10–13 г), экспрессность и воспроизводимость анализа,
возможность неразрушающего одновременного определения в пробе до 20 и
более
элементов.
Применение
специальных
химических
методик
и
аппаратурных приемов позволяет определять фоновое содержание металлов
в
приземном
биологических
слое
атмосферы,
объектах,
особо
следовые
чистых
количества
веществах
и
примесей
в
устанавливать
химическую форму элементов в исследуемых пробах. Большое значение
имеет возможность проведения анализа в диапазоне массы образцов от
нескольких микрограммов (важно для труднодоступных образцов, например,
метеоритов или лунного грунта) до нескольких сотен граммов. Следует
отметить,
что
относительная
погрешность
определения
содержания
элементов в пробах активационным методом не выходит за пределы 10%, а
воспроизводимость составляет 5–15% и может быть доведена до 0,1–0,5%
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 85
при
серийных
анализах.
В
настоящее
время
имеется
целый
ряд
разновидностей активационного анализа. Однако общим для всех этих
методов является активация вещества нейтронами, гамма-квантами или
заряженными частицами и последующая регистрация спектрального состава
излучения возбужденных ядер или образовавшихся радиоактивных изотопов.
Наиболее распространены первые два метода. Активационный анализ на
заряженных частицах, в связи с их малым пробегом в веществе, используется
главным образом для анализа тонких слоев и при изучении поверхностных
эффектов.
Для осуществления активационного анализа исследуемый образец
(проба)
подвергается
облучению
потоком
бомбардирующих
частиц,
например нейтронов в ядерном реакторе. При этом образуются как
стабильные,
так
и
радиоактивные
нуклиды
(радионуклиды),
характеризующиеся различными временами жизни и энергиями распада.
Радиоактивность облученного образца прямо пропорциональна количеству
образовавшихся радионуклидов. Поэтому количество радионуклида удобно
выражать его активностью A, т. е. числом распадов в единицу времени, т.к.
эту величину можно измерить с помощью различных детекторов. Количество
радиоактивных ядер и их радиоактивность связаны соотношением (1.6).
В результате распада количество радиоактивных ядер в образце
непрерывно уменьшается и, следовательно, изменяется и активность.
Скорость распада описывается дифференциальным уравнением (1.1),
решение которого имеет вид (1.2). Из (1.6) нетрудно получить уравнение для
вычисления активности радионуклида:
At = A0 exp(−0.693t / T1/ 2 ) .
(1)
Зная активность радионуклида A, содержащегося в образце на данный
момент времени, можно рассчитать количество радиоактивных ядер и их
массу (см. также Таблицу 1.1):
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 86
m=
AT1/ 2 M
,
0.693 ⋅ 6.023 ⋅1023
(2)
где m — масса радиоактивных ядер (г), M — массовое число радиоизотопа.
Скорость накопления радионуклида во время облучения исследуемой
пробы можно описать дифференциальным уравнением:
dN
= σΦN x − λ N ,
dt
(3)
где σФNx — скорость образования радиоактивных ядер в пробе, λN —
скорость их распада, Ф — плотность потока бомбардирующих частиц (см–2 с1
), σ — сечение реакции (см2),
Nx — количество стабильного изотопа
анализируемого элемента в облучаемой пробе.
Интегрируя уравнение (3), получим выражение для вычисления
активности радионуклида, накопившегося в пробе за время облучения,
A = λ N = σΦN x [1 − exp(−λtобл )] = σΦN x [1 − exp(−0.693tобл / T1/ 2 )] ,
(4)
где N — количество накопившихся радиоактивных ядер; tобл — время
облучения.
Если время облучения намного больше периода полураспада tобл>>(8–10)Т1/2,
то экспоненциальное слагаемое в (4) пренебрежимо мал по сравнению с
единицей, и тогда
A∞ = σΦN x .
Активность
A∞
(5)
называется активностью насыщения или равновесной
активностью.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 87
Обычно
после
облучения
какое-то
время
затрачивается
на
транспортировку пробы к установке детектирования, или проба специально
выдерживается для распада мешающих анализу, более короткоживущих
продуктов ядерных реакций. В результате распада активность определяемых
радионуклидов тоже уменьшается в соответствии с выражением (1):
Aвыд = σΦN x [1 − exp(−λtобл )] exp ( −λtвыд ) ,
(6)
где Aвыд — активность определяемого нуклида после выдержки; tвыд — время
между концом облучения и началом измерения активности.
Вывод уравнения (4) сделан без учета уменьшения количества
(«выгорания») исследуемых стабильных ядер Nx в пробе при облучении,
поскольку «выгорание» незначительно и заметно только для изотопов с
большим сечением взаимодействия и при длительном облучении. Было также
предположено, что плотность потока активирующих частиц во время
облучения не меняется.
Ежегодно в мире проводится более сотни тысяч активационных
анализов. В качестве примера можно упомянуть нейтронно-активационный
анализ волос Исаака Ньютона, который был проведен в английском ядерном
центре в Олдермастоне. Для исследования на присутствие золота и ртути
облучение нейтронами продолжалось 5 дней, а на мышьяк, сурьму и серебро
- до 14 дней. Оказалось, что содержание металлов с высокой токсичностью
значительно превышало нормальный уровень, так количество ртути в
волосах Ньютона в 40 раз превосходило норму. Полученные данные
подтверждают предположение о том, что Ньютон в течение длительного
времени болел вследствие ртутного отравления.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 88
Инструментальный и радиохимический анализ
Облучение исследуемых проб приводит к образованию смеси
радионуклидов различных химических элементов, входящих в пробу.
Идентификацию отдельных радионуклидов осуществляют либо по их
ядерно-физическим свойствам (энергия и вид испускаемых частиц, период
полураспада), применяя для этих целей счетчики гамма-квантов и β-частиц и
гамма-спектрометры, либо измеряя активность радионуклида в течение
какого-то времени для установления его периода полураспада. Данные об
интенсивности отдельных видов излучения, принадлежность которых
установлена, используют для расчета содержания элементов в исследуемой
пробе. На Рис.1 показан пример определения элементного состава образца по
спектрам гамма-излучения ядер примеси.
Рис.1
Определение элементного состава образца по спектрам гамма-излучения.
Количество зарегистрированных в процессе анализа импульсов с
учетом уменьшения активности во время измерения выражается следующим
соотношением:
ΔA = σΦmx 6.023 ⋅1023 Yνε [1 − exp(−λtобл )][1 − exp(−λtизм )]
exp ( −λtвыд )
,
Mλ
(7)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 89
где mx — масса определяемого элемента в пробе, Y — относительная
распространенность изотопа, ν — квантовый выход излучения, ε
эффективность
регистрации
излучения
данного
вида,
—
tизм — время
измерения.
Если период полураспада радионуклида достаточно велик, т.е.
T1/ 2 >> tобл , tизм , tвыд то выражение (7) принимает вид:
ΔA = σΦmx 6.023 ⋅1023 Yνε tобл
tизм
ln 2 .
MT1/ 2
(8)
Используя выражения (7) или (8), по измеренным значениям ΔА
вычисляют содержание исследуемого элемента mx в пробе. Заметим, что из
последнего уравнения (8) следует, что с увеличением периода полураспада
уменьшается число полезных зарегистрированных сигналов. Следовательно,
экспрессность анализа будет выше при анализе проб по короткоживущим
радионуклидам.
Приведенный метод определения содержания элемента по активности
накопившегося
радионуклида
без
привлечения
эталона
называется
абсолютным методом. Однако в этом случае необходимо знать плотность
потока и энергию бомбардирующих частиц. Например, при облучении проб
реакторными нейтронами требуются данные о плотности потока и
энергетическом спектре нейтронов, а также информация о величинах
резонансных сечений для облучаемых нуклидов, поскольку одни нуклиды
(например, 23Na, 45Sc, 58Fe, 139La) преимущественно активируются тепловыми
нейтронами, а другие (75As, 87Br, 121,123Sb, 181Ta, 197Au, 113,115In) и тепловыми, и
резонансными нейтронами. Важным требованием в абсолютном методе
является соблюдение постоянства потока активирующего излучения во
времени. Необходимо также обеспечить измерение абсолютной активности
накопившегося радионуклида с достаточной точностью.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 90
Указанные выше трудности отсутствуют в относительном методе, при
котором одновременно с анализируемой пробой облучается эталон с точно
известным количеством определяемого элемента. Наведенные активности
эталона и пробы измеряют в одинаковых условиях,
а содержание
определяемого элемента вычисляют из соотношения
mx = mэ Ax / Aэ ,
где mx и mэ — масса элемента в пробе и эталоне; Ах и Аэ —
активность пробы и эталона, соответственно.
Такое
исследование
без
разрушения
образцов
называют
инструментальным активационным анализом. Если же при облучении
пробы получается сложная смесь радионуклидов и ее невозможно
расшифровать из-за совпадения или наложения близких по энергии гаммаквантов, то облученную пробу растворяют, проводят радиохимически чистое
выделение отдельных элементов или группы элементов и затем по
измеренной
элементов.
активности
Такой
радионуклидов
вариант
называется
рассчитывают
активационным
содержание
анализом
с
радиохимическим разделением.
Наряду с известными методами активационного анализа, к настоящему
времени разработан ряд новых вариантов, в которых сочетаются техника
активационного анализа и метод изотопного разбавления. Например, в
безэталонном варианте с использованием субстехиометрии облученный
образец растворяют, разделяют на две равные части mx1 и mx2. Далее к части
mx1 добавляют известное количество стабильного носителя m0 и затем из
обеих частей mx1 + m0 и mx2 выделяют одинаковые, субстехиометрические
(меньшие стехиометрических) количества определяемого элемента δm,
измеряют
радиоактивность
этих
аликвот
и
вычисляют
неизвестное
содержание определяемого элемента:
Ax1 =
0.5 Aδ m
,
mx1 + m0
Ax 2 =
0.5 Aδ m
.
mx 2
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 91
Так как mx = mx1 + mx2 и mx1 = mx2, то
mx =
2m0 Ax1
,
Ax 2 − Ax1
где А — активность радионуклида в пробе; Ax1 и Ax2 —активность аликвот,
взятых из первой и второй половин раствора пробы соответственно; mx —
неизвестная масса определяемого элемента в пробе. В этом методе
использовано уменьшение удельной активности первой половины раствора
из-за добавки стабильного носителя m0.
Важным
параметром
любого
метода
анализа
является
предел
обнаружения, определяемый как наименьшая концентрация, при которой
исчезает аналитический сигнал. Однако, для однозначной идентификации и
тем более для количественного определения этот сигнал и, следовательно,
концентрация должны иметь значительно (примерно на порядок) большую
величину. Поэтому для оценки аналитических методов введена такая
характеристика, как предел определения — минимальная концентрация,
измеряемая с заданной погрешностью. Минимальная концентрация в
активационном анализе зависит от минимальной активности, которая может
быть измерена с заданной погрешностью. Подставив величину этой
минимальной активности в уравнение (7), можно рассчитать минимальное
количество вещества, доступное для определения при заданных условиях. Из
соотношения (7) следует, что минимальная определяемая концентрация
элемента в пробе будет тем ниже, чем больше сечение реакции и
относительная распространенность активируемого изотопа и меньше период
полураспада образующегося при облучении радионуклида.
Принято считать, что при количественном анализе радиоактивности
необходимо регистрировать измерительным устройством не менее 18
имп/мин над фоном. Тогда при эффективности детектора 0,05 можно
наблюдать минимальную активность Aмин, соответствующую 6 Бк. Если
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 92
активация продолжается до получения активности насыщения, а время
выдержки и измерения достаточно малы, то минимальное количество
определяемого
элемента
в
одном
грамме
анализируемой
пробы, в
соответствии с выражением (7), будет следующим:
mxмин =
Aмин M
M
,
= 10−23
23
σΦYν 6 ⋅10
σΦYν
где mxмин — минимальная масса определяемого элемента в одном грамме
пробы, Амин = 6 Бк — минимальная наведенная активность определяемого
элемента, поддающаяся измерению.
Лекция 8. Нейтронно-активационный анализ
Ядра атомов большинства элементов легко поглощают нейтроны,
особенно если скорость последних не очень велика. Это свойство атомных
ядер и лежит в основе нейтронно-активационного анализа. В результате
поглощения нейтронов ядрами чаще всего испускаются мгновенные гаммалучи, поэтому такую ядерную реакцию называют радиационным захватом
нейтронов и обозначают через (n,γ). Радиационный захват нейтронов
приводит, как правило, к образованию радиоактивных ядер. Иначе говоря,
увеличение числа нейтронов в ядре на единицу делает его нестабильным. Так
197
при поглощении нейтронов ядрами золота
возникает радиоактивный изотоп золота
Au в реакции
197
Au(n,γ)198Au
198
Au с периодом полураспада 2.7
дня.
Количество данного радиоактивного изотопа, образующегося в
веществе при облучении нейтронами, прямо пропорционально количеству
его
стабильного
предшественника
и,
следовательно,
служит
мерой
содержания элемента в анализируемом объеме. Например, чем выше
концентрация примесного золота, тем больше возникает радиоактивных ядер
198
Au.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 93
Рис. 2
При поглощении нейтронов ядрами золота 197Au в реакции 197Au(n,γ)198Au возникает
радиоактивный изотоп золота 198Au с периодом полураспада 2.7 дня.
Активация нейтронами ведет преимущественно к появлению бетаактивных ядер. В результате бета-распада дочернее ядро может оказаться не
только в основном, но в возбужденном состоянии. На Рис.2 показана схема
распада радиоактивного золота: изотоп
198
Au, испуская бета-частицы,
превращается в стабильный изотоп ртути, ядра которого в большинстве
случаев
возбуждены
до
энергии
412
кэВ.
Снятие
возбуждения
сопровождается излучением фотонов с энергией 412 кэВ. Очевидно, что чем
больше содержание золота, тем выше активность изотопа
198
Au и тем
интенсивнее будет гамма излучение с указанной энергией.
Важно, что каждый сорт радиоактивных ядер характеризуется
собственной энергией гамма-излучения, сопутствующего бета-распаду. Это
обеспечивает
нескольких
возможность
элементов.
избирательного
Обычно
определения
регистрируют
одного
гамма-лучи
или
объектов,
активированных нейтронами, в широком диапазоне энергий, вследствие чего
получаемый гамма-спектр содержит информацию о концентрации целого
ряда химических элементов.
Рассмотрим еще один пример применения метода для анализа
содержания магния. Изотопом магния, который служит для анализа, является
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 94
26
Mg (содержание в естественной смеси 11.01%). Получающийся в результате
реакции
26
Mg(n,γ)27Mg бета-радиоактивный изотоп
27
Mg имеет период
полураспада 9.458 минут. Он распадается на возбужденные состояния
27
Al,
которые сбрасывают энергию возбуждения эмиссией гамма-квантов (Рис.3).
Гамма-кванты, которые служат для идентификации и количественного
анализа имеют энергии E1 = 1.0144 МэВ и E2 = 0.8438 МэВ. Приблизительно
71% всех бета-распадов сопровождается испусканием гамма-квантов с
энергией E1 и ~28% с энергией E2.
Рис.3
Получающийся в результате реакции 26Mg(n,γ)27Mg бета - радиоактивный изотоп 27Mg
имеет период полураспада 9.458 минут.
Чувствительность нейтронно-активационного анализа непосредственно
связана с величиной потока нейтронов, облучающих исследуемый объект
(см. формулы (4) – (6)). В современном нейтронно-активационном анализе
используются очень интенсивные потоки нейтронов, плотность которых
достигает 1014 нейтронов на квадратный сантиметр в секунду. Это
гарантирует
высокую
чувствительность
метода:
содержания
многих
элементов могут быть измерены с точностью до 10-9 грамм.
Высокая чувствительность позволяет анализировать с помощью
нейтронов крайне малые образцы. Так, при изучении мономинеральных
фракций лунных пород использовались образцы массой в несколько
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 95
микрограмм. В то же время
нейтронно-активационный анализ может
проводиться без разрушения образца, что особенно ценно при исследовании
уникальных объектов.
По сравнению с другими аналитическими методами в нейтронноактивационном анализе намного меньшее влияние так называемого
«матричного эффекта». Это означает, что на определение примесных
элементов практически не сказываются микроэлементы, составляющие
основу вещества. Иными словами, нейтронно-активационному методу
доступно измерение содержания микроэлементов в самых разнообразных
материалах.
Источники нейтронов
В качестве источника нейтронов используются: радиоизотопные
(ампульные) источники, ядерные реакторы и нейтронные генераторы.
В радиоизотопных источниках используются нейтроны спонтанного
деления (252Cf) или реакции типа ( ,n) и ( ,n). Один миллиграмм
252
Cf
испускает 2.28·109 нейтронов в секунду с энергией 1.5 МэВ. Нейтронный
источник, использующий реакции ( ,n), должен содержать альфа-источник и
легкий изотоп (Li, Be, B) на котором происходит реакция
( ,n).
Использование легких изотопов связана с тем, что энергия альфа-частиц
должна быть больше высоты кулоновского барьера. В противном случае
сечение реакции будет сильно подавлено. Например, в
Pu/Be источнике
используется смесь металлического порошка бериллия с небольшим
количеством -излучателя - полония. Нейтроны образуются в реакции 9Be(
,n)12C. В этом источнике получаются нейтроны, обладающие практически
сплошным спектром энергий от 0 до 13 МэВ.
Источником нейтронов, основанным на фотоядерной реакции, является
смесь радия и бериллия. В этом случае источник нейтронов представляет
собой систему из двух запаянных ампул. Внутри ампулы с порошком
бериллия помещается ампула с солями радия таким образом, что на бериллий
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 96
действует только гамма-излучение, проходящее через стенки внутренней
ампулы. Нейтроны образуются в реакции 9Ве( ,n)8Ве. , Такой источник
испускает монохроматические нейтроны с энергией 110 кэВ. Интенсивность
радиоизотопных источников 106-108 нейтронов/c, а предел обнаружения
элементов ~10-4-10-6%.
Ядерные реакторы являются мощными источниками нейтронов.
Спектр нейтронов очень широк. В нем выделяют 3 основные компоненты тепловые и быстрые нейтроны (Рис.4), а в промежуточной области эпитепловые (или резонансные) нейтроны.
Рис. 4
Типичный спектр нейтронов реактора
Тепловые нейтроны это нейтроны с энергией < 0.5 эВ. Они находятся в
тепловом равновесии с атомами материала реактора. При комнатной
температуре они имеют энергетическое распределение Максвелла-Больцмана
со средней энергией 0.025 эВ и наиболее вероятной скоростью
2200 м/с.
При облучении образцов, как правило, 90-95% нейтронного потока
составляют тепловые нейтроны. Реактор мощностью 1 МВт обеспечивает
нейтронный поток
~1013 (cм-2с-1). Предел обнаружения большинства
элементов при использовании таких потоков составляет 10-5-10-10%.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 97
Эпитермальные нейтроны имеют энергии в диапазоне от 0.5 эВ до
~0.5 МэВ. Их доля в реакторе ~2%. Кадмиевая пластинка толщиной 1 мм
поглощает все тепловые нейтроны, но пропускает эпитепловые и быстрые
нейтроны. Как тепловые, так и эпитепловые нейтроны вызывают в мишени
реакции (n, γ ). Доля быстрых нейтронов (> 0.5 МэВ) в реакторе составляет
~5%. Они вызывают реакции (n,p), (n,n') и (n,2n) и практически не вызывают
реакции (n, γ ).
Нейтронные генераторы - это ускорители, в которых нейтроны
образуются в результате ядерных реакций на соответствующих мишенях.
Чаще всего используются реакции
2
H(d,n)3He,
Q = 3.270 МэВ,
H(d,n)4He,
Q = 17.590 МэВ.
3
В результате этих реакций получаются нейтроны с энергиями ~2.5 МэВ
и ~14.1 МэВ. Так как сечения этих реакций достаточно велики при
небольших энергиях дейтронов, можно обойтись небольшими ускорителями.
Максимум сечения реакции 3H(d,n)4He достигается при энергии дейтронов
~120 кэВ. Обычно используются каскадные генераторы. Типичный выход
нейтронов у нейтронных генераторов ~1010 c-1. Использование быстрых
нейтронов позволяет проводить анализ легких элементов (C, N, O), которые
плохо активирующихся тепловыми нейтронами.
Гамма-активационный анализ
Гамма-активационный анализ основан на ядерных реакциях, при
которых
жесткие фотоны возбуждают реакции с выходом нейтронов и
протонов. Среди большого числа методов элементного анализа гаммаактивационный
анализ
чувствительностью.
выделяется
Фотоядерные
большой
реакции
селективностью
позволяют
и
активировать
практически все элементы периодической системы с пределом обнаружения
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 98
до 10-7%. Для гамма-активационного анализа используется тормозное
излучение высокой интенсивности (1015 – 1015 квант/с), которое получают на
электронных ускорителях. В качестве источника фотонов в настоящее время
используется тормозное излучение электронов с энергиями 10—30 МэВ.
Важной характеристикой источника фотонов, определяющей эффективность
гамма-активационного анализа, является спектральная яркость излучения.
Гамма-активационный
анализ
в
частности
позволяет
эффективно
анализировать такие элементы, как Ca, Ni, Ti, Tl и Pb. Преимуществом
гамма-активационного анализа перед нейтронно-активационным анализом
является также то, что гамма-кванты могут глубже проникать в образец,
следовательно, анализу могут подвергаться образцы больших размеров.
Гамма-активационный метод обнаружения взрывчатых веществ
Впервые использование гамма-активационного метода для целей
обнаружения взрывчатых веществ было предложено лауреатом Нобелевской
премии Луисом Альваресом в 1985 году. Суть метода состоит в обнаружении
в обследуемом объеме повышенной концентрации азота и углерода –
химических элементов, составляющих основу всех современных боевых
взрывчатых веществ. Для этого используется регистрация продуктов распада
короткоживущих изотопов 12B и 12N с периодами полураспада 20,2 и 11,0 мс,
соответственно. Эти изотопы рождаются в результате фотоядерных реакций
14
N(γ,nn)12N, 14N(γ,pp)12B, 13C(γ,p)12B на азоте (14N) и углероде (13C) (примесь
изотопа
13
C в природном углероде – 1,107%) при их облучении гамма-
квантами с энергией, большей порогового значения Eγ : для 14N – 24 МэВ и
31 МэВ и для 13C – 17 МэВ.
Изотопы
12
B и
12
N являются β-активными и в процессе распада
испускают электроны и позитроны с максимальной энергией порядка 13 МэВ
и 17 МэВ, которые, двигаясь в веществе, в свою очередь, индуцируют гаммакванты. Выбор этих фотоядерных реакций в качестве реперных обеспечивает
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 99
высокую селективность метода обнаружения. Дело в том, что при облучении
любых других химических элементов гамма-пучком с энергией меньше 100
МэВ не образуется никаких изотопов с периодом полураспада в диапазоне от
1 до 100 мс. Если же кратковременно облучить обследуемый объект гаммапучком с энергией выше пороговых значений Eγ для данных реакций, то в
последующем временном интервале 1–20 мс он откликнется (при наличии в
нем достаточной концентрации атомов азота и/или углерода) потоком
12
вторичных частиц от распада изотопов
12
B и
N. И если в течение этого
промежутка времени включить на регистрацию детектор вторичного
излучения,
то
можно
получить
высококонтрастный
сигнал,
свидетельствующий о наличии в образце азота и/или углерода. В противном
случае этот поток отсутствует. Малое время экспозиции, необходимое для
обнаружения
взрывчатых
веществ
(20
мс),
обеспечивает
высокое
быстродействие метода. Процедуру поиска можно повторять с частотой 50
Гц, смещая точку облучения исследуемой зоны и осуществляя таким образом
режим сканирующего обследования. Еще одно преимущество описываемой
методики – в качестве, как зондирующего излучения, так и носителя
полезного сигнала используются гамма-кванты, обладающие высокой
проникающей способностью, что позволяет обнаруживать взрывчатые
вещества в грунте на значительной глубине.
Таким образом, гамма-активационный метод благодаря малому
времени распада образующихся изотопов
12
B и
12
N имеет уникальную
возможность с высокой надежностью (~100%) за малый промежуток времени
(~20 мс) в режиме сканирующего поиска определять наличие скрытых
взрывчатых веществ. Точка облучения объекта, из которой был получен
сигнал отклика, указывает на их координаты.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 100
Проектные задания к Модулю 5.
1. Рассчитать интенсивность пучка нейтронов J, которым облучали
пластинку 55Mn толщиной d = 0.1 см в течении tакт = 15 мин, если спустя
tохл = 150 мин после окончания облучения ее активность I составила
2100 Бк. Период полураспада
плотность вещества пластины
2. Для
получения
нейтронов
56
Mn 2.58 ч, сечение активации
= 0.48 б,
= 7.42 г/см3.
широко
используется
реакция
t(d,n) .
Определить энергию нейтронов Tn, вылетающих под углом 900 в
нейтронном генераторе, использующем дейтроны, ускоренные до энергии
Тd = 0.2 МэВ.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 101
МОДУЛЬ 6. НЕРАЗРУШАЮЩИЙ АНАЛИЗ ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ
Комплексная
цель
неразрушающего
Модуля
контроля
6.
(или
Изложены
основные
методы
анализа)
ядерных
неразрушающего
материалов, которые стали важными аналитическими средствами для
системы учета и контроля на различных этапах ядерного топливного цикла и
в любом технологическом процессе.
Лекция 9. Топливные циклы в ядерной энергетике
Все способы производства топлива для ядерных реакторов, подготовки
его к использованию и утилизации отработанного топлива вместе взятые и
составляют то, что называют топливным циклом. Уже сам термин
"топливный цикл" предполагает, что отработанное ядерной топливо может
повторно использоваться на ядерных установках в свежих тепловыделяющих
элементах
после
специальной
обработки.
Таким
образом,
ядерный
топливный цикл описывает путь, по которому топливо попадает в ядерный
реактор, и по которому его покидает.
В отличие от угля, урановую руду нельзя подавать непосредственно на
электростанцию. Прежде она должна быть очищена, сконцентрирована и
помещена в специальные топливные стержни. На урановых рудниках
ядерное топливо добывается в виде концентрата окиси урана U3O8 . Этот
материал,
порошок
зеленого
цвета,
отправляется
на
дальнейшую
переработку. Он имеет тот же самый изотопный состав, как и руда, в которой
содержание U-235 не превышает 0.7 %. Остальная часть - это более тяжелый
изотоп урана - U-238 (с небольшим содержанием U-234). Большинство
реакторов, включая легко-водные реакторы, не могут работать на таком
топливе.
Содержание
изотопа
U-235
должно
быть
увеличено,
приблизительно, до 3.5 %. Этот процесс называют обогащением.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 102
Обогащение - это процесс, использующий высокие современные
технологии, который требует, чтобы уран был в газообразной форме. Самый
простой способ достичь этого состоит в том, чтобы преобразовать окись
урана в гексофторид урана (UF6 ), который находится в газообразном
состоянии при температурах немногим более комнатных. Следовательно,
первый адресат концентрата окиси урана - это завод, где происходит его
преобразование в шестифтористый уран.
После этого UF6 попадает на обогатительный завод, на котором
происходит увеличение концентрации расщепляющегося изотопа U-235. В
этом процессе приблизительно 85 % естественного уранового топлива
отбрасывается как "обедненный уран" или как "отходы" (главным образом U238), которые закладываются на длительное хранение **. Таким образом,
после обогащения приблизительно 15 % от первоначального количества
представляет собой обогащенный уран, содержащий, приблизительно, 3.5 %
изотопа U-235.
Методы обогащения основаны на использовании малой разности в
массах атомов U-235 и U-238. Большинство существующих установок
используют процесс газообразной диффузии, при котором газообразный UF 6
пропускается через длинный ряд мембранных барьеров, которые позволяют
молекулам, содержащим U-235, преодолевать их быстрее чем, молекулам,
содержащим U-238. Современные заводы используют высокооборотные
центрифуги для разделения молекул, содержащих эти два изотопа.
Обогащенный уран далее поступает на завод по изготовлению
тепловыделяющих элементов. UF6 преобразовывается в двуокись урана,
керамический материал, и формируется в малые цилиндрические таблетки,
приблизительно 2 см по высоте и 1.5 см в диаметре. Эти таблетки
помещаются в специальные трубки, изготовленные из нержавеющей стали
(или из сплава циркония), длиной, приблизительно, 4 метра и называются
тепловыделяющими элементами (ТВЭЛ). Трубки собирают в связки,
площадью, приблизительно, 30 кв. см, которые и образуют, так называемые,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 103
реакторные топливные сборки. Топливные сборки такого типа используются
практически во всех легко-водных реакторах. В реактор мощностью в 1000
МВт погружают, примерно, 75 тонн топлива в таких сборках.
После удаления из реактора, отработанное ядерное топливо сохраняет
радиоактивность и выделяет тепло. Поэтому в течение некоторого времени
такое топливо
выдерживают в бассейнах под водой для отвода теплоты и защиты от
ионизирующего излучения. Следующим шагом может быть переработка
отработанного ядерного топлива для закрытия топливного цикла (такие
страны как Великобритания, Франция и Япония выбрали такой путь
"закрытого топливного цикла"), или окончательное захоронение, как это
делается в США, Канаде и Швеции, которые выбрали "открытый топливный
цикл".
Хранение
отработанного
ядерного
топлива
первоначально
осуществляется непосредственно в реакторном отделении. Затем оно может
быть перемещено в другое место, например, на специальные склады "сухого
хранения".
После удаления из реактора, топливные стержни проходят обработку
на перерабатывающих заводах, где они дробятся и растворяются в кислоте.
После специальной химической обработки из отработанного топлива
выделяют два ценных продукта: плутоний и неиспользованный уран.
Примерно 3% топлива при этом остается в качестве высокоактивных
отходов.
После
битумирования
(или
остекловывания)
эти
высокорадиоактивные материалы подлежат длительному захоронению.
Приблизительно 96 % урана, который используется в реакторе,
остается в исчерпанном топливе (в реакторе расходуется не более 1% U-235).
Оставшаяся часть топлива преобразуется в теплоту и радиоактивные
продукты распада, а некоторая часть в плутоний и другие актиноиды.
Следовательно, переработка отработанного ядерного топлива может иметь
некоторые экономические выгоды при восстановлении неиспользованного
урана и плутония, который был произведен в реакторе. Это уменьшает объем
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 104
высокорадиоактивных и опасных отходов, которые необходимо надлежащим
образом
хранить,
что
также
имеет
определенную
экономическую
целесообразность.
В отработанном ядерном топливе содержится примерно 1 % плутония.
Это очень хорошее ядерное топливо, которое не нуждается ни в каком
процессе обогащения, оно может быть смешано с обедненным ураном (так
называемое смешанное оксидное топливо или MOX-топливо) и поставляться
в виде свежих топливных сборок для загрузки в реакторы.
Таким образом, системы учета и контроля специальных ядерных
материалов на различных этапах ядерного топливного цикла весьма важны
для их отслеживания в любом технологическом процессе. Сведения о
ядерных материалах основываются на количественных измерениях, которые
используются для получения характеристик какого-либо процесса. За
последние годы методы неразрушающего контроля (или неразрушающего
анализа) стали важными аналитическими средствами для определения
количественных значений ядерных материалов.
Большинство
методов
неразрушающего
контроля
основаны
на
калибровочных эталонах (Рис. 1). С помощью хорошей калибровки можно
определить абсолютную или относительную зависимость между откликом
прибора и массой ядерного материала или отношением нуклидов в образце.
Для построения калибровочной зависимости учитываются такие факторы как
эффективность детектора, присутствие коллиматора между образцом и
детектором, наличие поглотителей и другие факторы, которые могут
повлиять на отклик системы. Таким образом, эталоны для неразрушающего
контроля являются критической частью любого метода неразрушающего
контроля, независимо от их числа и разнообразия.
Эталоны неразрушающего контроля должны иметь такие свойства,
которые являются представительными (репрезентативными) для измеряемых
материалов по всем тех характеристикам, которые могут повлиять на
проведение неразрушающего анализа. Например, эталоны оксида плутония
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 105
для счета парных нейтронных совпадений должны содержать минимальное
количество примесей, которые дают вклад в реакцию (α,n), но в тоже время
эталоны с большим количеством примесей полностью подходят для счета
нейтронного размножения (нейтронных множественностей). Понимание
физических принципов всех методов неразрушающего контроля дает
возможность свести к минимуму число требуемых наборов эталонов.
Эталоны играют важную роль в измерениях изотопного состава, даже если
полное распределение изотопов может быть получено без калибровки или
использования эталонов. Их основное использование заключается в
проверке, что конкретная интерпретация результатов измерений обладает
достаточной точностью. Только с помощью эталонов можно судить, что в
результате измерений действительно получаются
данные требуемого
качества.
Лекция 10. Измерения изотопного состава
Измерения изотопного состава плутониевых материалов
Метод неразрушающих измерений изотопного состава плутониевых
материалов
с использование гамма-спектроскопии (Рис. 2) является
наиболее разработанным и не требует калибровки с помощью эталонов, для
этого используются известные значения фундаментальных физических
констант и внутренняя калибровка или самокалибровка. Этот подход
позволяет проводить измерения изотопного состава плутония в образцах
различного размера, формы и физического и химического состава внутри
контейнеров с произвольными или неизвестными размерами и химическим
составом,
а
также
геометрии
измерений,
которую
не
требуется
воспроизводить.
Площадь фотопика C ( E ij ) для изолированной линии гамма-излучения j
с энергией E j , испускаемого изотопом i, может быть записана в следующем
виде:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 106
C ( E ij ) = λ i N i BR ij ε ( E j )
(1)
Рис. 1
Эталоны для использования в проведении изотопного анализа на базе гаммаизлучения. (1) – эталоны, изготовленные из PuO2 , смешанного с диатомитом
изготовлены для калибровки сегментированных гамма-сканеров, обладают
хорошо известным изотопным составом и подходят для использования в качестве
рабочих эталонов для определения изотопного состава. (2) - первичные эталоны
для калибровки масс-спектрометра, могут также использоваться для
неразрушающего анализа изотопного состава с помощью гамма-излучения.
Образцы массой 0,25 г в стеклянных ампулах находятся внутри картонного
контейнера в патрубках. (3) - эталоны обогащенного урана в виде “дипломата”.
где λ i - константа распада изотопа i ( λ i = ln 2 / T1/i 2 , где T1/i 2 – период
полураспада изотопа i), N i - количество атомов изотопа i, BRij - значение
ветвления (гамма-излучение/распад) гамма-излучения j изотопа i, ε ( E j ) полная эффективность регистрации линии гамма-излучения с энергией E j
(включает эффективность детектора, геометрию измерений, самопоглощение
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 107
образцом, и ослабление в материале, находящемся между образцом и
детектором).
Рис. 2
Гамма-спектр плутония при низком и высоком энергетическом разрешении.
Когда это выражение применяется к гамма-линии j от изотопа i и
второй гамма-линии m oт второго изотопа k, то атомное отношение двух
изотопов i и k определяется следующим образом:
i
N i C ( E j ) T1/i 2 BRmk ε ( Em )
=
N k C ( Emk ) T1/k2 BR ij ε ( E j )
(2)
В формулах (1) и (2) площади фотопиков C(E) являются измеряемыми
величинами, а периоды полураспада T1/2 и значения ветвлений BR являются
известными ядерными величинами. Отношение полных эффективностей ε(E)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 108
в
формуле
(2)
можно
выразить
через
отношение
относительных
эффективностей RE(E):
ε ( Em ) RE ( Em )
.
=
ε ( E j ) RE ( E j )
(3)
При этом отношение относительной эффективности включает только
самопоглощение образцом, ослабление в материалах между детектором и
образцом
и
эффективность
детектора,
а
геометрические
факторы
уничтожаются. Использование отношения эффективности делает ненужным
использование воспроизводимой геометрии, что позволяет использовать
метод для образцов произвольного размера, формы и состава.
Относительная эффективность, фигурирующая в формуле (3) является
функцией энергии. Из формулы (1), с точностью до геометрического фактора
получаем:
RE ( E j ) = ( λ i N i )
−1
C ( E ij )
BR ij
.
(4)
В формуле (4) член в скобках является константой для данного
изотопа; относительная эффективность как функция энергии может быть
получена из изменчивости значения C ( E ij ) / BRij с энергией для набора гаммалиний j от изотопа i. Эта изменчивость по энергии является одной и той же
для всех изотопов в образце и “кривые” для нескольких изотопов могут быть
нормированы друг к другу для обеспечения большего количества данных о
кривой
относительной
эффективности.
Кривая
относительной
эффективности является уникальной для каждой комбинации детектор образец - измерение и, следовательно, может быть получена напрямую из
данных измерений для каждого конкретного образца. Эта кривая не может
быть предопределена заранее, а является внутренне присущей или
“самоопределяемой” для каждого измерения (Рис. 3).
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 109
Как только относительная эффективность определена с помощью
формулы (4), и все члены в формуле (2) известны, то для каждого измерения
известно отношение изотопа i к изотопу j . Причем этот результат не зависит
от калибровки и эталонов. Если использовать формулу (2) для определения
отношения каждого изотопа к какому-либо общему изотопу, то могут быть
получены и абсолютные доли изотопов.
Измерение степени обогащения урана
Радиоактивный изотоп 235U распадается, испуская альфа-частицы с
образованием возбужденных ядер
гамма-лучи
с
различными
231
Th, которые, в свою очередь, испускают
энергиями.
Наиболее
ярко
выраженная
наблюдаемая гамма-линия имеет энергию 185,7 кэВ. Если урановый образец
достаточно большой, то гамма-излучение, образующееся в атомах
235
U в
глубине образца, полностью поглощается и не дает никакого вклада в гаммаизлучение, наблюдаемое на поверхности образца.
Таким
образом,
с
увеличением толщины образца поток гамма-лучей на 186 кэВ на поверхности
достигает равновесного значения, которое практически не зависит от
физической формы образца. Для чистых урановых составов это значение
пропорционально
значению
обогащения
по
235
U
образца
(обычно
используются только небольшие поправки на химический состав). Такой
“неинтуитивный” метод известен под названием “enrichment meter”
(“обогощинометр”). Его применение требует, чтобы образец был достаточно
толстым для прохождения гамма-излучения с энергией 186 кэВ.
Гамма-спектрометрическое определение обогащения
235
U образцов
требует точного измерения количества 186-кэВ фотонов, испускаемых из
образца в единицу времени для фиксированной геометрии набора данных.
Следовательно,
все
измерительные
параметры,
которые
влияют
на
наблюдаемую скорость счета, должны тщательно контролироваться, и на них
должны
быть
сделаны
поправки.
Эталоны
обогащения
должены
удовлетворять следующим требованиям:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 110
• Образец должен быть “квази-бесконечно толстым” для гамма-излучения с
энергией 186 кэВ. Это условие заведомо ограничивает применение метода и
ведет к его использованию для относительно толстых образцов.
• Образец должен быть однородным по отношению обогащения по
235
U.
Когда анализируются материалы, состоящие из смеси материалов с
различными значениями обогащения, материал образца должен быть
приведен в однородное состояние перед измерением.
• Толщина стенок контейнера должна быть относительно небольшая, чтобы
поправка на ослабление сигнала стенкой была относительно небольшой.
Если стенка контейнера толстая, тогда поправка на ослабление гаммасигнала должна определяться экспериментально.
Сегментированное гамма-сканирование
Сегментированное гамма-сканирование (или метод SGS) является
методом неразрушающего контроля, в котором используется гаммаизлучение для количественного определения ядерных материалов в образцах
с низкой плотностью и в отходах. Он основывается на наблюдении, что
отходы с ядерными материалами на предприятиях обычно располагаются
слоями в контейнерах, и отсутствие гомогенности по горизонтали не так
четко представлено, как отсутствие гомогенности по вертикали. Влияние
негомогенности по вертикали может быть преодолено с помощью анализа
образца по сегментам посредством коллимированного гамма-детектора.
Влияние негомогенности по горизонтали может быть сведено к минимуму с
помощью вращения образца при проведении анализа.
Нейтронные методы
Счетчики для регистрации совпадений тепловых нейтронов интенсивно
используются для неразрушающего контроля ядерных материалов. В этих
счетчиках используются пропорциональные счетчики с 3He с замедлителем
из полиэтилена. Быстрые нейтроны из образца замедляются в полиэтилене и
захватываются ядрами 3He. Такие счетчики используются преимущественно
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 111
из-за того, что скоррелированные по времени нейтроны напрямую
соответствуют процессу деления и, следовательно, количеству ядерного
материала. Специальная электроника, способная обрабатывать импульсы,
позволяет различать нейтроны, скоррелированные по времени, и импульсы,
поступающие от случайных нейтронов. Счетчики совпадений используются в
пассивном режиме для анализа четных, спонтанно делящихся изотопов
плутония (238Pu,
240
Pu, and
242
Pu) и в активном режиме для анализа
вынужденно делящихся изотопов, преимущественно
235
U в ядерных
материалах. При работе в пассивном режиме не требуется внешний источник
нейтронов. А при работе в активном режиме обычно используются
источники AmLi для вызывания деления в 235U.
Пассивные счетчики совпадений хорошо служат для измерения
довольно плотных материалов, содержащих плутоний, например, чистый
металл и оксид, на довольно широком диапазоне масс. Величины случайной
и систематической погрешностей намного лучше для чистых материалов,
чем для материалов “скрапа”. Для чистого оксида плутония имеются два
первичных источника нейтронов и один вторичный источник. Два первичных
источника - это спонтанное деление и реакция (α,n). Несколько плутониевых
изотопов распадаются с большим выделением альфа-частиц, некоторые из
которых вступают в реакцию с кислородом, в результате которой происходит
образование одиночных нейтронов. Вторичный источник нейтронов в оксиде
плутония - это быстрые нейтроны вынужденного деления, которые
образуются во всех плутониевых изотопах. Для чистого металлического
плутония источник нейтронов (a,n) равен нулю из-за отсутствия элементов с
низким Z.
Для пассивного анализа плутониевых материалов методом обычного
счета
совпадений
тепловых
нейтронов
калибровка
выполняется
с
использованием эталонов для построения кривой зависимости скорости счета
действительных совпадений - R от массы
240
Pu (эффект.) входит и значения от
238
240
Pu (эффект.). В значение массы
Pu и
242
Pu: это представляет собой
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 112
такую массу
240
Pu, от которой была бы получена такая же скорость счета
совпадений, которая была получена от всех четных изотопов в образце. Если
бы не было вынужденного деления в образце, то калибровочная кривая
зависимости R от массы
240
Pu (эффект.) была бы линейной, и изготовление
эталонов было бы довольно простым делом. Влияния вариаций, вызванных
наличием
примесей,
геометрии
измерений
и
плотности
были
бы
сравнительно несущественны. Однако существования вынужденного деления
(и размножения) в образце приводит к тому, что эти явления должны быть
учтены при подготовке эталонов и для калибровки счетчиков.
Активные счетчики совпадений являются подходящими для измерений
разнообразных материалов, содержащих уран, например, металлический
высокообогащенный уран, пластины и слитки из урана с алюминием,
“бусины” из урана, тория и углерода, порошок U3O8, UF4, UO2 и реакторные
топливные элементы. В принципе, каждая из категорий материалов требует
проведения отдельной калибровки с использованием эталонов, которые
надлежащим образом покрывают весь требуемый диапазон в плане
содержащегося
235
походить
неизвестные
на
U, кроме того, эти эталоны должны как можно больше
образцы,
насколько
это
возможно.
Для
большинства применений проводится одиночное активное измерение с
использованием AmLi изотопных источников нейтронов. Источник AmLi
производит нейтроны за счет реакций (α,n) со средней энергией нейтронов ~
300 кэВ. При активном измерении регистрируются совпадения нейтронов в
основном от вынужденного деления в
небольшое число совпадений и от
235
U, но может присутствовать
238
Pu. В некоторых топливных элементах
со свежим топливом этот компонент довольно значительно выражен и
является основанием для проведения отдельного пассивного измерения.
Эти счетчики работают в двух режимах – в режиме регистрации
быстрых нейтронов и регистрации тепловых нейтронов. При регистрации
быстрых
нейтронов
(в
“быстром
режиме”)
кадмиевые
поглотители,
находящиеся в полости для образца, производят нейтронный поток,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 113
используемый для исследования, в котором нет нейтронов с энергиями ниже
той энергии, которая обрезается кадмием (пороговое значения для кадмия ~
0.3 эВ). Когда кадмиевые поглотители удалены, тепловые нейтроны
вызывают большую часть вынужденного деления в
235
U. “Быстрый режим”
является предпочтительным методом анализа из-за большего количества
информации, получаемой от образца, и меньшей чувствительности к
материалам матрицы. Однако при регистрации тепловых нейтронов (в
“тепловом режиме”) могут быть обнаружены небольшие массы ядерного
материала (1 г
235
U в течение 1000 с), в то время, как в “быстром режиме” в
течение 1000 с предел массы, которая может быть обнаружена, составляет
100–200 г 235U.
“Шаффлер” с источником калифорния
Прибор “Шаффлер” может выполнять пассивный и активный методы
анализа нейтронного излучения для делящихся материалов. Пассивный
анализ для плутония выполняется точно также как и на других приборах,
специально предназначенных для проведения только пассивного анализа.
Активный анализ проводится для урана (или любого другого делящегося
материала), периодическим облучением образца нейтронами от источника
252
Cf, который резко убирается после каждой такой операции. Далее
осуществляется регистрация запаздывающих нейронов (запаздывающие
нейроны излучаются осколками деления спустя секунды или минуты после
деления). Время проведения обычного анализа составляет от 10 мин. до 16
мин., включая регистрацию фоновой радиации в течение 3-4 минут и 20-35
перемещений
источника
252
Cf
для
облучения
образца.
Материал,
анализируемый с помощью такого прибора, может быть от нескольких
миллиграмм в урановых отходах до нескольких килограмм очищенного
урана. Смеси урана и плутония также могут подвергаться анализу в
“Шаффлере” с использованием методов пассивного и активного анализа
нейтронов.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 114
Рис. 3
Принципиальная схема работы прибора «Шаффлер». (1) – облучающий источник
хранится в надежной защите. (2) – облучающий источник быстро перемещается в
положение вблизи анализируемого ядерного материала и остается в таком положении
несколько секунд. (3) - облучающий источник возвращается назад в защиту, после чего
нейтронные детекторы регистрируют запаздывающее нейтроны наведенного деления.
Благодаря периодическому движению облучающего источника из
защиты и назад прибор и получил свое название “Шаффлер” (Shuffler –
тасующий карты).
Калориметрия
При калориметрическом анализе радиоактивных материалов для
определения массы ядерного материала внутри контейнера используется
показатель тепловой мощности, производимой в результате радиоактивного
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 115
распада. В наиболее часто встречающейся версии этого метода тепло,
производимое в образце регистрируется тепловым датчиком из термически
чувствительной проволоки, длиной несколько сот метров и располагающейся
кольцами вокруг полости для образца. Образец для измерений помещается в
полость для анализа и закрывается изолирующей пробкой. Поток тепла из
контейнера измеряется с помощью теплового датчика. Тепловой датчик
размещается так, чтобы он мог зарегистрировать репрезентативную часть
всего тепла, выделяемого образцом. В результате этого калориметрические
измерения являются независимыми от свойств образца, таких как плотность
матрицы, химический состав, неоднородность, удельная теплоемкость или
теплопроводность. Для наиболее учитываемых ядерных материалов со
значительной тепловой мощностью калориметр регистрирует почти 100%
энергии распада, преобразованной в тепло. Для измерения количества
ядерного материала или трития в образце нужно определить тепло,
вырабатываемое образцом и удельную мощность радиоактивных изотопов в
образце. Для образцов, имеющих в своем составе несколько изотопов,
удельная мощность может быть определена определением изотопного
состава образца и знанием основных констант ядерного распада. Следует,
однако, иметь ввиду, что
для калориметрических измерений требуется
эталонный источник тепла, который бы производил известное количество
тепловой мощности.
Связь между удельной тепловой мощностью ядерного материала и его
массой в образце определяется согласно следующей формуле:
W = 2119.3QM/T 1/2 A ,
(5)
где W - мощность в Ваттах, производимая измеряемым объектом, Q - общая
энергия расщепления излучателей альфа-частиц в МэВ или средняя энергия
бета-частиц в МэВ, M
-
масса радионуклида в граммах, T
1/2
- период
полураспада радионуклида в годах, A - вес радионуклида в атомных
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 116
единицах массы. Формула (5) может быть упрощена и преобразована для
вычисления массы анализируемого материала:
M = W/P ,
(6)
где P - удельная мощность радионуклида в Вт/г. Например, эта величина
равняется 0,3240 Вт/г для трития и 0,0019288 Вт/г для 239Pu.
Для смеси радионуклидов мощность образца определяется как сумма
значений мощности отдельных изотопов
W = Σi Wi = Σi MiPi = MΣi RiPi = M Peff ,
(7)
где M - масса анализируемого элемента, Ri - присутствие данного изотопа i
(из изотопов, производящих тепло) по отношению к массе элемента и Peff удельная мощность образца для образцов из нескольких изотопов. В таком
случае формула анализа будет выглядеть следующим образом:
M = W/Peff .
(8)
Наличие изотопов в материалах, содержащих плутоний, обычно
определяется с помощью гамма-спектроскопической системы высокого
разрешения с использованием детектора на германии. Масс-спектроскопия и
альфа-спектроскопия используются для определения присутствия изотопов
плутония для тепловых эталонов 238Pu .
Проектные задания к Модулю 6
1. Опишите принцип действия прибора “Шаффлер” с источником
калифорния.
2. Дайте сравнительную характеристику методов измерения степени
обогащения ядерных материалов.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 117
МОДУЛЬ 7. НЕЙТРОНОГРАФИЯ
Комплексная цель Модуля 7. Ознакомить студентов с основами
структурной нейтронография как метода изучения строения молекул,
кристаллов и жидкостей с помощью рассеяния нейтронов.
Лекция 11. Основы теории рассеяния нейтронов
Несмотря на большой прогресс в развитии техники, к настоящему
времени не создано достаточно надежных и эффективных приборов,
позволяющих непосредственно наблюдать расположение отдельных атомов в
кристаллической
решетке
или
в
молекулах.
Самые
совершенные
электронные микроскопы позволяют наблюдать только очень крупные
атомы, например урана или золота, расположенные вблизи более мелких.
Наиболее распространенные электронные микроскопы позволяют наблюдать
неоднородности с размерами в несколько атомов. Ионные микроскопы
(проекторы) хотя и позволяют наблюдать расположение отдельных крупных
атомов, но очень сложны в использовании. Точное определение расстояний
между атомами или кристаллическими плоскостями этим методом крайне
затруднительно. Сегодня самым эффективным методом изучения взаимного
расположения
атомов
является
дифракция
микрочастиц:
фотонов,
электронов, нейтронов. Именно этими методами в основном получены
данные о структуре кристаллов и молекул. При исследовании кристалла
дифракционными методами на кристалл направляют почти параллельный
пучок частиц, изучают распределение интенсивности дифракции этих частиц
по разным направлениям (а иногда и при различных ориентациях кристалла),
а затем по дифракционной картине делают выводы о типе элементарной
ячейки кристалла и строении его базиса. Эти методы позволяют определять
периоды кристаллической решетки с точностью до 4-5 знака и определять с
точностью до 2-3 знака расположение атомов в базисе.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 118
Для наблюдения дифракции необходимо, чтобы длина волны деБройля
дифрагирующих
частиц
была
соизмерима
с
периодом
кристаллической решетки. Этому условию удовлетворяют фотоны при
энергии Е = 5-20 кэВ (рентгеновское и гамма- излучение), электроны при Е =
10-100 эВ, и нейтроны при Е = 0,01- 0,1 эВ (тепловые нейтроны). Именно эти
три частицы наиболее часто используются в дифракционных исследованиях
кристаллов (Рис.1).
Рис.1
Дифракция нейтронов на кристалле NaCl
Однако, дифракция нейтронов на кристаллической решетке обладает
существенным
отличием
от
дифракции,
например,
рентгеновского
излучения. Это отличие обусловлено главным образом разной природой
рассеивающих центров. Если электромагнитные волны рассеиваются
электронными оболочками атомов, то нейтроны, не имеющие заряда,
рассеиваются ядрами. Это приводит, во-первых, к тому, что дифракция
нейтронов слабо зависит от атомного номера кристалла, а во-вторых,
дифракция может иметь особенности, связанные с наличием изотопов в
исследуемом образце. Кроме того, наличие магнитного момента у нейтрона
делает
возможным
исследование
магнитной
структуры
исследуемых
образцов.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 119
Структурная нейтронография – это метод изучения строения молекул,
кристаллов и жидкостей с помощью рассеяния нейтронов. Сведения об
атомной и магнитной структуре кристаллов получают из экспериментов по
дифракции нейтронов, о тепловых колебаниях атомов в молекулах и
кристаллах — из экспериментов по рассеянию нейтронов, при котором
нейтроны обмениваются энергией с изучаемым объектом (рассеяние в этом
случае называется неупругим). Первые работы в области нейтронографии
принадлежат Ферми (1946).
Структурная нейтронография уже давно заняла прочные позиции в
ряду других методов изучения кристаллической структуры. Появление в
последние годы высоко поточных атомных реакторов, автоматических
нейтронных дифрактометров, управляемых ЭВМ, а также комплексов
специальных компьютерных программ обработки нейтроно-дифракционных
данных необычайно расширило возможности структурной нейтронографии и
обусловило резкое возрастание интереса к ней со стороны физиков, химиков,
биологов, металлургов.
Когерентное и некогерентное рассеяние
Свободная частица, движущаяся в положительном направлении оси z,
описывается плоской волной, которую мы опишем как ψ = exp(ikz ) , т.е.
выберем нормировку, при которой плотность потока в волне равна скорости
частицы. Упруго рассеянные частицы описываются вдали от центра
рассеяния расходящейся сферической волной вида f (θ ) exp(ikr ) / r , где f (θ ) функция угла рассеяния, которую называют амплитудой рассеяния. В случае
рассеяния нейтронов величина f (θ ) складывается из ядерной и магнитной
составляющих, связанных с рассеянием нейтронов на ядрах и на магнитных
моментах атомов. Ядерная составляющая зависит от структуры атомного
ядра и как правило оказывается различной для различных изотопов.
Магнитная составляющая зависит от ориентации и величины вектора
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 120
магнитного
момента
ядра.
Поэтому
дифракцию
нейтронов
можно
использовать для исследования магнитных моментов ядер в кристаллах.
Точная волновая функция, удовлетворяющая уравнению Шредингера,
должна иметь на больших расстояниях следующий вид:
ψ = eikr +
f (θ ) ikr
e .
r
(1)
Отношение вероятности рассеянной частице пройти в единицу времени
через элемент поверхности r 2 dΩ ( dΩ - элемент телесного угла) к плотности
потока падающей волны называют эффективным дифференциальным
сечением рассеяния, которое равно (вывод формулы (2) читатель может
найти в любой книге по квантовой теории рассеяния):
2
dσ = f (θ ) d Ω .
(2)
Если рассеяние происходит на системе рассеивающих центров (Рис.2),
то
нетрудно
понять,
что
вместо
(1)
точная
волновая
функция,
удовлетворяющая уравнению Шредингера и принципу суперпозиции,
должна иметь на больших расстояниях следующий вид:
ψ = eikr + ∑
n
f n (θ ) ik r −rn
,
e
r − rn
(3)
где rn - координата n-го рассевающего центра, включающая в общем случае и
величину его теплового смещения u n , rn = rn(0) + un ,
f n (θ )
- амплитуда
рассеяния на n-ом рассевающем центре. При записи формулы (3) мы
пренебрегли вторичным рассеянием дифрагированных волн. Понятно, что
такое приближение справедливо для не слишком больших геометрических
размеров рассеивающей системы и в теории дифракции его обычно называют
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 121
кинематическим приближением. Предположим, что размеры рассеивающей
системы намного меньше расстояния до точки наблюдения рассеянной
волны, т.е. rn << r и
r − rn = r 2 + rn2 − 2rrn = r 1 + rn2 / r 2 − 2rrn / r 2 = r − rrn / r + O(rn2 / r 2 ) .
Тогда соотношение (3) можно записать в виде:
ψ ≈ eikr +
F ikr
e ,
r
F = ∑ f n (θ )e − ik ' rn ,
(4)
n
где волновой вектор k ' в направлении рассеянной волны определен как
k ' = kr / r .
Таким образом, сечение рассеяния на системе рассеивающих центров
(2) будет иметь вид:
dσ = F d Ω = ∑∑ f n (θ ) f m* (θ )e−ik '(rn −rm ) d Ω .
2
n
(5)
m
Рис.2
Рассеяние на системе неупорядоченных (a) и упорядоченных (b) рассеивающих центров.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 122
Из последнего соотношения (5) вытекает важное различие в рассеянии
на системе неупорядоченных и упорядоченных рассеивающих центров
(Рис.2a,b). В неупорядоченной системе в силу случайности разности фаз
волн, приходящих в точку наблюдения от различных рассеивающих центров,
недиагональные члены в сумме по n и m в (5) исчезнут, и сечение рассеяния
будет равно сумме сечений на отдельных рассеивающих центрах:
dσ = ∑ dσ n = ∑ f n (θ ) d Ω .
2
n
(6)
n
При рассеянии на упорядоченной системе рассеивающих центров
недиагональные члены в (5) не исчезают, поскольку разность фаз не
принимает случайных значений. После усреднения сечения рассеяния по
тепловым смещениям рассеивающих центров,
их спиновым состояниям,
изотопному и химическому составу можно записать, что
dσ = dσ coh + dσ incoh ,
dσ coh = ∑ f n (θ )e− ik 'rn
f m* (θ )eik 'rm d Ω,
(7)
n,m
dσ incoh = ∑ ⎡ f n (θ ) f m* (θ )e− ik '(rn −rm )
⎢
n ⎣
Первое
возникающее,
слагаемое
в
dσ coh
частности,
2
− f n (θ )e− ik 'rn
описывает
вследствие
f m* (θ )eik 'rm ⎤d Ω.
⎦⎥
когерентное
периодичности
рассеяние,
расположения
развеивающих центров. Второе слагаемое в (7) dσ incoh описывает так
называемое некогерентное рассеяние, сечение которого определяется
среднеквадратичной флуктуацией амплитуды рассеяния. При рассеянии
нейтронов существует особый вид «изотопической некогерентности»,
которого нет в случае рассеяния рентгеновских лучей. Эта некогерентность
связана с наличием изотопов в исследуемом веществе вследствие чего
амплитуды рассеяния на различных атомах одного и того же элементы могут
отличаться друг от друга.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 123
Если предположить, что рассеяние происходит на рассеивающих
центрах, имеющих одинаковую природу, то амплитуды рассеяния на них
будут отличаться друг от друга лишь фазовым множителем f n = f exp(ikrn )
(величина exp(ikrn )
- оператор сдвига). Воспользовавшись известным
соотношением,
∑ exp[iΔk (rn − rm )] =
n ,m
(2π )3
∑g δ (Δk − g) ,
V
получим:
dσ = f
2
(2π )3
∑g δ (Δk − g)d Ω ,
V
(8)
где g - вектор обратной решетки, Δk = k − k ' - переданный импульс, V - объем
системы рассеивающих центров. Таким образом, сечение когерентного
рассеяния (8) будет отлично от нуля только при определенных направлениях
вектора рассеянной волны k ' . А именно, максимумы когерентного рассеяния
будут наблюдаться в направлениях, для которых величина переданного
импульса Δk равна вектору обратной решетки g .
Если в кристаллической ячейке находится несколько атомов с
координатами ρ j , то формула (8) несколько изменяется, а именно:
2
dσ =
∑
j
Величину
∑f
j
(2π )3
f j exp(iΔkρ j )
∑ δ (Δk − g)d Ω .
V g
(9)
exp(iΔkρ j ) (суммирование осуществляется по ядрам сорта j в
j
пределах одной элементарной ячейки) называют структурной амплитудой
(или структурным фактором), квадрат модуля которой определяет
относительную интенсивность дифракционных максимумов. Восстановление
сорта ядер и их расположения в элементарной ячейке производится по
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 124
совокупности измеренных значений с помощью обратного преобразования
Фурье. Таким образом, по структуре дифракционной картины можно
определить
обратную
решетку
кристалла,
а
по
обратной
решетке
восстановить пространственную структуру исследуемого кристаллического
образца.
Наличие
у
взаимодействовать
нейтрона
с
магнитного
периодически
момента,
который
расположенными
может
магнитными
моментами атомов в кристаллах, позволяет осуществить магнитную
дифракцию нейтронов на магнитоупорядоченных кристаллах, что является
основой магнитной нейтронографии.
На Рис.3 приведена нейтронограмма (зависимость интенсивности
рассеяния нейтронов от угла рассеяния ϑ) поликристаллического образца
BiFeO3. Нейтронограмма представляет собой совокупность максимумов
когерентного ядерного или магнитного рассеяния на фоне диффузного
(некогерентного) рассеяния. Кроме того, соизмеримость энергии тепловых
нейтронов с энергией тепловых колебаний атомов и молекулярных групп в
кристаллах
и
жидкостях
обеспечивает
оптимальное
использование
неупругого рассеяния нейтронов в нейтронной спектроскопии.
Рис.3
Нейтронограмма поликристаллического образца BiFeO3
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 125
Структурная нейтронография
Структурная нейтронография - один из современных методов
структурного анализа кристаллов. Геометрическая теория дифракции всех
трёх излучений - рентгеновских лучей, электронов, нейтронов - одинакова,
но физическая природа взаимодействия их с веществом различна, что
определяет специфику и области применения каждого из методов. Как уже
указывалось
выше,
рентгеновские
лучи
рассеиваются
электронными
оболочками атомов, нейтроны (через короткодействующие ядерные силы) атомными ядрами, электроны - электрическим потенциалом атомов.
Вследствие этого структурная нейтронография имеет ряд особенностей.
Рассеивающая способность атомов характеризуется атомной амплитудой
рассеяния. Особый характер взаимодействия нейтронов с ядрами приводит к
тому, что атомная амплитуда рассеяния нейтронов для различных элементов
(в отличие от рентгеновских лучей) несистематическим образом зависит от
порядкового номера элемента в периодической системе. В частности,
рассеивающие способности лёгких и тяжёлых элементов оказываются одного
порядка. Поэтому изучение атомной структуры соединений лёгких элементов
с тяжёлыми является специфической областью структурной нейтронографии.
Прежде всего, это относится к соединениям, содержащим легчайший элемент
- водород. Рентгенографически и электронографически в некоторых
благоприятных случаях удаётся определить положение атомов водорода в
кристаллах его соединений с другими лёгкими атомами (с Z ≤ 30).
Нейтронографически определение положения атомов водорода не сложнее,
чем большинства других элементов, причём существенная методическая
выгода достигается заменой в изучаемой молекуле атомов водорода на его
изотоп — дейтерий. С помощью нейтронографии определена структура
большого числа органических соединений, гидридов и кристаллогидратов,
уточнена структура различных модификаций льда, водородсодержащих
сегнетоэлектриков и т.д., что дало ряд новых данных для развития
кристаллохимии водорода.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 126
Рис.4
Схема нейтронографической установки для исследования поликристаллических образцов:
1 — система коллимации, формирующая нейтронный пучок; 2 — блок монохроматизации
для выделения нейтронов с определённой фиксированной энергией (длиной волны) из
сплошного спектра нейтронов ядерного реактора; 3 — нейтронный спектрометр с
детектором нейтронов 4 для измерения интенсивности нейтронного излучения под
различными углами рассеяния θ. Исследуемый образец помещается в центре
спектрометра.
Нейтронографический
эксперимент
осуществляется
на
пучках
нейтронов, получаемых в ядерных реакторах (возможно также использование
для целей нейтронографии ускорителей электронов со специальными
мишенями).
На
Рис.4
нейтронографических
(дифрактометры,
приведена
исследований.
нейтронные
типичная
установка
Нейтронографическая
спектрометры
разных
для
аппаратура
типов
и т.д.)
размещается в непосредственной близости от реактора на пути нейтронных
пучков. Плотность потока нейтронов в пучках самых мощных реакторов на
несколько порядков меньше плотности потока квантов рентгеновской
трубки, поэтому нейтронографическая аппаратура, нейтронографический
эксперимент сложны. По этой же причине используемые в нейтронографии
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 127
образцы существенно крупнее, чем в рентгенографии. Эксперименты могут
проводиться в широком интервале температур (от 1 до 1500 К и выше),
давлений, магнитных полей и др.
Однофононное рассеяние
Понятно, что при выводе уравнений (7, 8 и 9) мы не учитывали
возможность рождения или поглощения квантов тепловых колебаний
кристаллической решетки (фононов) при рассеянии в ней нейтронов. Однако
наиболее
важную
информацию
дают
нейтроны,
поглотившие
или
испустившие в процессе рассеяния в кристалле один фонон. В наиболее
важном случае поглощения законы сохранения энергии и квазиимпульса
имеют вид:
E ' = E + ω (q), k' = k + q + g .
(10)
где q - волновой вектор поглощенного фонона, E и E ' - начальная и
конечная энергия нейтрона, ω (q) - энергия поглощенного фонона некоторой
ветви
фононного
спектра,
которая
квазиимпульсов с периодом g ,
периодична
в
пространстве
ω (q) = ω (q + g ) . В результате два закона
сохранения (10) дают одно уравнение:
2
k '2 / 2mn =
2
k 2 / 2mn + ω (k − k ') .
где mn - масса нейтрона. Таким образом, энергию, поглощаемую (или
теряемую) нейтроном за счет взаимодействия с кристаллом, можно считать
связанной с поглощением (или испусканием) фононов. Измеряя углы выхода
и энергию рассеянных нейтронов, удается получить непосредственную
информацию о фононном спектре.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 128
Нейтронная оптика
Существует ряд явлений, которые возникают при взаимодействии
нейтронных пучков с веществом и имеют оптические аналогии. Эти явления
характерны для медленных нейтронов. К ним следует отнести: преломление
и отражение нейтронных пучков на границе двух сред, полное отражение
нейтронного пучка от границы раздела (наблюдаемое при определённых
условиях). Для некоторых веществ при отражении и преломлении возникает
поляризация нейтронов, с которой (в первом приближении) можно
сопоставить круговую поляризацию света. Неупругое рассеяние нейтронов в
газах, жидкостях и твёрдых телах имеет аналогию с комбинационным
рассеянием света.
Как и в случае электромагнитного излучения, прохождение нейтронов
через вещество можно рассматривать с микроскопической точки зрения как
суперпозицию нерассеянного излучения и излучения, рассеянного всеми
атомами
среды.
Либо
можно
воспользоваться
макроскопическим
приближением, в котором атомное рассеяние и поглощение описывается
двумя постоянными – показателем преломления n и коэффициентом
поглощения μ .
Когерентное сложение амплитуд рассеяния в направлении вперед
сказывается в изменении постоянной, характеризующей распространение
волны в среде (по сравнению с вакуумом). Это эквивалентно наличию у
среды коэффициента преломления.
Связь между амплитудой рассеяния и коэффициентом преломления
может быть получена из простых соображений. Рассеяние нейтронов может
быть описано при помощи «парциальных» амплитуд рассеяния bl . В этом
случае волновая функция на больших расстояниях от рассеивателя (1) может
быть представлена в виде:
ψ = eikz + ∑
l
bl ikr
e Pl (cos θ ) .
r
(11)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 129
Рис.5
Поток медленных нейтронов падает слева на пластинку рассеивающего вещества
бесконечной протяженности.
При рассеянии медленных нейтронов, когда длина волны велика по
сравнению с размерами рассеивателя, следует учитывать только первый член
суммы в (11) при l = 0 (так называемое S -рассеяние):
b
r
ψ = eikz − eikr ,
(12)
где b = b0 - не зависящая от угла так называемая длина рассеяния (амплитуда
рассеяния S-волны). Полное сечение рассеяния при этом будет равно
2
σ = 4π b . Значения длины рассеяния для некоторых ядер приведены в
Таблице 1.
Таблица 1.
Длина рассеяния нейтронов некоторыми элементами
Элемент
H
Li
Ti
Fe
U
Длина рассеяния b (10-12 см)
-0.374
-0.214
-0.34
0.95
0.82
Рассмотрим случай, изображенный на Рис.5. Плоская волна падает по
нормали на тонкую бесконечную пластинку толщиной Т и концентрацией N
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 130
атомов/см3. Амплитуда волны в точке Р для z>>T может быть получена в
результате когерентного сложения падающей волны и волн рассеянных
всеми атомами пластинки (предполагаем, что ослаблением в пластинке
можно пренебречь). В соответствии с (12) имеем:
∞
b
r
0
ψ P = e − 2π NT ∫ eikr xdx .
ikz
(13)
Поскольку x 2 + z 2 = r 2 , то xdx = rdr , а интеграл в (13) будет равен:
∞
ψ P = eikz − 2π NTb ∫ eikr dr .
(14)
z
Оценку значения интеграла в (14), который не определен на верхнем
пределе, обычно производят путем умножения подынтегральной функции на
коэффициент, медленно уменьшающийся от единицы до нуля при изменении
r от нуля до бесконечности:
∞
∞
ikr
ikr − ε r
∫ e dr = lim∫ e e dr = −
ε →0
z
z
eikz
, ε >0.
ik
Тогда
⎛
⎝
ψ P = ⎜1 −
i 2π NTb ⎞ ikz
⎟e .
k
⎠
(15)
Если влияние вещества пластинки заключается в изменении величины
волнового вектора от k до nk, то можно написать, что
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 131
ψ P = eik ( z −T )+inkT = eikz eik ( n−1)T ,
(16)
ψ P = ⎡⎣1 + ik ( n − 1) T ⎤⎦ eikz .
(17)
а для (n − 1) kT << 1
Приравнивая (15) и (17) окончательно получаем:
n = 1−
2π Nb
λ2
1
Nb ,
=
−
k2
2π
(18)
где было учтено, что k = 2π / λ , λ - длина волны де-Бройля нейтрона. В случае
положительных значений длины рассеяния b (в это случае говорят о
«нормальном рассеянии», имеющим место для большинства веществ)
коэффициент преломления будет меньше единицы, так же как и для
рентгеновских лучей. В частности, при скользящем падении на поверхность
плотного вещества пучок тепловых нейтронов может испытать полное
отражение, аналогичное полному внешнему отражению рентгеновского
излучения. Критический угол полного внешнего отражения θc определяется
условием:
sin (π / 2 − θc ) = n .
(19)
Полное отражение используется для транспортировки тепловых и
холодных нейтронов с минимальными потерями от ядерного реактора к
экспериментальным
установкам
(на
расстояние
до
100
м).
Это
осуществляется с помощью так называемых зеркальных нейтроноводов вакуумированных
труб,
внутренняя
поверхность
которых
отражает
нейтроны. Зеркальные нейтроноводы делают из меди или стекла. Выбором
материала для отражающего зеркала, внешнего магнитного поля и угла
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 132
скольжения можно добиться того, чтобы нейтроны одной из двух
поляризаций испытывали полное отражение, а другой — нет. Подобное
устройство используется и для получения пучков поляризованных нейтронов
и для определения степени их поляризации.
Проектные задания к Модулю 7
1. Полагая, что сечение рассеяния нейтронов в меди σ ≈ 3 ⋅10−24 см2, оценить
показатель преломления для тепловых нейтронов и угол полного внешнего
отражения.
2. Определить угол, под которым будут наиболее эффективно отражаться
нейтроны с энергией 1 эВ от поверхности кристалла NaCl (d=0.28 нм).
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 133
МОДУЛЬ 8. ОБРАТНОЕ РЕЗЕРФОРДОВСКОЕ РАССЕЯНИЕ
Комплексная цель Модуля 8. Изучение ядерно-физического метода
исследования состава и структуры кристаллов на основе обратного рассеяния
ионов. Аналитические возможности метода.
Лекция 12. Концепция метода обратного рассеяния
Ядерно-физический метод исследования твердых тел, так называемый
метод обратного резерфордовского рассеяния, основан на применении
физического явления – упругого рассеяния ускоренных частиц на большие
углы при их взаимодействии с атомами вещества. Этот метод достаточно
давно используется в ядерной физике для определения состава мишеней
путем анализа энергетических спектров обратно рассеянных частиц.
Аналитические возможности резерфордовского рассеяния легких частиц
получили широкое применение в различных областях физики и техники,
начиная от электронной промышленности и заканчивая исследованиями
структурных фазовых переходов в высокотемпературных соединениях.
Рассмотрим
принципиальные
особенности
метода
обратного
резерфордовского рассеяния. Возможная схема применения метода показана
на Рис.1.
Коллимированный пучок ускоренных частиц с массой М1,
порядковым номером Z1 и энергией Е0 направляется на поверхность объекта
исследования. В качестве объекта исследования может быть достаточно
тонкая пленка, масса и порядковый номер атомов которой равны,
соответственно, М2 и Z2.
Часть ионов в пучке будет отражаться от поверхности с энергией
K M 2 E0 , а часть пройдет вглубь, рассеиваясь затем на атомах мишени. Здесь
K M - кинематический фактор, определяемый как отношение энергии частицы
K M E после упругого рассеяния частицы на угол θ на атоме мишени M к ее
значению до столкновения E . Понятно, что кинематический фактор является
функцией
угла рассеяния. Рассеянные частицы, имеющие определенную
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 134
энергию, выходят из мишени в разных направлениях, в одном из которых
под углом θ к направлению первоначального движения регистрируется их
число и энергия. Если энергии частиц анализирующего пучка достаточно для
того, чтобы достичь задней поверхности мишени, то рассеянные атомами
этой поверхности частицы будут иметь энергию E1 .
Рис.1
Схема применения метода обратного резерфордовского рассеяния
Общая картина рассеянных от пленки ионов представляет собой
энергетический спектр обратно рассеянных частиц. В случае присутствия на
поверхности пленки примеси, масса атомов которой равна
M3 ,
на
энергетических спектрах обратного рассеяния появится пик в области
энергий K M E0 . Пик будет расположен в низкоэнергетической области
3
спектра, если M 3 < M 2 и в высокоэнергетической если M 3 > M 2 .
Как следует из вышеизложенного, метод обратного резерфордовского
рассеяния
предполагает
передачу
энергии
при
процессах
упругих
взаимодействий двух тел. Это означает, что энергия налетающей частицы Е0
должна быть намного больше энергии связи атомов в твердых телах.
Поскольку последняя составляет величину порядка 10 – 20 эВ, то это условие
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 135
всегда выполняется, когда для анализа используются ускоренные ионы с
энергией в диапазоне от нескольких сотен кэВ до 2 – 3 МэВ. Верхняя граница
энергии анализирующего пучка определяется таким образом, чтобы избежать
возможных резонансных ядерных реакций при взаимодействии пучка с
атомами мишени и примеси. Для экспериментальных исследований
используются различные ускорители ионов, например ускорители Ван-деГрафа. В качестве примера на Рис.2 показана установка для исследования
обратного рассеяния с использованием так называемого тандемного
ускорителя ионов.
Рис.2
Тандемный ускоритель ионов
Кинематический фактор K M может быть вычислен из модели упругого
столкновения двух частиц с массами М1 и М2.
Как следует из законов
сохранения импульса и энергии кинематический фактор зависит только от
угла рассеяния θ и отношения масс частицы и атома мишени M 1 / M 2
(рекомендуем читателю самостоятельно получить этот результат):
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 136
2
KM2
⎡ ( M 2 − M 2 sin 2 θ )1/ 2 + M cos θ ⎤
2
1
1
⎥ .
=⎢
⎢
⎥
M1 + M 2
⎣
⎦
(1)
Таким образом, из зависимости кинематического фактора (1) следует,
что, во-первых, измеряя угол рассеяния и энергию рассеянных частиц, можно
определить массу рассеивающих частиц, а во-вторых, для достижения
хорошей чувствительности метода угол рассеяния должен быть достаточно
большим, а масса налетающих частиц не слишком малой. Поскольку
энергетическое разрешение используемых детекторов обычно не менее 20
кэВ, то для наиболее оптимальных условий экспериментов выбирают угол
рассеяния
порядка 160о, а в качестве анализирующего пучка обычно
используют ускоренные ионы гелия.
Аналитические возможности метода
Изложенные представления о возможностях метода в элементной
избирательности и чувствительности к малым количествам примесных
атомов касались лишь атомов, локализованных на поверхности мишени.
Применение метода для определения пространственного распределения
примесей и дефектов основано на возможности регистрировать разницу в
энергии частиц ΔE , рассеянных атомами, находящимися на разной глубине.
Частица, попадающая в детектор, претерпев акт упругого рассеяния на
некоторой глубине x, имеет меньшую энергию, чем частица, рассеянная
атомами вблизи поверхности. Это связано, во-первых, с потерями энергии на
пути в мишень и из нее, а, во-вторых, из-за различий в потерях энергии при
упругом взаимодействии частицы с атомами, находящимися на поверхности
и на глубине x.
Рассмотрим процесс рассеяния частиц на большой угол на глубине и на
поверхности в соответствии с Рис.3. Пусть на мишень падает частица с
энергией E0 под углом θ1 . Детектор, расположенный под углом θ2 ,
регистрирует частицы, рассеянные на поверхности и на глубине x. Частицы,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 137
рассеянные на поверхности, попадают в детектор, имея энергию KM E0 .
2
Частицы же, рассеянные на глубине x, будут иметь энергию E1 , которая, как
нетрудно понять, определится следующим соотношением:
E1 = K M 2 E −
x ⎛ dE ⎞
⎜
⎟ ,
cos θ 2 ⎝ dx ⎠ вых
(2)
где ( dE / dx )вых - линейные потери энергии частицы при ее движении от точки
рассеяния на глубине x до выхода из мишени, E - энергия, с которой частица
подойдет от поверхности к точке рассеяния на глубине x:
E = E0 −
x ⎛ dE ⎞
⎜
⎟ ,
cos θ1 ⎝ dx ⎠вх
(3)
где ( dE / dx )вх - линейные потери энергии частицы при ее движении от
поверхности до точки рассеяния на глубине x. Таким образом:
E1 = E0 − ΔE ,
(4)
где
⎡
1 ⎛ dE ⎞
1 ⎛ dE ⎞ ⎤
ΔE = x ⎢ K M 2
⎜
⎟ +
⎜
⎟ ⎥.
cos θ1 ⎝ dx ⎠вх cos θ 2 ⎝ dx ⎠вых ⎦
⎣
(5)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 138
Рис.3
Геометрия рассеяния частиц от мишени
Выражение в квадратных скобках в (5) обычно называют фактором
энергетических потерь и обозначают как S . Рассматривая для простоты
геометрию эксперимента, когда θ1 = 0 , т.е. θ 2 = π − θ , получим следующее
выражение для фактора энергетических потерь:
1 ⎛ dE ⎞
⎛ dE ⎞
S = KM2 ⎜
⎟ +
⎜
⎟ ,
⎝ dx ⎠вх cos θ ⎝ dx ⎠вых
(6)
и, соответственно, ΔE = S x . Последнее соотношение лежит в основе
перевода энергетической шкалы в спектрах обратного рассеяния в шкалу
глубины. При этом глубинное разрешение определяется энергетическим
разрешением детектора и может составлять величину до 20 нм.
Для определения энергетических потерь частицы ( dE / dx ) можно
использовать квантовую теорию торможения (Бете, Блох, 1932). Формула
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 139
торможения для быстрых нерелятивистских частиц с массой, значительно
большей электронной массы, имеет вид:
dE 4π e4 Z12 Z 2 N 2mv 2
ln
−
=
,
dx
mv 2
I
(7)
где v - скорость частицы, N - концентрация атомов мишени, e , m - заряд и
масса электрона,
I
- средний ионизационный потенциал. Средний
ионизационный потенциал, входящий в формулу (7), по существу,
представляет собой подгоночный параметр и обычно определяется из
экспериментов по торможению заряженных частиц. Для оценок среднего
ионизационного потенциала можно использовать приближенную формулу
Блоха:
I = ε Ry Z 2 ,
(8)
где ε Ry - постоянная Ридберга, ε Ry = 13.6 эВ . Для более точных практических
расчетов и анализа энергетических спектров обратного рассеяния вместо
формул (7, 8) используют хорошо проверенные полуэмпирические формулы
и различные табличные данные.
На Рис.4 приведен пример энергетического спектра обратного
рассеянных ионов. Стрелками на Рис.4 отмечены положения пиков тех
элементов, которые содержатся на поверхности исследуемого образца.
Вместе с тем обнаружение той или иной примеси связано не только с
энергетическим разрешением детектора, но и с количеством этой примеси в
мишени, иными словами, с величиной сигнала от данной примеси на
энергетическом спектре. Величина сигнала от i-го элемента примеси в
мишени, или площадь под пиком Ai , определяется выражением:
Ai = qΩσ i ( Nx)i ,
(9)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 140
Рис.4
Энергетический спектр ионов гелия с энергией 2 МэВ обратно рассеянных от кремниевой
мишени
где ( Nx)i - слоевое содержание i-го элемента (1/см2), σ i - среднее
дифференциальное сечение рассеяния анализирующих частиц на атомах в
детектор с телесным углом Ω (см2/ср), q - полное число анализирующих
частиц, попавших в мишень за время измерения спектра. Из соотношения (9)
следует, что стандартных условиях эксперимента (т.е. при постоянных Ω и
q ) величина сигнала пропорциональна
σ i . Для вычисления среднего
дифференциального сечения можно воспользоваться формулой:
{
cos θ + ⎡1 − ( M 1 / M i ) sin 2 θ ⎤
⎣
⎦
⎛ Z1Z i e 2 ⎞
σi = ⎜
⎟
1/
2
2
⎡1 − M / M i )2 sin 2 θ ⎤
⎝ 2 E sin θ ⎠
⎣ ( 1
⎦
2
2
}.
1/ 2 2
(10)
Из последней формулы следует, что величина сигнала в спектрах обратного
рассеяния зависит от порядкового номера элемента как Zi2 .
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 141
Проектные задания к Модулю 8
1. Какое минимальное энергетическое разрешение должен иметь детектор для
определения примесных атомов N, O, F по спектрам обратного рассеяния
ионов He+ с энергией 2 МэВ от неориентированного кристалла кремния.
2. В энергетическом спектре обратно рассеянных от Be-мишени ионов He+ с
энергией 1.4 МэВ под углом 160о наблюдается максимум с энергией 500
кэВ. Определить какому примесному химическому элементу принадлежит
данный максимум.
3. Энергетический спектр обратного рассеяния ионов He+ c энергией 1.4 МэВ
при угле рассеяния 180о от пленки Ta лежит в интервале энергий от 1000 до
1400 кэВ. Определить толщину пленки.
4. Энергетический спектр обратного рассеяния каналированных ионов He+ c
энергией 1.4 МэВ при угле рассеяния 180о от кристалла Si содержит
широкий максимум в интервале энергий от 700 до 900 кэВ. Определить
толщину поврежденного слоя.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 142
МОДУЛЬ 9. КАНАЛИРОВАНИЕ
Комплексная цель Модуля 9. Знакомство с классом ориентационных
эффектов, возникающих при взаимодействии заряженных частиц с
кристаллами.
Лекция 13. Физика ориентационных эффектов
Если быстрая заряженная частица движется в кристалле, то при
некоторых условиях и для определенных траекторий она претерпевает ряд
столкновений
с
атомами
при
практически
одинаковых
прицельных
параметрах. В этом случае говорят, что индивидуальные столкновения
становятся коррелированными. Отклонения в каждом столкновении с
атомами будут при этом малы. Если такая частица движется вдоль главных
кристаллографических направлений, она претерпевает серию малоугловых
коррелированных отклонений на соседних атомах цепочки. Такие частицы
называют каналированными, а подобный режим движения называют
каналированием заряженных частиц в кристаллах. Атомы кристаллической
решетки вдоль основных кристаллографических направлений формируют,
так называемые, каналы, которые ограничиваются плотно упакованными
атомными рядами или плоскостями (см. Рис.1).
Основная идея, существенно упрощающая теоретический анализ
эффекта каналирования в целом, состоит в замене истинного потенциала
атомов кристалла потенциалом, усредненным по координатам атомов вдоль
направления кристаллографической оси или плоскости, что соответствует
режимам, так называемого, осевого или плоскостного каналирования
(Линдхард, 1964). Такое приближение особенно эффективно, если угол
падения частицы на ось или плоскость достаточно мал. В зависимости от
характера движения заряженных частиц в кристалле различают различные
режимы каналирования - осевое каналирование (движение вдоль атомных
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 143
цепочек)
и
плоскостное
каналирование
(движение
вдоль
атомных
плоскостей).
Рис. 1
Каналы, формируемые атомными цепочками вдоль
основных кристаллографических направлений в кристалле.
Основа непрерывного приближения заключается в предположении, что
в отклонение траектории дают вклад много последовательных атомов. При
этом закономерности движения частицы в кристалле будут отличаться от
закономерностей ее движения в аморфном веществе. При движении вдоль
атомных цепочек в непрерывном приближении вводится средний потенциал
на расстоянии r от оси цепочки, т. е.
+∞
)
(
1
U (r ) = ∫ V R = z 2 + r 2 dz ,
d −∞
(1)
где V (R) — ионно-атомный потенциал и d — расстояние между атомами в
цепочке.
Атомные
плоскости
могут
также
приводить
к
увеличению
направленности в движении частицы, если на своем пути, определяемом
непрерывным потенциалом, частица испытывает много столкновений с
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 144
атомами. Простейшая кристаллическая ячейка – кубическая. Для кубической
решетки существуют три основных типа плоскостей (см. Рис. 2). В
кристаллографии их обозначают (100), (110) и (111).
Рис. 2
В кубической решетке существуют три основных типа плоскостей, которые в
кристаллографии обозначают как (100), (110) и (111).
Если угол между импульсом частицы и кристаллической плоскостью
мал, то частица взаимодействует сразу со многими атомами кристаллической
решетки и потенциал поля отдельных атомов может быть заменен
усредненным непрерывным потенциалом U(y), зависящим только от
расстояния от кристаллических плоскостей. Непрерывный потенциал, как
функция расстояния от плоскости, имеет вид:
∫ 2π rV ( R =
)
+∞
U ( y ) = Nd p
y 2 + r 2 dz ,
0
(2)
где N – число атомов в единице объема, Ndp - среднее число атомов на
единицу площади плоскости, dp - расстояние между соседними плоскостями.
Существует критический угол относительно кристаллографических
направлений,
который
разделяет
все
траектории
на
траектории
каналированных и неканалированных частиц. Для частицы, движущейся под
углом меньше критического, столкновения с атомами кристалла будут
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 145
коррелированными, и частица большую часть времени будет проводить
далеко от цепочек. При углах больших критического атомные цепочки или
плоскости не оказывают направляющего действия на частицу. Для оценки
критического угла введем в рассмотрение энергию барьера для каналов Ec ,
зависящую от заряда иона Z1 и параметров кристалла. Обозначим через ψ
угол между направлением движения частицы и направлением канала, когда
частица находится на оси канала. Если энергия поперечного движения
E sin 2 ψ больше, чем Ec , (где Е – энергия иона) то ион может уйти из канала.
Таким
ψc
образом,
критический
угол
можно
оценить
соотношением
1/ 2
( Ec / E ) . Только в случае, если угол между направлением падающего
иона и осью канала меньше критического и ион начинает свое движение
вблизи оси канала, можно не учитывать уход иона из канала и рассматривать
собственно каналирование.
Если пучок частиц направлен вдоль оси канала, то он разделяется на
каналированную и неканалированную компоненты. При такой ориентации в
совершенном кристалле в режим каналирования попадает до 95 - 98 % частиц
от общего их числа. Небольшая часть пучка (2 – 5%) испытывает на влете в
кристалл сильное рассеяние на атомных ядрах, находящихся на поверхности
кристалла, отклоняется на угол больше критического и попадает в
неканалированную компоненту. Величину выхода частиц, рассеянных на
большие углы при нулевом угле влета, нормированную на выход в
неориентированной мишени, называют минимальным выходом и обычно
обозначают как χ min (см. Рис. 3).
2
Вокруг каждой атомной цепочки имеется область πρmin
, в которой
частицы не могут быть каналированными даже при нулевом начальном угле
влета, причем
ρmin
определяет минимальное расстояние, на которое
каналированные частицы могут приблизиться к атомным цепочкам (или
плоскостям). Тогда часть пучка, попадающего в неканалированную
2
/ π r02 , где π r02 - площадь одного канала.
компоненту, определяется как πρmin
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 146
Для осевого и плоскостного каналирования из геометрических соображений
2
Nd (ось) и χ min = 2ρmin / d p
следуют соотношения, соответственно, χ min = πρmin
(плоскость). Значение минимального расстояния сближения, например, для
2
a 2 + u⊥2 , где a и u⊥
осевого каналирования можно оценить соотношением ρmin
– радиус экранирования и амплитуда тепловых колебаний атомов в
направлении, перпендикулярном атомной цепочке, соответственно. Из
приведенных формул следует, что минимальный выход в плоскостном случае
существенно превышает ту же величину для осевого каналирования. Это
является основной причиной того, что плоскостное каналирование реже
используется в исследовании кристаллов с помощью ядерно-физических
методов.
Рис. 3
Различные геометрии экспериментов по рассеянию ускоренных ионов кристаллами
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 147
Дополнительным явлением, часто используемым в ядерно-физических
методах исследования кристаллов, служит эффект блокировки. В этом случае
пучок ионов падает на кристалл под углами, достаточно удаленными от
главных кристаллографических направлений, а детектор выставляется строго
вдоль одного из основных направлений в кристалле, и регистрирует частицы,
вышедшие в этом направлении (Рис. 3 с). Для частиц, рассеянных прямо
вперед по отношению к соседним атомам, формирующим стенки канала,
будут характерны большие углы рассеяния.
Эти частицы не способны
двигаться вдоль выбранного низкоиндексного направления. Поэтому при
таких условиях наблюдается сильное подавление выхода резерфордовского
рассеяния, фиксируемого детектором, т.е. рассеяние вдоль этого направления
блокировано (Рис. 4).
Рис. 4
Иллюстрация эффекта теней и блокировки
В экспериментах по эффекту блокировки наблюдаются теневые
картины.
В
этом
случае
пучок
частиц
падает
на
кристалл
в
неориентированном направлении. На фотопластинке, служащей детектором
рассеянных частиц, получается теневая картина, на которой более светлые
линии указывают на направления наиболее низкоиндексных осей и
плоскостей.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 148
Полезным и важным результатом теории каналирования является
обратимость. Согласно механике должно быть обратимым не только
движение частицы по ее траектории от точки А вне кристалла до точки В в
кристалле, но также и вероятности переходов для прямого и обратного
процессов РАВ = РВА, если потенциалы в А и В равны. Предположим, что в
точке А эмиттируется N частиц в секунду в единичном телесном угле в
направлении к точке В и что сечение в В равно σ. Скорость РАВ прямых
процессов равна скорости РАВ обратных процессов, для которых эмиссия из
В составляет N частиц в единичный телесный угол и сечение в А равно σ.
Этот результат можно рассматривать как следствие теоремы Лиувилля.
Найдя угловое распределение вне кристалла частиц, эмиттированных
атомными ядрами цепочек в кристалле, мы тем самым получаем также
вероятность попадания в эти ядра внешнего пучка частиц. Эти результаты не
изменяются и при многократном рассеянии, где процессы также обратимы.
Обратимость может быть нарушена в некоторых случаях. Действительно,
если торможение на пути между А и В так велико, чтобы вызвать отклонение
от пути, то может оказаться невозможным обратить путь ни для
потенциального движения, ни для эффектов многократного рассеяния.
Каналирование в сочетании с обратным рассеянием
Наиболее широкое применение метод обратного резерфордовского
рассеяния получил после открытия явления каналирования быстрых частиц в
кристаллах. Сочетание этих двух эффектов послужило основой для создания
мощных аналитических методов исследования кристаллических соединений.
Сегодня эти методы используются для получения структурных данных о
кристаллах, недоступных любым другим методам. Каналирование и обратное
рассеяние
позволяет
производить
локацию
примесных
атомов
в
кристаллической решетке, т.е. определять местоположение примесных и
смещенных атомов, исследовать фононные аномалии в кристаллах, получать
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 149
профили радиационных повреждений и т.д. Рассмотрим качественные
особенности метода.
(b)
(a)
Рис.5
(a) – энергетический спектр обратного рассеяния каналированных ионов (a). (b) энергетический спектр обратного рассеяния каналированных ионов от кристаллической
мишени, содержащей на глубине x поврежденный слой. Пунктир – спектр обратного
рассеяния от неориентированной мишени.
Если
анализируемая
мишень
монокристаллическая,
то
можно
согласовать какое-либо из ее главных кристаллографических направлений с
направлением движения частиц в пучке. При таком согласовании рассеяние
частиц на атомах мишени подавляется из-за их преимущественного
движения внутри каналов. В совершенных кристаллах выход обратного
рассеяния каналированных ионов примерно на два порядка меньше выхода
при неориентированном движении. Изменение энергетического спектра
обратного рассеяния в условиях каналирования иллюстрируется кривой (2)
на Рис.5 (a). При наличии в кристалле поврежденного слоя на некоторой
глубине, создаваемого, например, при ионной имплантации (выделено
темной полосой на Рис.5 (b)), энергетический спектр обратного рассеяния
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 150
будет иметь некоторый подъем в интервале энергий ΔEd , соответствующим
толщине поврежденного слоя. Причем имеется очевидная связь между
увеличением выхода и количеством дефектов в слое.
При зондировании кристалла пучком заряженных частиц вдоль
основных кристаллографических осей или плоскостей можно также
определить местоположение примесного атома или дефекта, т.е. определить
находится ли он в узле кристаллической решетки или в междоузлии и где
именно.
Такая
возможность
возникает
вследствие
эффекта
перераспределения плотности потока каналированных частиц. А именно, при
движении частиц вдоль кристаллографического направления максимум
плотности потока возникает
в центре канала, а минимум на его
периферийной части (т.е. вблизи атомных цепочек или плоскостей).
Рис.6
Схематическое изображение зависимости выхода обратного рассеяния от угла падения
частиц при различной локализации примесного атома или дефекта.
Имеется несколько способов определения локализации примесного
атома с помощью обратного рассеяния. Наиболее простым и информативным
является исследование угловой зависимости выхода обратного рассеяния при
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 151
осевом и плоскостном каналировании. Это прямой и непосредственный
метод. В угловых зависимостях обратного рассеяния содержится больше
информации, чем в энергетических спектрах.
Так, например, можно
различать рассеяние на дефектах или примесных атомах, находящихся в
различных местах при зондировании в определенном кристаллографическом
направлении. Кроме того, сравнение различных относительных максимумов
в угловой зависимости позволяет определить относительную заселенность
измеряемых местоположений. Рассмотрим несколько типичных случаев.
Если
примесные
атомы
локализованы
в
центре
канала,
угловое
распределение характеризуется максимумом про нулевом угле (Рис.6 (a)).
Если примесные атомы локализованы в центральной части канала на
некоторой эквипотенциальной линии, то будет наблюдаться двойной
максимум (Рис.6 (b)). Если часть атомов примеси находится в центре канала,
а остальные в замещающем состоянии (т.е. в узлах кристаллической
решетки), то максимум будет наблюдаться при нулевом угле, но его
величина не может превысить выход при неориентированном движении
(Рис.6(c)). И, наконец, если атомы примеси находятся в периферийной части
канала, то максимум сменится минимумом (Рис.6(d)). Однако его ширина
будет меньше ширины углового распределения в идеальном кристалле.
Таким
образом,
расщепление
углового
распределения
и
появление
многократных пиков имеет важное значение, так как существенно упрощает
интерпретацию экспериментов по локации примесных атомов. На Рис.7 и
Таблице 1 показан пример локации примесного атома в двумерной
кристаллической решетке при измерении выхода обратного рассеяния в двух
направлениях падения анализирующего пучка.
Таким образом, наблюдая ориентационные эффекты выхода обратно
рассеянных частиц, можно получать прямую информацию о местоположении
примесных атомов и точечных дефектов в кристаллической решетке.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 152
Таблица 1.
Относительный выход обратного рассеяния при локации примесного
атома вдоль главных кристаллографических направлений
Направление
<10>
_
<11>, < 11 >
Выход рассеяния при
различных
положениях
примесного атома
●
▲
■
0
0,5
1
0
1
0
Рис.7
Схема локализации примесного атома в элементарной ячейке двумерного кристалла.
Выделенные области – запрещенные для каналированных частиц.
Основы релятивистской теории каналирования
Рассмотрим
движение
частицы
в
кристалле
вдоль
кристаллографических плоскостей. Систему координат выберем так, чтобы
оси z и y были параллельны кристаллографическим плоскостями и
находились
посредине
между
ними
(Рис.
8).
Тогда
ось
x
будет
перпендикулярна плоскостям и U = U(x). Пусть частица с зарядом e и массой
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 153
M движется в плоскости (x,z) под малым углом θ d относительно оси z.
Обозначим ее энергию, импульс и скорость до попадания в кристалл через E0
, p0 и v0 . Тогда движение частицы в кристалле будет описываться
уравнениями:
dp z
∂px
∂U
=0 .
,
= −e
dt
∂t
∂x
(3)
Так как потенциал U зависит только от поперечной координаты x, то
∂U dU dU
.
=
=
∂x
dx vx dt
Используя соотношения (4), vx=pxc2/E, где
(4)
E=
px2 с 2 + pz2 с 2 + M 2 c 4
нетрудно проинтегрировать первое из уравнений (7.1). Результатом, который
и следовало ожидать для движения частицы в потенциальном поле, является
закон сохранения энергии E + eU = const. При ϑd ≈ px / pz
1
и
E = Ez + px2c 2 /(2 Ez ) , где Ez = c pz2c 2 + M 2 c 4 – «продольная»
энергия частицы, закон сохранения энергии можно переписать в виде
p x2 c 2
+ E z + eU = const.
2E z
(5)
Так как, согласно второму из уравнений (3), проекция импульса pz и,
следовательно, продольная энергия Ez частицы сохраняются, то сохраняется
и поперечная энергия Et = p x2 c 2 /(2 E z ) + eU . Положив pz = p0 и Ez = E0 , что
допустимо при малых углах θ , закон сохранения Et и первое из уравнений
(3) можно представить следующим образом:
Et = p0v0θ 2 / 2 + eU = const ,
(6)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 154
p0 d 2 x
dU
+e
= 0.
2
v0 dt
dx
(7)
Рассмотрим движение частицы в поле гармонического потенциала,
который запишем в виде:
Рис. 8
Систему координат выберем так, чтобы оси z и y были параллельны цепочкам атомов и
находились посредине между кристаллическими плоскостями.
U ( x) = U 0 ( 2 x / d p ) ,
2
x ≤ dp / 2 ,
(8)
где dp – расстояние между кристаллическими плоскостями. В важных для нас
случаях потенциал (8) является достаточно хорошей аппроксимацией
реального потенциала. Продифференцировав (8) и подставив результат в (7),
получим следующее уравнение движения частицы в направлении x:
d 2x
m 2 + ax = 0 ,
dt
где введены обозначения
p0 / v0 = m и
(9)
8eU 0 / d p2 = a . Последнее уравнение
описывает малые колебания горизонтального пружинного маятника без
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 155
трения (m и a – аналог массы тела и коэффициента упругости пружины).
Отсюда следует, что частица в кристалле будет совершать гармонические
колебания относительно точки x = 0 по закону:
x = A sin(ω0t + ϕ0 ),
A=
dp
2
Et
2с
, ω0 =
eU 0
dp
2eU 0
E0
(10)
где ω 0 – циклическая частота и ϕ 0 – фаза колебаний, зависящая от начальных
условий. Так как z = v0t, то θ = dx/dz = dx/(v0dt). Угол θ будет также
изменяться по гармоническому закону:
θ=
Aω 0
1
cos(ω 0 t + ϕ 0 ) =
v0
β0
2 Et
cos(ω 0 t + ϕ 0 ). .
E0
(11)
Рис. 9
Гранецентрированная кубическая решетка типа алмазной
Из (10) следует, что при Et ≤ eU 0 амплитуда колебаний частицы не
превысит dp/2, то есть частица все время будет двигаться по каналу между
кристаллическими плоскостями или, как говорят, будет захвачена в режим
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 156
каналирования. Из следует (6), что максимальное значение угла влета, при
котором частица еще может захватываться в режим каналирования,
достигается при U(x=0) и равно:
θL =
2eU 0
1
=
p0 v0
β0
2eU 0
.
E0
(12)
Угол θ L называется критическим углом каналирования Линдхарда. В
действительности из-за конечных размеров и тепловых колебаний атомов
область допустимых значений θ 0 немного меньше угла Линдхарда.
Рассмотрим конкретный пример. Пусть протон с энергией 70 ГэВ
попадает в кристалл кремния, имеющего гранецентрированную кубическую
решетку типа алмазной (Рис. 9), под малым углом к плоскостям (110) (см.
Рис. 2), для которых dp = 1,92 Å (1 Å = 10-10 м) и U0 = 22 эВ. Простой расчет
по формуле (12) дает θl = 2.5 ⋅10−5 радиан. То есть, протоны с энергией 70 ГэВ
могут захватываться в режим каналирования, если их угол с плоскостью
(110) не превышает 0,0014о. Однако это не означает, что они обязательно
дойдут до конца кристалла: рассеяние на электронах и ядрах атомов
кристалла и дефекты кристаллической решетки могут увеличить поперечную
энергию частицы и вывести ее из режима каналирования. Этот процесс
называется деканалированием. Существует и обратный процесс: частицы, не
попавшие сразу в режим каналирования, могут захватиться в него в глубине
кристалла благодаря взаимодействию с электронами, ядрами и дефектами
решетки.
Отклонение пучков частиц кристаллами
Частицы, захваченные в режим каналирования, можно отклонить от
первоначального направления, если кристаллические плоскости изогнуть
(Цыганов, 1976). Пусть частицы с энергией E0 , импульсом p0 и скоростью v0
влетают в изогнутый кристалл в плоскости (x, z) под углом θ0 к оси z. Если
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 157
радиус R кривизны плоскостей велик по сравнению с расстоянием dp между
плоскостями, то изгиб не изменит усредненного потенциала U но приведет к
появлению центростремительной силы pzvz/R(z), заставляющей частицу
двигаться вдоль изогнутого канала. В дальнейшем будем использовать
локальную систему координат (Рис. 5), связанную с координатой z частицы.
Положим pz = p0 и vz = v0 и будем считать кривизну плоскостей постоянной:
R(z) = R = const. В этих предположениях уравнение движения частицы вдоль
оси x локальной системы координат можно записать в виде:
Рис.10
Движение положительно заряженных частиц в плоскостном канале изогнутого
кристалла.
dp x
∂U p 0 v0
+e
+
= 0.
dt
∂x
R
(13)
Интегрирование уравнения (13) приводит к закону сохранения поперечной
энергии:
Et =
pv
1
p0 v0θ 2 + eU + 0 0 x = const
R
2
(14)
где θ = dx / dz ≅ px / p0 << 1. Используя для U(x) выражение (8), представим
уравнение движения в виде
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 158
p 0 d 2 x 8U 0
pv
+ 2 ex + 0 0 = 0 .
2
R
v0 dt
dp
(15)
Заменой x=x’ – p0 v0 d2p /(8eU0R) уравнение (15) приводится к виду (9).
Следовательно, его решением будут гармонические колебания относительно
положения равновесия
x = x0 + A sin(w0t + φ0),
(16)
где A и w0 определяются формулами (10), а φ0 – начальными условиями. Если
максимальное значение модуля | x0 + A |
max
≤
dp / 2, то частица захватится в
режим каналирования. Из этого условия можно получить ограничение на
радиус изгиба кристалла
R ≥ Rc =
p0 v0
dp .
4eU 0
(17)
Критическое значение Rc радиуса изгиба соответствует нулевой
поперечной энергии (14), то есть случаю, когда частица входит в кристалл
точно по оси z ( θ0 = 0 и x0 = 0). Для R > Rc критическое значение угла θ0 , при
котором частица еще может каналировать, определяется тем же условием | x0
+ A | max ≤ dp / 2 при x = 0:
θ с = θ l (1 −
R
).
Rc
(18)
где θl – критический угол Линдхарда. При углах θ 0 > θc каналирование
невозможно. Из формулы (18) видно, что область углов захвата частиц в
режим каналирования для изогнутого кристалла всегда меньше, чем для
недеформированного. В действительности из-за конечных размеров и
тепловых колебаний атомов в кристалле ширина канала, по которому может
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 159
двигаться частица, меньше dp . Следовательно, минимальный радиус
кривизны кристаллической плоскости несколько больше Rc , а максимальное
значение θ 0 немного меньше θc .
Рассмотрим отклонение протонов с энергией 70 ГэВ, движущихся
между изогнутыми плоскостями (110) кристалла кремния. Согласно (17),
критический радиус в этом случае будет Rc = 15 см. Так как при R = Rc
угловой аксептанс θc равен нулю, то обычно выбирают R >> Rc . Например,
при R = 75 см для поворота протона с E0 = 70 ГэВ на угол δ = 10 длина lc
кристалла должна составлять всего lc = R sin δ = 1.3см . Она примерно в 100 раз
меньше длины электромагнита и в 10000 раз меньше длины конденсатора,
решающих ту же задачу.
Почему еще не заменили все электромагниты, используемые для
управления пучками заряженных частиц, на кристаллы, которые гораздо
компактнее и совсем не потребляют электроэнергии? Причин несколько.
Рассмотрим одну из главных – малый угловой аксептанс. В приведенном
выше примере протоны, входящие в кристалл под углом θ 0 > θc = 20 мкср
относительно оси кристалла, не захватятся в режим каналирования.
Характерный угловой разброс протонов в пучке ускорителя в 10-100 раз
превышает величину θc .
Таким образом, лишь несколько процентов протонов могут быть
захвачены в режим каналирования и отклонены (Рис. 11). Так как
существуют и другие причины, препятствующие каналированию частиц, то
реальная
величина
эффективности
отклонения
протонов
(отношение
интенсивности отклоненного пучка частиц к падающему на кристалл) может
быть еще меньше. Магнитные же элементы позволяют отклонять и
транспортировать
пучки
протонов
практически
со
100%-ной
эффективностью.
Это однако не означает, что кристаллы не найдут применения для
управления пучками частиц высоких энергий. Во-первых, достаточно часто
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 160
возникает задача отделить от интенсивного пучка частиц лишь небольшую
долю ~10-3 - 10-4. Кристаллы прекрасно подходят для решения этой задачи.
Во-вторых, угловой разброс ультрарелятивистских частиц в пучках от
ускорителей уменьшается пропорционально их энергии E0, в то время как
угол Линдхарда θ l ~ 1 / E 0 , то есть угловой аксептанс кристалла, должен
расти с увеличением энергии.
Рис.11
Фотография отклоненного (слева) и падающего (справа) пучка протонов с энергией 70
ГэВ на изогнутый кристалл кремния.
Рис.12
Устройства для отклонения и вывода частиц из ускорителей, создания и
формирования пучков заряженных частиц при помощи изогнутых кристаллов.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 161
Отклонение частиц при помощи изогнутых кристаллов уже нашло
практическое применение для вывода протонов из ускорителей и создания и
формирования пучков заряженных частиц (Рис.12). В экспериментах на
ускорителе Европейской организации по ядерным исследованиям (ЦЕРН,
Женева) эффективность отклонения протонного пучка с энергией 450 ГэВ
кристаллом кремния составила около 50%. Столь высокую эффективность
удалось достичь благодаря специальным мерам по уменьшению угловой
расходимости пучка. Очевидно, что возможности этой методики далеко не
исчерпаны и в ближайшем будущем можно ожидать появления новых
интересных идей и предложений, связанных с ее развитием.
Проектные задания к Модулю 9
1. Вычислить критический угол каналирования ионов гелия при осевом
каналировании в кристалле кремния вдоль направлений <110> и <100>.
2. Определить величину напряженности магнитного поля необходимую для
отклонения пучка протонов с энергией 70 ГэВ на угол 1о при
геометрических размерах установки 1 м.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 162
МОДУЛЬ
10.
ЭЛЕКТРОДИНАМИКА
ЯДЕРНЫХ
ЧАСТИЦ
В
КРИСТАЛЛАХ
Комплексная цель Модуля 10. Изучение электромагнитных процессов,
сопровождающие прохождение быстрых заряженных частиц через различные
среды.
Лекция 14. Излучение быстрых частиц в среде
Внимание к исследованиям электромагнитных процессов в кристаллах
с участием быстрых заряженных частиц обусловлено предсказанием и
обнаружением ряда неизвестных ранее физических эффектов, которые
открыли новые возможности не только в изучении фундаментальных
закономерностей взаимодействия релятивистских частиц с веществом, но и в
области прикладной ядерной физики для получения интенсивных пучков
фотонов высокой энергии, управления параметрами пучков релятивистских
частиц, исследования свойств кристаллов и т.д. Электромагнитные процессы,
сопровождающие прохождение быстрых заряженных частиц через различные
среды, достаточно многообразны и их исследование еще далеко не
завершено. К таким эффектам относятся когерентные и интерференционные
эффекты в излучении, явление каналирования и связанное с ним спонтанное
электромагнитное излучение, ориентационные эффекты в рассеянии быстрых
заряженных частиц в кристаллах. История открытия и изучения многих из
них насчитывает уже не один десяток лет и к настоящему времени накоплен
большой теоретический и экспериментальный материал в этой области
физики.
Дальнейшие
исследования
в
этой
области,
особенно
при
сверхвысоких энергиях частиц, несомненно, помогут найти ответы на многие
вопросы современной квантовой электродинамики и дадут ключ к созданию
новых технологий в экспериментальной и прикладной физике.
Хорошо известно, например, что электромагнитное излучение может
происходить при ускорении частицы, при распространении частицы в среде
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 163
со скоростью, превышающей фазовую скорость электромагнитных волн, или
при
перестройке
собственного
поля
частицы
диэлектрической восприимчивости среды.
вследствие
изменения
Эти причины порождают
многообразие различных типов электромагнитного излучения, которые
служат либо для определения
характеристик самих излучающих частиц,
либо используются как инструмент для других физических исследований.
Поиск новых источников интенсивного электромагнитного излучения в
разных диапазонах частот постоянно способствует развитию теоретических и
экспериментальных исследований различных типов электромагнитного
излучения релятивистских частиц в веществе и во внешних полях. Например,
вопросы физики γ-γ реакций попадают в сферу все большего внимания, как
теоретиков, так и экспериментаторов. Эта область физики является
интенсивно развивающейся. В этой связи развитие экспериментальных
методов получения интенсивных потоков фотонов высоких энергий (более
100 ГэВ) значительно расширило бы круг исследований электрослабых и
сильных взаимодействий. Поэтому решение проблемы источника фотонов
высоких энергий является определяющей для дальнейшего прогресса
исследований в этой области.
В последние годы был открыт целый ряд, так называемых,
ориентационных эффектов, возникающих при прохождении быстрых
заряженных частиц через кристаллы. Эти эффекты уже нашли широкое
применение в радиационной физике твердого тела, ядерной физике, физике
сверхтонких взаимодействий и т.п. Существующая со времен Бора теория
прохождения
заряженных
частиц
через
вещество
не
может
быть
использована для интерпретации этих эффектов, так как в этой теории не
учитывается
периодическая
структура
кристаллов
(а
именно
из-за
периодичности решетки и возникают ориентационные эффекты).
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 164
Уравнения макроскопической электродинамики
Чтобы получить уравнения Максвелла для средних полей в среде,
необходимо
усреднить
точные
уравнения
Максвелла-Лоренца
для
операторов полей со статистическим оператором системы, объединяющей
вещество и электромагнитное поле. Определяя средние значения плотности
тока и заряда частиц среды, индуцированные внешними токами j и зарядами
ρ, через векторы намагничения М и поляризации Р, после такого усреднения
получаем хорошо известные уравнения для средних полей Е и В (здесь и
далее используем систему единиц, в которой ħ = с = 1):
∂D
+ 4π j,
∂t
divB = 0,
∂B
,
∂t
divD = 4πρ ,
rotH =
rotE = −
H = B − 4π M = B / μ ,
(1)
D = E + 4π P = ε E,
где ε и μ – диэлектрическая и магнитная проницаемости, соответственно.
Если внешние токи создаются движущейся в среде заряженной
частицей, т.е.:
j(r , t ) = ev (t )δ (r − r (t )) ,
то
систему
уравнений
Максвелла
(2)
(1)
необходимо
дополнить
соответствующим уравнением движения заряженной частицы во внешнем
поле:
dp
= eE + e[ v, B] .
dt
(3)
Используя уравнения (1) можно определить энергию W, поглощаемую
средой от внешних источников электромагнитного поля. В первом порядке
теории возмущений по внешнему полю эту величину можно выразить через
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 165
Фурье компоненты продольной и поперечной составляющей внешнего тока
(по отношению к волновому вектору k). Опуская подробности вывода,
приведем окончательный результат:
W = ∫∫ Q (k , ω ) dkd ω ,
(4)
⎡
⎤
2
⎢
⎥
j⊥ (k , ω )
2
1
4π
⎥
Q (k , ω ) = − 4 Im ⎢
j (k , ω ) + 4πω
k2 ⎥
8π
⎢ ωε (k , ω )
2
ω ε (k , ω ) −
⎢
μ (k , ω ) ⎥⎦
⎣
(5)
В области прозрачности (т.е. при достаточной малом значении мнимой
части диэлектрической проницаемости) основной вклад в интеграл (4) вносят
полюсы подынтегрального выражения (5), которые определяются
уравнениями:
ε (k , ω ) = 0, ω 2ε (k , ω ) μ (k , ω ) − k 2 = 0 .
(6)
Соотношения (6) имеют простой физический смысл. Они представляют
собой
дисперсионные
уравнения
для
распространяющихся
в
среде
продольных и поперечных свободных волн. Потери энергии, связанные с
нулями Фурье компонент диэлектрической проницаемости ε (k , ω ) , называют
поляризационными, а потери энергии, связанные с нулями функции
ω 2 ε (k , ω ) μ (k , ω ) − k 2 c 2 , называют черенковскими.
Излучение Вавилова-Черенкова
Потери энергии заряженной частицей на излучение поперечных
электромагнитных волн с частотой ω и волновым вектором k в области
прозрачности, при отсутствии пространственной дисперсии можно записать
в соответствии с (2, 5, 6) в виде:
d 2W
ωk
2
=
n × j(k , ω ) ,
2
d ω d Ω (2π )
n = k / k,
j(k , ω ) = e ∫ dtv (t ) ei[(ωt −kr (t )] ,
(7)
k = ω ε '(ω ),
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 166
где
ε '(ω)
- действительная часть диэлектрической проницаемости среды, а
магнитная проницаемость положена равной единице.
В
случае равномерного
и
прямолинейного
движения
частицы
электромагнитное излучение возникает на такой частоте ω, при которой
скорость движения частицы превосходит фазовую скорость света в среде
c p = ε '(ω ) .
Излучение при этом происходит под характерным углом θ,
определяемым из соотношения:
cos θ − c p / v = 0 .
(8)
Условие возникновения такого излучения обычно выполняется в
оптической области для широкого класса веществ. Поэтому большинство
теоретических и экспериментальных работ посвящено изучению свойств
излучения Вавилова-Черенкова в оптическом диапазоне. На Рис. 1 показано
свечение воды, вызванное черенковским излучением заряженных частиц,
испускаемых топливными сборками в ядерном реакторе.
Рис. 1
Свечение воды, вызванное черенковским излучением заряженных частиц,
которые испускаются топливными сборками в ядерном реакторе.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 167
Излучение Вавилова-Черенкова является следствием поляризации
среды, вызываемой электрическим полем движущееся частицы, и находит
широкое применение в физике высоких энергий для регистрации заряженных
частиц (Рис. 2). Одним из наиболее существенных факторов, определяющих
применение этого излучения для регистрации ядерных частиц, является
зависимость угла распространения излучения от скорости частицы (8). Это не
только
дает
возможность
измерять
скорости
частиц,
но
также
дискриминировать частицы по скоростям.
Структурное излучение Вавилова-Черенкова
Когерентное излучение быстрых частиц в периодических средах
достаточно давно привлекает внимание исследователей. Помимо жесткого
излучения (в основном тормозного происхождения) разворачиваются
детальные исследования когерентного излучения в длинноволновой части
спектра.
Для
когерентного
обусловленного
излучения
пространственной
быстрых
регулярностью
заряженных
частиц,
кристалла,
будем
использовать термин «структурное излучение Вавилова-Черенкова». Наряду
с этим термином в литературе используются термины «параметрическое»,
«квазичеренковское», «переходное излучение и рассеяние в кристалле»,
«дифракционное излучение». Также как и излучение Вавилова-Черенкова,
структурное излучение является следствием поляризации среды, вызываемой
электрическим полем движущееся частицы. Однако в отличие от излучения
Вавилова-Черенкова, условием которого является неравенство v > c p , для
структурного
излучения выполнение этого неравенства не
является
обязательным. В последнем случае направление излучения и частота
когерентно
испущенного
фотона
в
периодической
среде
связаны
соотношением:
c
d
ω (cos θ − p ) = 2π n ,
cp
v
(9)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 168
где n – целое число, d – постоянная решетки. Левая часть равенства (9) есть
разность фаз фотонов, испущенных двумя последовательными узлами
решетки, отстоящими друг от друга на расстоянии d.
Рис. 2
Характерный конус излучения Вавилова-Черенкова (слева) и современный
«черенковский» детектор заряженных частиц (справа).
Соотношение (9) при n = 0 соответствует нулевой разности фаз
интерферирующих волн и есть не что иное, как условие возникновения
излучения Вавилова-Черенкова (8). Структурному излучению соответствует
n ≠ 0,
а
обязательным
пространственная
условием
периодичность
его
среды.
существования
Результаты
является
выполненных
к
настоящему времени экспериментов подтверждают основные свойства
структурного излучения Вавилова-Черенкова. В последнее время в связи с
развитием
ускорительной
детектированием
частиц
техники
высокой
и
проблемами,
энергии,
связанными
теоретические
с
и
экспериментальные исследования в этой области расширяются.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 169
Лекция 15. Эффекты среды
Длина когерентности или зона формирования излучения
Формулу (7) для потерь энергии заряженной частицей на излучение
поперечных электромагнитных волн в среде можно использовать для
изучения процессов излучения в жесткой части спектра, когда влияние среды
сводится лишь к потенциальному рассеянию. Для этого надо учесть, что
k =ω /cи
для спектральной плотности полных потерь энергии на излучение
получим:
2
ω2
d 2W
=
n × j(k , ω ) .
2
d ω d Ω (2π )
(10)
Влияние поляризации среды при излучении в жесткой части спектра
можно учесть в формуле (7), заметив, что в этом случае:
k = ω 1 − ω p2 / ω 2 , где ε ' ≈ 1 − ω p2 / ω 2 .
(11)
В излучении релятивистскими частицами важную роль играет длина
формирования излучения (или длина когерентности). Согласно (7) в каждый
фиксированный
момент
времени
ток
частицы
является
источником
элементарной волны, фаза которой определяется величиной ωt − kr (t ) . Поле
излучения можно рассматривать как результат интерференции таких
элементарных волн. Разность фаз элементарных волн не превышает значения
π, если они испучкаются частицей в направлении k в течение времени
когерентности tcoh = π /(ω − kv ) . За это время частица успевает пройти путь
lcoh ≈ v /(ω − kv ) , который и называют длиной когерентности. Нетрудно видеть,
что при малых углах излучения θ < 1/ γ (где γ – Лоренц-фактор) когерентная
длина lcoh ≈ 2γ 2 / ω и может намного превосходить длину волны излучения, а
при больших энергиях частиц становится макроскопической
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 170
Выражение для длины когерентности можно получить и из других
соображений. Пусть в какой-либо момент времени происходит излучение
фотона релятивисткой частицей. Процесс излучения происходит не
мгновенно. Необходимо, чтобы частица и фотон разошлись в пространстве
на расстояние, по крайней мере, порядка длины волны фотона. Поскольку
скорость частицы близка к скорости света, а излучение происходит в
основном вперед по направлению движения частицы, то частица успевает
пройти значительное расстояние
lcoh ≈ (v / ω ) /(1 − v) ,
численное значение
которого совпадает с определенной выше когерентной длиной, или иначе,
зоной формирования излучения. Как можно увидеть из (7, 10), спектрально
угловая плотность излучения пропорциональна квадрату когерентной длины
излучения.
Тормозное излучение.
Если при рассеянии во внешнем поле угол отклонения частицы на
длине когерентности меньше характерного угла излучения
применимо
так
называемое
дипольное
приближение.
1/ γ ,
то
Спектральная
плотность излучения в этом случае определяется Фурье компонентами
поперечного ускорения частицы во внешнем поле:
∞
dW e2ω dp ⎡
ν ⎛ ν ⎞⎤
2
1 − 2 ⎜1 − ⎟ ⎥ W( p ) ,
=
2 ⎢
∫
d ω 2π ν p ⎣
p⎝
p ⎠⎦
ν = m2ω / 2 E 2 , W( p) = ∫ dtv ⊥ (t ) exp(ipt ), ω
(12)
E.
(13)
Если рассматривается дипольное излучение быстрых частиц в среде, то
Фурье компоненты поперечного ускорения частицы можно представить в
виде:
2
W( p) ≈ ∑ θnθk exp[ip(tn − tk )] ,
n,k
(14)
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 171
где θn и tn угол и момент времени рассеяния на n-ом рассеивающем центре,
соответственно. Далее, спектральную плотность (12) необходимо усреднить
по положениям отдельных рассеивающих центров (т.е. атомов) среды. Фурье
компоненты поперечного ускорения частицы в этом случае удобно
представить в виде (где угловые скобки и означают такое усреднение):
W ( p)
2
= W ( p)
2
+
{
W( p)
2
− W( p)
2
}.
(15)
Первое слагаемое в правой части (15) описывает так называемое
когерентное излучение, а второе – некогерентное. Как следует из (14), в
случае хаотического расположения атомов в пространстве (т.е. в аморфной
среде)
первое
слагаемое
в
(15)
будет
тождественно
равно
нулю.
Спектральная плотность излучения (12) в этом случае описывает только
некогерентное тормозное излучение и будет равна:
dW
4
=
,
d ω 3L
1/ L = 4 Z 2 re2 nα ln(183Z −1/ 3 ) .
(16)
Величину L в (16) называют радиационной длиной. Как видно из (16)
спектральная плотность некогерентного тормозного излучения в аморфной
среде не зависит от частоты излучаемых фотонов и пропорциональна
плотности среды.
В случае, когда при рассеянии на атомах среды угол отклонения
частицы на длине когерентности больше характерного угла излучения 1/ γ ,
дипольное
приближение
становится
уже
не
применимо.
Характер
спектральной плотности в этом случае будет существенно отличаться от (16).
Качественную картину излучения в этом случае можно получить на языке
длины когерентности или зоны формирования излучения.
Рассуждения,
приведенные
выше,
касались
оценки
длины
когерентности без учета изменения кривизны траектории частицы и
поляризации среды. Если учесть многократное рассеяние частиц в среде и
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 172
поляризацию в соответствии с (11), то, воспользовавшись малостью углов
излучения и рассматривая излучение относительно жестких фотонов, можно
оценить «модифицированную» длину когерентности следующей формулой:
l*coh ≈
2
1
ω Θ (lcoh ) + ω p2 / 2ω 2 + γ −2
2
.
(17)
где Θ2 (lcoh ) среднеквадратичный угол рассеяния быстрой частицы в среде на
длине когерентности lcoh ≈ 2γ 2 / ω .
Таким образом, многократное рассеяние и поляризация среды
приводит
к
эффективному
уменьшению
длины
когерентности
и,
следовательно, к уменьшению спектральной плотности излучения в
(lcoh / l*coh ) 2 раз (Тер-Микаэлян, 1969), (Ланлау, Помернчук, 1953), (Мигдал,
1957). Следует, однако, иметь в виду, что эффекты среды становятся
заметными лишь при очень высоких, более 100 ГэВ, энергиях частиц (эффект
Ландау - Померанчука), достижимых лишь на крупных ускорителях, либо
при достаточно малых энергиях фотонов.
Когерентное тормозное излучение
В отличие от аморфных веществ, где эффекты среды всегда приводят к
подавлению
тормозного
излучения,
в
монокристаллах
вследствие
упорядоченного расположения атомов становится возможным относительное
увеличение интенсивности тормозного излучения. Критерий появления
когерентных эффектов состоит в том, что когерентная длина тормозного
излучения
lcoh
должна быть равна (или кратна) расстоянию d, проходимому
быстрой частицей между последовательными столкновениями с атомами
кристалла. При этом эффект усиления тормозного излучения по сравнению с
излучением на изолированном атоме обусловлен когерентностью полей
излучения,
возникающих
при
рассеянии
частицы
на
отдельных
рассеивающих центрах.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 173
Рис. 3.
Иллюстрация когерентного сложения амплитуд
процессов излучения фотонов на системе
периодически расположенных рассеивающих
центров.
Качественно такой эффект усиления несложно понять, рассматривая
излучение электромагнитных волн быстрой частицей,
цепочки упорядоченных рассеивающих центров
движущейся вдоль
(Рис. 3).
Амплитуды
излучения фотонов на отдельных атомах An под нулевым углом к
направлению движения частицы отличаются друг от друга на оператор
сдвига:
Am+n = Am exp(iΔp nd ) .
Δp = m2ω / 2 E ( E − ω ) ≈ ω / 2γ 2 ,
(18)
(19)
где Δp - передаваемый кристаллу импульс в продольном направлении при
излучении фотона. Из (18) видно, что при выполнении условия
Δp d = 2π n, (n = 1, 2,3...) ,
(20)
амплитуды излучения фотонов на отдельных атомах будут иметь одинаковые
фазы. В этом случае, в отличие от рассеяния на неупорядоченных
рассевающих центрах, вероятность излучения будет пропорциональна
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 174
квадрату числа атомов на длине траектории частицы. На классическом языке
такая картина процесса излучения фотонов обусловлена отличием от нуля
усредненного по положениям атомов Фурье компоненты поперечного
ускорения частицы (см. первое слагаемое в правой части формулы (15)).
Таким образом, как следует из (19) и (20), на частотах ω = 4π nγ 2 / d ,
будет происходить когерентное усиление выхода излучения. Этот эффект
получил название когерентного тормозного излучения. Эксперименты по
исследованию влияния кристаллической структуры на тормозное излучение
проводятся в различных научных центрах при различных энергиях частиц.
Эти
исследования
показывают
достаточно
хорошее
согласие
экспериментальных результатов с теоретическими предсказаниями.
В качестве иллюстрации на Рис. 4 приведены наиболее характерные
результаты, полученные на электронном ускорителе DESY в Гамбурге при
энергии электронов 4.8 ГэВ в кристалле алмаза толщиной 1 мм.
Рис. 4
Выход когерентного тормозного излучения электронов с
энергией 4,8 ГэВ в кристалле алмаза. Точки – эксперимент,
пунктирная линия - расчет, штрихпунктирная линия уровень некогерентного тормозного фона в аморфном
углероде.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 175
Каналирование и излучение при каналировании
Режим каналирования характерен тем, что в поперечном направлении
частица совершает финитное движение внутри каналов, образованных
атомными цепочками или плоскостями (Рис. 5).
Такой режим движения сопровождается спонтанным излучением
электромагнитной волны, частота которой при релятивистских скоростях
частиц в направлении вдоль движения частицы равна:
ωmax = 2Ωγ 2 .
(21)
где Ω – частота поперечных осцилляций в канале.
Рис. 5
Плоскостное каналирование и излучение при
каналировании.
Спектральная плотность излучения в дипольном приближении
может быть рассчитана по формуле (12), в которую необходимо подставить
соответствующие Фурье компоненты поперечного ускорения частицы в поле
осевого или плоскостного канала. В случае гармонического потенциала в
плоскостном канале зависимость спектральной плотности излучения от
частоты фотона имеет вид:
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 176
⎡
dW
ω ⎛
ω
∝ ω ⎢1 − 2
⎜1 −
dω
ωmax ⎝ ωmax
⎣
⎞⎤
⎟ ⎥ θ (ωmax − ω ) ,
⎠⎦
(22)
где θ ( x) = 1 если x ≥ 0 , и θ ( x) = 0 если x < 0 . Спектральная плотность (22)
достигает своего максимального значения на максимальной частоте (21).
Рис. 6
Спектральная плотность излучения при осевом
каналировании электронов с энергией 4,7 ГэВ в кристалле
алмаза при различных углах влета в кристалл. Кубиками
показан уровень некогерентного тормозного фона в
аморфном углероде.
На Рис. 6 показан типичный спектр излучения электронов при осевом
каналировании электронов высокой энергии в кристалле. Как видно из
графика интенсивность излучения в максимуме спектральной плотности
намного превышает фон некогерентного тормозного излучения.
Проектные задания к Модулю 10
1. Оценить длину формирования излучения электронов с энергией 100 ГэВ.
2. Вычислить энергию гамма квантов первой гармоники когерентного
тормозного излучения электронов с энергий 1 ГэВ в кристалле кремния.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 177
МОДУЛЬ 11. ЯДЕРНЫЙ МАГНИТНЫЙ РЕЗОНАНС
Комплексная цель Модуля 11.
электромагнитного
излучения
и
Изучение резонансного поглощения
спектроскопии
ядерного
магнитного
резонанса. Практические аспекты применения ЯМР в науке,
технике и
медицине.
Лекция 16. Магнитные спиновые уровни
Долгое время основой наших представлений о структуре атомов и
молекул служили исследования методами оптической спектроскопии. В
связи с усовершенствованием спектральных методов, продвинувших область
спектроскопических измерений в диапазон сверхвысоких (примерно 103 – 106
МГц;
микрорадиоволны) и высоких частот (примерно 10–2 – 102 МГц;
радиоволны), появились новые источники информации о структуре вещества.
При поглощении и испускании излучения в этой области частот происходит
тот же основной процесс, что и в других диапазонах электромагнитного
спектра, а именно при переходе с одного энергетического уровня на другой
система поглощает или испускает квант энергии.
Разность энергий уровней и энергия квантов, участвующих в этих
процессах, составляют около 10–7 эВ для области радиочастот и около 10–4 эВ
для сверхвысоких частот. В двух видах радиоспектроскопии, а именно в
спектроскопии
ядерного
магнитного
резонанса
(ЯМР)
и
ядерного
квадрупольного резонанса (ЯКР), разница энергий уровней связана с
различной ориентацией соответственно магнитных дипольных моментов
ядер в приложенном магнитном поле и электрических квадрупольных
моментов ядер в молекулярных электрических полях, если последние не
являются сферически симметричными.
Существование ядерных моментов впервые было обнаружено при
изучении сверхтонкой структуры электронных спектров некоторых атомов с
помощью оптических спектрометров с высокой разрешающей способностью.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 178
Под влиянием внешнего магнитного поля магнитные моменты ядер
ориентируются
наблюдать
определенным
переходы
между
образом,
ядерными
и
появляется
возможность
энергетическими
уровнями,
связанными с этими разными ориентациями: переходы, происходящие под
действием излучения определенной частоты. Квантование энергетических
уровней ядра является прямым следствием квантовой природы углового
момента ядра, принимающего 2 I + 1 значений. Спиновое квантовое число
(спин) I может принимать любое значение, кратное 1/2; наиболее высоким из
176
известных значений I обладает ядро Lu71
. Наибольшее измеримое значение
углового момента (наибольшее значение проекции момента на выделенное
направление) равно i .
Значения I для конкретных ядер предсказать нельзя, однако было
замечено, что изотопы, у которых и массовое число, и атомный номер
четные, имеют I = 0, а изотопы с нечетными массовыми числами имеют
полуцелые значения спина. Такое положение, когда числа протонов и
нейтронов в ядре четные и равны (I = 0), можно рассматривать как состояние
с “полным спариванием”, аналогичным полному спариванию электронов в
диамагнитной молекуле.
Впервые поглощение
электромагнитных волн за счет изменения
заселенностей магнитных спиновых уровней электронов было открыто
российским физиком Е.К.Завойским в 1944 году. Это явление было названо
электронным
спиновым
резонансом.
Затем
метод
Завойского
был
распространен на ядерные спиновые системы. В конце 1945 года двумя
группами американских физиков под руководством Ф. Блоха (Станфорский
университет) и Э.М. Парселла (Гарвардский университет) впервые были
получены
сигналы
ядерного
магнитного
резонанса.
Блох
наблюдал
резонансное поглощение на протонах в воде, а Парселл обнаружил ядерный
резонанс на протонах в парафине. За это открытие они в 1952 году были
удостоены Нобелевской премии.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 179
ЯМР спектроскопия
Сущность явления ЯМР можно проиллюстрировать следующим
образом. Если ядро, обладающее магнитным моментом, помещено в
однородное поле B0 , направленное по оси z , то его энергия (по отношению к
энергии при отсутствии поля) равна − μ z B0 где μ z - проекция ядерного
магнитного момента на направление поля (Рис.1).
Рис.1
Если ядро, обладающее магнитным моментом, помещено в однородное поле B0 ,
направленное по оси z , то его энергия равна − μ z B0 .
Как уже отмечалось, ядро может находиться в 2J + 1 состояниях. При
отсутствии внешнего поля все эти состояния имеют одинаковую энергию.
Если обозначить наибольшее измеримое значение компоненты магнитного
момента в единицах ядерного магнетона через μ = gJ (см. Таблицу 1), то все
измеримые значения компоненты магнитного момента выражаются в виде
μ z = gJ z , где g - гиромагнитное отношение, J z – квантовое число, которое
может принимать, как известно, значения
Jz = J,
J − 1,
...
− ( J − 1),
−J .
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 180
Разница в энергии двух соседних уровней тогда будет равна:
ΔE = g μ N B0 ,
μ N = e / 2m p c .
Если в качестве типичного примера взять значение гиромагнитного
отношения для протона, то для магнитного поля B0 = 104 Э резонансная
частота будет равна:
ν = ΔE / 2π ≈ 42.6 МГц .
Такая частота может быть генерирована обычными радиотехническими
методами.
Спектроскопия
ЯМР
характеризуется
рядом
особенностей,
выделяющих ее среди других аналитических методов. Около половины (~
150) ядер известных изотопов имеют магнитные моменты, однако только
меньшая часть их систематически используется.
До появления спектрометров, работающих в импульсном режиме,
большинство исследований выполнялось с использованием явления ЯМР на
ядрах водорода (протонах) (протонный магнитный резонанс – ПМР) и фтора
19
F. Эти ядра обладают идеальными для спектроскопии ЯМР свойствами:
• высокое естественное содержание “магнитного” изотопа (1H 99,98%,
19
F
100%); для сравнения можно упомянуть, что естественное содержание
“магнитного” изотопа углерода 13C составляет 1,1%;
• большой магнитный момент;
• спин I = 1/2.
Это обусловливает, прежде всего, высокую чувствительность метода
при детектировании сигналов от указанных выше ядер. Кроме того,
существует теоретически строго обоснованное правило, согласно которому
только ядра со спином, равным или большим единицы, обладают
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 181
электрическим квадрупольным моментом. Следовательно, эксперименты по
ЯМР 1H и
19
F не осложняются взаимодействием ядерного квадрупольного
момента ядра с электрическим окружением. Большое количество работ было
посвящено резонансу на других (помимо 1H и 19F) ядрах, таких, как 13C, 31P,
11
B, 17O в жидкой фазе (так же, как и на ядрах 1H и 19F).
Внедрение импульсных спектрометров ЯМР в повседневную практику
существенно расширило экспериментальные возможности этого вида
спектроскопии. В частности, запись спектров ЯМР
13
C растворов –
важнейшего для химии изотопа – теперь является фактически привычной
процедурой. Обычным явлением стало также детектирование сигналов от
ядер, интенсивность сигналов ЯМР которых во много раз меньше
интенсивности для сигналов от 1H, в том числе и в твердой фазе.
Спектры ЯМР высокого разрешения обычно состоят из узких, хорошо
разрешенных линий (сигналов), соответствующих магнитным ядрам в
различном химическом окружении. Интенсивности (площади) сигналов при
записи спектров пропорциональны числу магнитных ядер в каждой
группировке, что дает возможность проводить количественный анализ по
спектрам ЯМР без предварительной калибровки.
Таблица 1
Магнитные моменты некоторых ядер
Отношение
Спиновый магнитного
Число
Число
Элемент
момент,
момента
протонов нейтронов
J
к ядерному
магнетону
0
n
0
1
1/2
–1,91298
1
Н
1
0
1/2
+2,79267
2
D
1
1
1
+0,85739
3 *
T
1
2
1/2
+2,9788
6
Li
3
3
1
+0,82193
9
Be
4
5
3/2
–1,1773
10
В
5
5
3
+1,8004
13
С
6
7
1/2
+0,70216
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 182
14
N
О
19
F
17
7
8
9
7
9
10
1
3/2
1/2
+0,40357
–1,89295
+2,62728
Еще одна особенность ЯМР – влияние обменных процессов, в которых
участвуют резонирующие ядра, на положение и ширину резонансных
сигналов. Таким образом, по спектрам ЯМР можно изучать природу таких
процессов. Линии ЯМР в спектрах жидкостей обычно имеют ширину 0,1 – 1
Гц (ЯМР высокого разрешения), в то время как те же самые ядра,
исследуемые в твердой фазе, будут обусловливать появление линий шириной
порядка 104 Гц (отсюда понятие ЯМР широких линий).
В ЯМР-спектороскопии высокого разрешения существуют два важных
источника информации о строении и динамике вещества – это так
называемый химический сдвиг и спин-спиновое взаимодействие.
Лекция 17. Применение ядерного магнитного резонанса
Химический сдвиг
В реальных условиях резонирующие ядра, сигналы ЯМР которых
детектируются, являются составной частью атомов или молекул. При
помещении
исследуемых
веществ
в
магнитное
поле
B0
возникает
диамагнитный момент атомов (молекул), обусловленный орбитальным
движением электронов. Это движение электронов образует эффективные
токи и, следовательно, создает вторичное магнитное поле, пропорциональное
в соответствии с законом Ленца полю B0 и противоположно направленное.
Данное вторичное поле действует на ядро. Таким образом, локальное поле в
том месте, где находится резонирующее ядро,
B = B0 (1 − σ ) ,
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 183
где σ – безразмерная постоянная, называемая постоянной экранирования и
не зависящая от B0 , но сильно зависящая от химического (электронного)
окружения. Эта величина характеризует уменьшение локального поля Bloc по
сравнению с B0 . Величина σ меняется от значения порядка 10-5 для протона
до значений порядка 10-2 для тяжелых ядер. С учетом выражения для
локального поля Bloc для резонансной частоты получаем:
ν = g μ N B0 (1 − σ ) / 2π .
Спин-спиновое взаимодействие
При изучении спектров ЯМР ряда веществ обнаружилось, что в
некоторых случаях наблюдается больше линий, чем это следует из простой
оценки числа неэквивалентных ядер. Один из первых примеров – это
резонанс на фторе в молекуле POCl2F. Спектр
19
F состоит из двух линий
равной интенсивности, хотя в молекуле есть только один атом фтора.
Молекулы других соединений давали симметричные мультиплетные сигналы
(триплеты, квартеты и т.д.).
Другим важным результатом, обнаруженным в таких спектрах, было
то, что расстояние между линиями не зависит от приложенного поля В0,
вместо того чтобы быть ему пропорциональным, как должно быть в случае,
если
бы
мультиплетность
возникала
из-за
различия
в
константах
экранирования.
Позже было показано, что это явление обусловлено механизмом
косвенной связи через электронное окружение. Ядерный спин стремится
ориентировать спины электронов, окружающих данное ядро. Те, в свою
очередь, ориентируют спины других электронов и через них – спины других
ядер. Таким образом, возникновение мультиплетов обусловлено тем, что
каждое ядро расщепляет резонансные линии соседнего ядра на 2J + 1
компонент. Разности энергий между различными спиновыми состояниями
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 184
настолько малы, что при тепловом равновесии вероятности этих состояний в
соответствии
равными.
с
больцмановским
Cследовательно,
распределением
интенсивности
оказываются
линий
почти
мультиплета,
получающегося от взаимодействия с одним ядром, будут равны.
Ядерный магнитный резонанс сегодня
Вскоре после открытия явления ЯМР в конденсированных средах стало
ясно, что ЯМР будет основой мощного метода исследования строения
вещества и его свойств. Действительно, исследуя спектры ЯМР, мы
используем
в
качестве
резонирующей
систему
ядер,
чрезвычайно
чувствительных к магнитному окружению. Локальные же магнитные поля
вблизи резонирующего ядра зависят от внутри- и межмолекулярных
эффектов, что и определяет ценность этого вида спектроскопии для
исследования строения и поведения многоэлектронных (молекулярных)
систем.
В настоящее время трудно указать такую область естественных наук,
где бы в той или иной степени не использовался ЯМР. Методы
спектроскопии ЯМР широко применяются в химии, молекулярной физике,
биологии, агрономии, медицине, при изучении природных образований
(слюд, янтаря, полудрагоценных камней, горючих минералов и другого
минерального сырья), то есть в таких научных направлениях, в которых
исследуются строение вещества, его молекулярная структура, характер
химических связей, межмолекулярные взаимодействия и различные формы
внутреннего движения.
Методы ЯМР находят все более широкое применение для изучения
технологических процессов в заводских лабораториях, а также для контроля
и регулирования хода этих процессов в различных технологических
коммуникациях непосредственно на производстве (Рис.2). Исследования
последних пятидесяти лет показали, что магнитно-резонансные методы
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 185
позволяют обнаруживать нарушения протекания биологических процессов
на самой ранней стадии.
Рис.2
Рис.3
ЯМР-спектрометр BS TESLA (справа
электромагнит с образцом).
ЯМР-томограф для исследования всего
тела человека методами магнитного
резонанса.
Разработаны и выпускаются установки для исследования всего тела
человека методами магнитного резонанса (методами ЯМР-томографии,
Рис.3).
Проектные задания к Модулю 11
1. Вычислить резонансную частоту для наблюдения эффекта резонансного
поглощения для внешнего магнитного поля B0 = 103 Э (взять значение
гиромагнитного отношения для протона).
2. Вычислить разницу в энергии двух соседних уровней ядра 10В для
внешнего магнитного поля B0 = 104 Э.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 186
ВОПРОСЫ РУБЕЖНОГО КОНТРОЛЯ
Правильный ответ оценивается в 5 баллов.
1. Сформулируйте основной закон радиоактивного распада.
2. Дайте физическое объяснение эффекта Мёссбауэра.
3. Что такое химический сдвиг?
4. Выведите основное уравнение активационного анализа.
5. Чем обусловлено многократное рассеяние заряженных частиц в веществе?
6. Чем определятся энергетические потери тяжелых заряженных частиц в веществе?
7. Чем определятся энергетические потери электронов высокой энергии в веществе?
8. Дайте определение радиационной длины.
9. Перечислите основные физические процессы при взаимодействии гамма-квантов
с веществом.
10. Что такое ионизационный каскад и как определить средние потери энергии частиц
в веществе?
11. Опишите принцип радиоуглеродного метода датирования.
12. Опишите принципы калий-аргонового метода датирования.
13. Какую информацию о веществе можно получить, изучая рассеяние нейтронов?
14. На каком физическом явлении основана структурная нейтронография?
15. Как в методе обратного рассеяния определяется разрешение по глубине образца?
16. В чем состоит метод обратного рассеяния ионов для исследования состава и
структуры твердых тел?
17. Дайте определение критического угла каналирования.
18. Каковы условия возникновения излучения Вавилова-Черенкова?
19. Укажите на разницу между открытым и закрытым ядерным топливным циклом.
20. При каких условия можно наблюдать ядерный магнитный резонанс?
РЕЙТИНГ-ПЛАН
Оценки:
Отлично – более 90 баллов.
Хорошо – более 80 и менее 90 баллов.
Удовлетворительно – менее 80 баллов.
_____________________________________________________________________________
В.С. Малышевский, Курс лекций «Ядерная физика твердого тела» - 187
РЕКОМЕНДУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА
1. Кумахов М.А., Ширмер Г. // Атомные столкновения в кристаллах. М.:
Атомиздат, 1980.
2. Тер-Микаэлян М.Л. // Влияние среды на электромагнитные процессы при
высоких энергиях. Ереван, АН Арм. ССР, 1969.
3. Базылев В.А., Жеваго Н.К. // Излучение быстрых частиц в веществе и во
внешних полях. М.: Наука, 1987.
4. Франк И.М. // Излучение Вавилова-Черенкова. Вопросы теории. М.:
Наука, 1988.
5. Зрелов В.П. // Излучение Вавилова-Черенкова и его применение в физике
высоких энергий. М.: Атомиздат, 1968.
6. Абрагам А. Ядерный магнетизм, М.: Издательство иностр. лит., 1963.
7. Сликтер Ч. Основы теории магнитного резонанса, М.: Мир, 1981.
8. Эрнст Р., Боденхаузен Дж., Вокаун А. ЯМР в одном и двух измерениях:
Пер. с англ. под ред. К. М. Салихова, М.: Мир, 1990.
9. Гюнтер Х. Введение в курс спектроскопии ЯМР: Пер. с англ. — М.: Мир,
1984. — 478 с.
10. Дероум. Современные методы ЯМР для химических исследований.
11. Г. Вертхейм, Эффект Мессбауэра. Издательство «Мир», 1966.
12. В.С. Шпинель, Резонанс гамма-лучей в кристаллах, Москва 1969.
13. Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС /Землянухин В. И. ,
Ильенко Е. И., Кондратьев А. Н. и др. 2-е изд. , перераб. и доп. М.:
Энергоатомиздат, 1989. - 280 с.
_____________________________________________________________________________